KR101427191B1 - 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물 및 이를 사용하는 이산화탄소 흡수 방법 및 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 석탄화력발전소의 연소 배가스와 같은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 공정 및 장치에서, 중탄산염 슬러리 생성 수율을 높여 이산화탄소 흡수용액의 재생 및 냉각과 가열에 소요되는 현열, 잠열 및 재생에너지 비용을 감소시킬 수 있는 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물 및 이를 사용하는 이산화탄소 흡수 및 재생 방법 및 이에 사용되는 장치에 관한 것이다.

Description

반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물 및 이를 사용하는 이산화탄소 흡수 방법 및 장치{COMPOSITION FOR ABSORBING CARBON DIOXIDE COMPRISING ANTI-SOLVENT AND METHOD AND APPARATUS FOR ABSORBING CARBON DIOXIDE USING THE SAME}
본 발명은 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물 및 이를 사용하는 이산화탄소 흡수 방법 및 장치에 관한 것이다. 보다 상세하게는 본 발명은 석탄화력발전소의 연소 배가스와 같은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 공정 및 장치에서, 알칼리 금속을 함유하는 무기염 이산화탄소 흡수용액에 수용성 반용매를 혼합하여 제조된 이산화탄소 흡수용 조성물을 사용함으로써 중탄산염 슬러리 생성 수율을 높여 이산화탄소 흡수용액의 재생 및 냉각과 가열에 소요되는 현열, 잠열 및 재생에너지 비용을 감소시킬 수 있는, 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물 및 이를 사용하는 이산화탄소 흡수 방법 및 장치에 관한 것이다.
흡수용액을 사용하여 연소 배가스와 같은 혼합기체 내의 이산화탄소를 제거하고 회수하는 방법으로는, 흡수용액과 혼합기체를 직접 접촉시켜 흡수용액의 흡수제가 이산화탄소와 결합함으로써 이산화탄소를 제거하고 정제된 기체를 얻어내는 공정이 대표적이다. 이러한 공정에서, 흡수공정을 거친 흡수용액에 에너지를 공급하면 흡수제에서 이산화탄소가 분리되어 회수되고, 흡수용액은 다시 이산화탄소를 흡수할 수 있도록 재생된다.
이러한 이산화탄소 흡수 공정에 사용되는 흡수용액으로는 아민, 알칼리 금속계 흡수용액이 대표적이다. 흡수용액으로서 알칼리 금속계 흡수용액을 이용한 이산화탄소 흡수 공정은 아민을 이용한 흡수 공정에 비해 흡수제의 가격과 열화학적 안전성 측면에서 유리한 장점이 있다. 특히, 재생에너지가 작고 고온고압에서 안정하기 때문에, 흡수된 이산화탄소를 탈거탑에서 흡수용액으로부터 분리시킬 때 고압에서 고순도 이산화탄소의 재생이 가능하다. 분리를 통해 생산된 이산화탄소를 이송시키기 위해서는 50 bar 이상의 압력으로 압축하여 부피를 줄여야 하는데, 압축기의 단수가 증가할수록 에너지가 크게 소요된다.
따라서 1~20 bar 이상의 고압의 이산화탄소를 생산할 수 있는 알칼리 금속계 흡수용액을 이용한 흡수공정의 경우, 이산화탄소 압축에 필요한 압축기 장치비용과 운전비용을 크게 감소시킬 수 있는 장점이 있다. 그러나 알칼리 금속계 흡수용액을 고압에서 재생할 때 상압에 비해 재비기 온도가 상승하고 다량의 흡수용액을 재생해야 하므로, 흡수제 재생에 필요한 현열, 증발잠열 및 반응열 등 에너지가 많이 소요되는 단점이 있다.
