CN108198938B - 一种自整流有机电存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种自整流有机电存储器及其制备方法,属于有机电子器件与信息存储领域,该器件主要采用碳点与有机半导体杂化结构,利用双层有机半导体与电极能级不匹配实现整流效应以及碳点作为陷阱捕获载流子实现存储特性。本发明的存储器件具有以下优点:(1)工艺简单,降低了制备成本;(2)具有较高的整流比以及开关比,循环稳定性好;(3)器件结构简单,提高了存储密度。
Description
技术领域
本发明涉及有机电子器件与信息存储领域。具体地说,涉及一种同时具备整流功能和信息存储功能的有机电子器件。
技术背景
随着微电子技术不断发展,信息技术产业已经成为经济发展的重要支柱。信息存储器作为信息技术产业的第二大支柱,促进了大数据时代的到来,因而信息技术的快速发展对数据存储器件有了更高的要求,诸如存储速度更快、单元尺寸更小、存储密度更高、结构柔性化更强、制备工艺更简单、功能智能化更高以及价格成本更低等。目前,尽管传统半导体硅基存储器件具有快速存储以及存储信息维持时间长的优点,但是其柔性差、单元尺寸较大、制备工艺复杂及生产成本偏高等缺点严重制约了其在大数据时代的发展。为了满足未来信息时代数据海量存储与存储元件柔性化的要求,克服日益严峻的制程微缩挑战,有机电存储器因其结构简单、易加工、高密度、低成本以及大面积制备等突出优点受到了广泛的关注。
在下一代高密度非易失性信息存储器中,阻变信息存储器因具有结构简单、集成密度高、功耗低及读写速度快的优点,受到科研工作者的广泛关注。在商业化过程中,使用交叉状结构阵列可以获得4F2(F:最小特征尺寸)的最小单元,从而实现高密度信息存储。但是,交叉状结构阵列存在一个很严重的缺陷:交叉状结构的串扰效应产生不可忽略的漏电流,导致在信息读取的过程中存在一些误读。为了解决这一问题,目前普遍采取的策略是将晶体管与存储器串联(1T1R)或者整流二极管与存储器串联(1D1R)结合来消除漏电流。然而,这一策略增加了制备成本、功率损耗,制备工艺变得复杂、良率降低,同时也影响了存储性能。因此,具有自整流效应的阻变存储器的发展成为必然趋势。
近年来,Cheol Seong Hwang、Lu Wei等人采用金属电极/半导体结构,形成肖特基势垒限制反向电流,从而实现整流效应;同时,多元过渡金属氧化物(如Pr0.7Ca0.3MnO3,SrZrO3和Cr掺杂的SrZrO3)单功能层、金属氧化物双功能层的缺陷捕获载流子或丝状电导实现存储特性。然而,这些器件依旧存在着传统半导体硅基存储器件的缺点,如制备成本高、制备工艺复杂。有机半导体及碳材料具有原料来源广、成本低、易加工等优点,因此可以用于自整流有机存储器件的制备。目前,还没有关于自整流有机存储器件的专利。
发明内容
针对上述技术问题,本发明的主要目的在于提出了一种自整流有机电存储器及其制备方法,在有机信息存储器件领域具有广阔的发展前景和潜在的实际应用价值。
为实现上述目的,本发明采用如下技术方案:
一种自整流有机电存储器,包括衬底,衬底之上依次为底电极、整流存储介质层、顶电极,所述的整流存储介质层是有机半导体1、纳米材料、有机半导体2的三明治结构层。
进一步的技术方案,所述的三明治结构的存储介质层的制备方法是在底电极上依次旋涂有机半导体1、纳米材料、有机半导体2,烘干。
进一步的技术方案,所述的有机半导体1为聚(3,4-已撑二氧噻吩):聚(对苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)、纳米材料为碳点、有机半导体2为聚(2-甲氧基,5(2′-乙基己氧基)-1,4-苯撑乙烯撑)(MEH-PPV)。
进一步的技术方案,所述的整流存储介质层中有机半导体1和2的厚度分别为20-40nm和20-60nm。有机半导体1和2的厚度最佳都为30nm。
进一步的技术方案,所述的衬底是硅片衬底,所述的顶电极是Al电极。
进一步的技术方案,所述的底电极是还原氧化石墨烯阵列电极。
进一步的技术方案,所述的底电极和顶电极均为条状阵列电极,宽度为0.1-1mm。