재생탑에서 재생해야 하는 흡수용액의 양을 줄이게 되면 재생에 필요한 에너지를 저감할 수 있다. 재생탑으로 이송하는 흡수액의 양을 줄이는 방법으로는 알칼리 메탈 이온 중탄산염 결정화 방법(국제특허공개 제2011/130796 A1, 미국특허출원 제12/448252호)이 보고된 바 있다. 상기 방법에서는 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 흡수탑에서 알칼리 수용액 흡수제를 이용하여 이산화탄소를 분리하고, 분리된 흡수용액을 냉각시켜 중탄산염 슬러리 용액을 제조하고 이를 이산화탄소가 많이 함유된 슬러리와 이산화탄소가 적게 함유된 흡수용액으로 분리한 뒤 슬러리는 고온의 재생기에서 재생하여 이산화탄소를 분리하고 남은 용액과 상술한 이산화탄소가 적게 함유된 흡수용액을 혼합하여 흡수탑으로 회수하는 방법이다. 상기 방법의 경우 흡수탑에서 배출되는 이산화탄소를 포함하는 다량의 흡수용액을 낮은 온도로 냉각시켜야 결정화 수율이 높아져 중탄산염 슬러리가 생성되므로 냉각에너지와 냉각속도의 문제로 열교환기 및 냉각 결정화기의 장치비와 운전비가 필요하게 된다. 또한 결정화기에서 배출되는 10~30℃의 흡수용액을 60~80℃로 운전되는 흡수탑으로 그리고 낮은 온도의 슬러리는 100~250℃로 운전되는 흡수탑으로 이송해야 하므로, 온도차에 의한 현열 에너지가 상승하는 큰 문제점이 있다.
따라서, 본 발명의 목적은, 상술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위하여, 석탄화력발전소의 연소 배가스와 같은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 공정 및 장치에서, 중탄산염 슬러리 생성 수율을 높여 이산화탄소 흡수용액의 재생 및 냉각과 가열에 소요되는 현열, 잠열 및 재생에너지 비용을 감소시킬 수 있는 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물 및 이를 사용하는 이산화탄소 흡수 및 재생 방법 및 이에 사용되는 장치를 제공하는 것이다.
상기 본 발명의 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 단계를 포함하는 공정에서 사용되는 이산화탄소 흡수용 조성물로서, 무기염 이산화탄소 흡수용액 및 수용성 반용매를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물을 제공한다.
본 발명에서 무기염 이산화탄소 흡수용액으로 나트륨, 칼륨, 리튬, 루비듐, 및 세슘으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 1가 무기염이 용해된 용액을 사용한다.
상기 무기염 이산화탄소 흡수용액에서 1가 무기염의 농도는 나트륨이 포함된 무기염인 경우 30 중량%, 칼륨이 포함된 무기염인 경우 50 중량%, 리튬이 포함된 무기염인 경우 2 중량%, 루비듐이 포함된 무기염인 경우 30 중량%, 세슘이 포함된 무기염인 경우 70 중량%인 것이 바람직하다.
발명에서 수용성 반용매는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 트리에티렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, N-메틸피롤리돈, 프로필렌카보네이트, 에틸렌카보네이트 및 이의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 사용할 수 있다.
상기 수용성 반용매는 이산화탄소 흡수용 조성물 전체 중량에 대해 0초과~30 중량%로 포함되는 것이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 구현예에 있어서, 본 발명의 이산화탄소 흡수용 조성물에는 필요에 따라 흡수속도 증진제, 산화방지제 및 부식방지제로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물이 더 포함될 수 있다.
또한, 본 발명은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체를 상기 이산화탄소 흡수용 조성물과 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하는 단계; 상기 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물을 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성하는 단계; 및 상기 중탄산염 슬러리로부터 고상의 슬러리와 반용매가 포함된 액상의 흡수용액을 분리한 후, 반용매를 흡수용액으로부터 분리하여 회수하는 한편 고상의 슬러리를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리하는 단계를 포함하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 연소 배가스로부터 이산화탄소를 상기 이산화탄소 흡수용 조성물을 사용하여 선택적으로 흡수하기 위한 흡수탑; 상기 이산화탄소가 흡수된 이산화탄소 흡수용 조성물을 냉각기 또는 열교환기를 이용하여 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성시키는 결정화기; 상기 중탄산염 슬러리로부터 고상의 슬러리 및 반용매가 포함된 액상의 흡수용액을 분리하기 위한 여과기; 반용매를 수용액으로부터 분리하는 액-액 분리장치; 및 상기 고상의 슬러리를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리하는 재생기를 포함하는 이산화탄소 흡수 및 재생 장치를 제공한다.
본 발명은 석탄화력발전소의 연소 배가스와 같은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 공정 및 장치에서, 알칼리 금속을 함유하는 무기염 이산화탄소 흡수용액에 수용성 반용매를 혼합하여 제조된 본 발명의 이산화탄소 흡수용 조성물을 사용함으로써 중탄산염 슬러리 생성 수율을 높이고 고상의 슬러리만 분리 및 재생하여, 이산화탄소 흡수용액의 재생 및 이산화탄소 흡수용액의 냉각과 가열에 소요되는 현열, 잠열 및 재생에너지 비용을 저감할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시양태에 따른 본 발명의 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물을 사용하는 이산화탄소 흡수 및 재생 장치와 이를 사용하는 공정을 개략적으로 보여주는 공정도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시양태에 따른 본 발명의 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물을 사용하는 이산화탄소 흡수 및 재생 장치와 이를 사용하는 공정을 개략적으로 보여주는 공정도이다.
도 3의 (a)는 본 발명의 시험예 1에서 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물의 결정화 후 상분리된 상태의 사진이고, 도 3의 (b)는 상분리된 중탄산염 슬러리 및 참조물질에 대해 적외선 분광기를 이용하여 측정한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 시험예 1에서 반용매의 종류에 따른 중탄산염 결정 생성 수율을 나타내는 그래프이다.
도 5는 본 발명의 시험예 1에서 반용매의 농도에 따른 중탄산염 결정 생성 수율을 나타내는 그래프이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 단계를 포함하는 공정에서 사용되는 이산화탄소 흡수용 조성물로서, 무기염 이산화탄소 흡수용액 및 수용성 반용매를 포함한다.
본 발명에서 용어 ‘무기염 이산화탄소 흡수용액’은 이산화탄소를 흡수할 수 있는 나트륨, 칼륨, 리튬, 루비듐, 세슘 등의 1가 무기염을 포함하는 수용액을 의미한다.
상기 무기염 이산화탄소 흡수용액의 무기염 농도는 나트륨이 포함된 무기염인 경우 30 중량%, 칼륨이 포함된 무기염인 경우 50 중량%, 리튬이 포함된 무기염인 경우 2 중량%, 루비듐이 포함된 무기염인 경우 30 중량%, 세슘이 포함된 무기염인 경우 70 중량%인 것이 바람직하다. 상기 무기염의 농도가 높을수록 흡수되는 이산화탄소의 양이 증가하여 유리할 수 있으나, 상기 무기염 농도를 초과할 때에는 흡수탑으로 이송되는 흡수용액에서 탄산염의 과포화가 유발되어 흡수탑 내부에 고상의 슬러리가 발생하여 물질전달에 불리할 수 있다. 또한, 무기염의 농도를 초과하여 흡수용액의 물이 적을 경우 기-액 물질전달이 비효율적이고 흡수반응열을 제거하기 어렵다.
본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물은 무기염 이산화탄소 흡수용액과 함께 수용성 반용매를 포함한다.
본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물은 무기염 이산화탄소 흡수용액과 함께 수용성 반용매를 포함하여 중탄산염 생성 수율을 향상시킴으로써 냉각 온도를 크게 낮출 필요 없이 고상의 슬러리를 형성할 수 있으며, 이로부터 고순도의 이산화탄소를 흡수 및 회수할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 수용성 반용매는 극성 양자성 용매로 선택되는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 트리에티렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜 등의 알콜계 및 글리콜계과 극성 비양자성 용매로 선택되는 N-메틸피롤리돈, 프로필렌카보네이트, 에틸렌카보네이트 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있으며, 보다 바람직하게는 에탄올 및 N-메틸피롤리돈으로부터 선택되는 것이 중탄산염 생성 수율에 있어서 바람직하다.
상기 수용성 반용매는 이산화탄소 흡수용 조성물 전체 중량에 대해 0초과~30 중량%로 포함되는 것이 바람직하다. 상기 수용성 반용매는 과포화를 높이기 때문에 첨가량이 많을수록 유리하나, 상기 함량 범위를 초과하여 과량으로 포함될 경우 반용매로부터 분리되는 이산화탄소 흡수용액의 양이 적어져 흡수탑 내에서 이산화탄소 흡수에 불리할 수 있다.
본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물은 필요에 따라 흡수속도 증진제, 산화방지제 및 부식방지제로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물에 포함되는 흡수속도 증진제로는 예컨대 피페라진 및 피페라진 유도체, 아미노산, 붕산염 등을 사용할 수 있고, 산화방지제 및 부식방지제로는 예컨대 산화 바나듐, 산화 안티몬, 중크롬산 칼륨, 니켈, 철, 구리, 크롬 이온, 그리고 2-아미노티오페놀 및 1-하이드록시에틸리덴-1,1-디포스폰산 혼합물 등을 사용할 수 있으나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
또한 본 발명은 이산화탄소를 포함하는 혼합기체를 상기 이산화탄소 흡수용 조성물과 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하는 단계; 상기 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물을 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성하는 단계; 및 상기 중탄산염 슬러리로부터 고상의 슬러리와 반용매가 포함된 액상의 흡수용액을 분리한 후, 반용매를 흡수용액으로부터 분리하여 회수하는 한편 고상의 슬러리를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리하는 단계를 포함하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법을 제공한다.
이하에서 도면을 참조하여 본 발명에 따른 이산화탄소 흡수 및 재생방법을 설명한다.
본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물의 수용성 반용매를 통해 중탄산염 슬러리를 결정화하고 이로부터 분리되는 고상의 슬러리를 재생하여 이산화탄소를 회수하는 장치 및 공정의 개략적인 공정도를 도 1에 나타내었다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 이산화탄소 흡수 및 재생장치는 본 발명에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물(11)을 이용하여 연소배가스(1)로부터 이산화탄소를 선택적으로 흡수하기 위한 흡수탑(2); 이산화탄소가 흡수된 이산화탄소 흡수용액(3)을 냉각기 또는 열교환기(6)를 이용하여 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성시키는 결정화기(5); 생성된 중탄산염 슬러리(7) 용액으로부터 고상의 슬러리(13)를 분리하기 위한 여과기(8); 고상의 슬러리(13)를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리하는 재생기(14); 재생기(14) 하단의 재비기(15); 및 재생기(14) 상단의 수분 응축기(16)를 포함하여 구성됨을 특징으로 한다.
우선, 이산화탄소를 포함하는 혼합기체, 예컨대 연소배가스(1)를 상기 이산화탄소 흡수용 조성물(11)과 접촉시켜 이산화탄소를 흡수한다.
상기 흡수탑(2)은 대기압 및 60~80℃의 조건에서 상기 이산화탄소 흡수용 조성물(11)을 상단에서 노즐을 이용하여 분사함으로써 이산화탄소를 흡수하고 하단에서 이산화탄소가 흡수된 이산화탄소 흡수용 조성물(3)을 배출한다. 기-액 접촉에 의한 물질전달을 향상하기 위해 흡수탑(2) 내부에는 충진제를 구성하거나 분사식 노즐을 이용하여 이산화탄소 흡수용 조성물(11)을 분사할 수 있으나 분사 방식에 한정이 있는 것은 아니다.
다음으로, 상기 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물(3)을 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성한다.
이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물(3)은 결정화기(5)로 이송하여 냉각기 또는 열교환기(6)를 이용하여 이를 10~50℃로 냉각시켜 중탄산염 결정의 과포화를 유발시킨다. 냉각기 또는 열교환기(6)는 결정화기(5) 내부 또는 외부에 위치할 수 있으며, 이산화탄소 흡수용 조성물(3)의 열전달 효율을 높이기 위해 교반기가 추가로 구성될 수 있다. 장치 내부에 유동이 있거나 작은 입자를 분리하여 가열을 통해 제거하여 슬러리 입자의 크기를 증가시키는 결정화기가 유리하나, 결정화기의 종류에 한정이 있는 것은 아니다.
이산화탄소 흡수용 조성물(11)에 포함된 수용성 반용매는 중탄산염 결정의 생성 수율을 향상시켜 냉각 온도를 크게 낮출 필요 없이 중탄산염 슬러리 용액을 형성시킨다. 생성된 중탄산염 슬러리 용액은 여과기(8)를 통해 이산화탄소를 상대적으로 많이 포함하고 있는 고상의 슬러리(13)와, 이산화탄소를 적게 포함하고 있는 반용매가 포함된 액상의 흡수용액(9)으로 분리된다. 여과기(8)는 고상과 액상을 분리할 수 있는 필터, 싸이클론, 침전조 등이 될 수 있다.
다음으로, 상기 중탄산염 슬러리로부터 고상의 슬러리(13)와 반용매가 포함된 액상의 흡수용액(9)을 분리한 후, 고상의 슬러리(13)를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리한다.
분리된 고상의 슬러리(13)는 재생기(14)로 이송하여 1~20 bar, 100~250℃의 조건에서 이산화탄소와 수분, 무기염 이산화탄소 흡수용액으로 분리된다. 이때 재생기(14) 하단에 스팀이 공급되는 재비기(15)를 구성하여 슬러리를 분해하고, 재생기(14) 상단에 응축기(16)를 구성하여 증발하는 수분을 응축시켜 재생기(14)에 환류하고 고순도의 이산화탄소(17)를 회수한다. 재생기(14)는 내부에 충진제를 포함하는 컬럼 형태이거나 교반 압력 반응 탱크로 구성할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 재생기(14)에서 회수된 재생된 흡수용액(18)은 이산화탄소를 적게 포함하고 있으며, 열교환기(19)를 거쳐 흡수탑(2)으로 순환된다. 즉, 재생기(14)의 하단에서 이산화탄소가 분리된 재생된 흡수용액(18)은 흡수탑(2)으로 회수된다. 재생기(14)의 상단으로부터 분리된 이산화탄소는 응축기(16)를 이용하여 물을 제거하고 물은 재생기(14)로 환류되고 재생된 고순도의 이산화탄소(17)는 제품으로 회수된다.
추가적으로, 상기 중탄산염 슬러리로부터 분리된 액상의 흡수용액에 대해 액-액 분리 공정을 수행하여 수용성 반용매를 분리하는 단계를 더 수행할 수 있다.
따라서, 여과기(8)에서 분리된 반용매가 포함된 액상의 흡수용액(9) 중 반용매를 선택적으로 분리하기 위한 액-액 분리장치(10)를 추가적으로 구성할 수 있다. 상기 분리된 반용매(12)는 이를 포함하는 액상의 흡수용액(9)으로부터 여과기에서 분리되어 결정화기(5)로 다시 공급되고 분리된 액상의 흡수용액(9)은 흡수탑(2)으로 공급될 수 있다.
한편, 여과기(8)로부터 배출되는 저온의 액상의 흡수용액(9)과 흡수탑(2)에서 배출되는 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물(3)은 열교환기를 통해 열을 회수할 수 있으며, 열교환 효율을 높이기 위해 열교환기는 공정에 추가적으로 구성될 수 있다.
도 2는 액-액 분리장치(10)의 추가적인 구성 없이, 상기 반용매가 포함된 액상의 흡수용액(9)이 흡수탑(2)으로 순환될 수 있는 경우를 나타낸다. 상기 반용매가 대기압 및 60~80℃의 조건에서 증기압이 낮아 용매의 증발량이 적을 경우 액상의 흡수용액(9)에 반용매를 포함시켜 이산화탄소 흡수용 조성물로 이용이 가능하다.
시험예 1: 반용매를 포함하는 이산화탄소 흡수용 조성물의 결정화
25℃에서 포화된 중탄산 칼륨 용액 9 g을 에탄올 1 g과 함께 혼합한 뒤 밀폐 용기에 두고 70℃로 가열한 뒤 25℃로 냉각시켰다. 도 3은 냉각 후의 혼합 용액을 나타내며, (ii)의 상층부는 투명한 상등액이, (i)의 하층부에는 슬러리가 침전된 용액으로 상분리가 되었다. (i)의 슬러리 용액을 적외선 분광기를 이용하여 측정하면, 참조 물질 탄산 칼륨(iii) 보다 참조 물질인 중탄산 칼륨(iv)과 같은 형태인 것이 확인되었다. (ii)의 상층부를 측정하면, 참조 물질인 순수한 에탄올(v)과 일치하는 것으로 나타났다. 반용매는 중탄산 칼륨 용액에 포함되지 않고 상분리되어 쉽게 분리가 되는 것으로 나타난다. 한편, 냉각 결정화에 의해 생성된 슬러리는 결정의 크기가 약 500 μm이므로 쉽게 침전이 되어 고-액 분리가 용이하다.
도 4는 수용성 반용매인 메탄올, 에탄올, 1-프로판올, 2-프로판올, 에틸렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, N-메틸피롤리돈, 프로필렌카보네이트 등을 적용시 용액 g 당 생성된 결정의 g을 나타낸다. 반용매가 존재하지 않는 조건에 비해 중탄산염 결정 생성수율이 높아졌으며 특히, 에탄올, N-메틸피롤리돈 등이 존재할 때 중탄산염 결정의 수율이 높은 것으로 나타났다. 도 5는 에탄올, N-메틸피롤리돈의 농도가 높아질수록 석출되는 결정의 양이 증가함을 나타내며, 이를 통해 반용매를 사용하는 경우 중탄산염의 결정 수율을 높일 수 있다는 것을 알 수 있다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호 설명
1 : 연소배가스 3, 11 : 이산화탄소 흡수용 조성물
2 : 흡수탑 12 : 반용매
4 : 처리 연소배가스 13 : 고상의 슬러리
5 : 냉각 결정화기 14 : 재생기
6 : 열교환기(냉각기) 15 : 재비기
7 : 슬러리 용액 16 : 응축기
8 : 여과기 17 : 이산화탄소
9 : 반용매 포함 액상의 흡수용액 18 : 재생된 흡수용액
10 : 액-액 분리장치 19 : 열교환기

Claims (16)

  1. 이산화탄소를 포함하는 혼합기체로부터 이산화탄소를 흡수하고, 이산화탄소를 많이 포함하는 중탄산염 슬러리를 분리하여 고압으로 재생하는 단계를 포함하는 공정에서 사용되는 이산화탄소 흡수용 조성물로서,
    무기염 이산화탄소 흡수용액 및 수용성 반용매를 포함하고,
    상기 수용성 반용매는 극성 양자성 용매인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 무기염 이산화탄소 흡수용액은 나트륨, 칼륨, 리튬, 루비듐 및 세슘으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 1가 무기염이 용해된 용액인 것을 특징으로 이산화탄소 흡수용 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 무기염 이산화탄소 흡수용액은 칼륨이 용해된 용액인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 무기염 이산화탄소 흡수용액의 무기염 농도는 나트륨이 포함된 무기염인 경우 30 중량%, 칼륨이 포함된 무기염인 경우 50 중량%, 리튬이 포함된 무기염인 경우 2 중량%, 루비듐이 포함된 무기염인 경우 30 중량%, 세슘이 포함된 무기염인 경우 70 중량%인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 수용성 반용매는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 트리에티렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, N-메틸피롤리돈, 프로필렌카보네이트, 에틸렌카보네이트 및 이의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 수용성 반용매는 에탄올 또는 N-메틸피롤리돈인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 수용성 반용매는 이산화탄소 흡수용 조성물 전체 중량에 대해 0초과~30 중량%로 포함되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  8. 제 1 항에 있어서,
    흡수속도 증진제, 산화방지제 및 부식방지제로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수용 조성물.
  9. 이산화탄소를 포함하는 혼합기체를 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물과 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하는 단계;
    상기 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물을 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성하는 단계; 및
    상기 중탄산염 슬러리로부터 고상의 슬러리와 반용매가 포함된 액상의 흡수용액을 분리한 후 반용매를 흡수용액으로부터 분리하여 회수하는 한편, 고상의 슬러리를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리하는 단계;
    를 포함하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 이산화탄소를 포함하는 혼합기체를 이산화탄소 흡수용 조성물과 접촉시키는 단계는 대기압 및 60~80℃의 조건에서 상기 이산화탄소 흡수용 조성물을 이산화탄소를 포함하는 혼합기체에 분사시킴으로써 수행되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 이산화탄소를 흡수한 이산화탄소 흡수용 조성물을 10~50℃로 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법.
  12. 제 9 항에 있어서,
    상기 중탄산염 슬러리로부터 분리된 고상의 슬러리를 1~20 bar, 100~250℃의 조건에서 가열하여 이산화탄소를 분리하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법.
  13. 제 9 항에 있어서,
    상기 중탄산염 슬러리로부터 분리된 반용매가 포함된 액상의 흡수용액에 대해 액-액 분리 공정을 수행하여 수용성 반용매를 분리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수 및 재생방법.
  14. 연소 배가스로부터 이산화탄소를 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 이산화탄소 흡수용 조성물을 사용하여 선택적으로 흡수하기 위한 흡수탑(2);
    상기 이산화탄소가 흡수된 이산화탄소 흡수용 조성물을 냉각기 또는 열교환기를 이용하여 냉각시켜 중탄산염 슬러리를 형성시키는 결정화기(5);
    상기 중탄산염 슬러리로부터 고상의 슬러리 및 반용매가 포함된 액상의 흡수용액을 분리하기 위한 여과기(8); 및
    상기 고상의 슬러리를 고온으로 가열하여 이산화탄소를 분리하는 재생기(14);
    를 포함하는 이산화탄소 흡수 및 재생 장치.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 반용매가 포함된 액상의 흡수용액으로부터 수용성 반용매를 분리하기 위한 액-액 분리장치(10)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수 및 재생 장치.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 재생기(14)는 고상의 슬러리를 분해하는 재비기(15) 및 수분과 이산화탄소를 분리하는 응축기(16)를 포함하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수 및 재생 장치.
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