一种有机自整流电存储器的制备方法,包括以下步骤:
1)清洗硅片,N2吹干,用氧气等离子体清洗机在20-80W的功率下处理3-8min;
2)在步骤1)的衬底上制备条状阵列还原氧化石墨烯电极;
3)在步骤2)制备的石墨烯电极上旋涂制备一层PEDOT:PSS薄膜,100-120℃下固化干燥20-30min;
4)在步骤3)制备的PEDOT:PSS薄膜上旋涂制备一层石墨烯量子点,100-120℃下固化干燥20-30min;
5)在步骤4)制备的薄膜上旋涂制备一层MEH-PPV薄膜,在N2氛围中60-80℃下固化干燥30-50min;
6)在步骤5)制备的MEH-PPV薄膜上贴好掩模板,蒸镀一层100-200nm的图案化铝电极,得到交叉状结构的器件,测试其电学性能。
进一步的技术方案,所述步骤1中清洗硅片的方法为:将硅片衬底分别在超纯水、乙醇、丙酮、异丙醇中超声清洗15-20min。
进一步的技术方案,所述步骤2中制备图案化的石墨烯电极的方法是:在衬底上旋涂氧化石墨烯溶液,得氧化石墨烯薄膜,然后再氩/氢混合气氛中1000-1200℃下还原0.5-3小时,得还原氧化石墨烯薄膜;在还原氧化石墨烯薄膜上覆盖条形图案的掩模版,蒸镀铝,得条状铝薄膜,然后用氧气等离子体清洗机在80-100W下处理5-10min去除裸露的还原氧化石墨烯,最后用稀盐酸刻蚀铝,去离子水冲洗,N2吹干,得条状还原氧化石墨烯阵列电极。
进一步的技术方案,所述步骤2中旋涂法制备氧化石墨烯薄膜的条件是:旋涂速度为2000-3000rpm。
进一步的技术方案,所述步骤3中PEDOT:PSS溶液固含量为1.3-1.7%。
进一步的技术方案,所述步骤3中旋涂法制备PEDOT:PSS薄膜的条件是:旋涂速度为3000-5000rpm。
进一步的技术方案,所述步骤4中的碳点由柠檬酸热解制备得到。
进一步的技术方案,所述步骤4中碳点溶液的浓度为2-5mg/ml。
进一步的技术方案,所述步骤4中旋涂速度为2000-3000rpm。
进一步的技术方案,所述步骤5中MEH-PPV溶液的浓度为2-5mg/ml。
进一步的技术方案,所述步骤5中旋涂速度为2000-5000rpm。
进一步的技术方案,所述步骤6中Al电极的蒸镀条件为:真空度为10-5Torr,蒸镀速率为
有益效果
与现有技术相比,本发明具有如下显著优点:
1)本发明选用石墨烯作为下电极,可以获得较高的整流比与开关比(如图1和图3所示),同时大大增加了器件的循环稳定性能(如图2和图4所示)。
2)本发明的器件结构简单,属于垂直结构,大大简化了工艺流程。
3)本发明中功能层的制备属于湿法制备,与无机自整流电存储器相比,制备工艺更加简单,成本更低,在未来可以实现集成化有机电子器件的大规模制备。
附图说明
图1为实施例1结构示意图。
图2为实施例1电流与电压的关系曲线。
图3为实施例2电流与电压的关系曲线。
图4为实施例3电流与电压的关系曲线。
图中标号:1、衬底,2、底电极,3、有机半导体1,4、纳米材料,5、有机半导体2,6、顶电极。
具体实施方式
为了更好地理解本发明专利的内容,下面通过具体实例来进一步说明。但这些实施例并不限制本发明,本领域技术人员根据上述发明的内容做出一些非本质的改进和调整,均属于本发明保护范围。
实施例1
一种自整流有机电存储器的制备方法,包括以下步骤:
(1)衬底处理:将硅片衬底分别在超纯水、乙醇、丙酮、异丙醇中超声清洗15min,N2吹干,用氧气等离子体清洗机在80W的功率下处理5min
(2)底电极的制备:在衬底上旋涂氧化石墨烯溶液,得氧化石墨烯薄膜,然后再氩/氢混合气氛中1100℃下还原2小时,得还原氧化石墨烯薄膜;在还原氧化石墨烯薄膜上覆盖条形图案的掩模版,蒸镀铝,得条状铝薄膜,然后用氧气等离子体清洗机在80W下处理10min去除裸露的还原氧化石墨烯,最后用稀盐酸刻蚀铝,去离子水冲洗,N2吹干,得条状还原氧化石墨烯阵列电极。
(3)整流存储介质层的制备:在底电极上旋涂PEDOT:PSS溶液,PEDOT:PSS溶液的固含量为1.5%,旋涂速度为3000rpm,烘干,PEDOT:PSS薄膜的厚度为30nm;将碳点溶于水,浓度为3mg/ml,旋涂在PEDOT∶PSS薄膜上,旋涂速度为3000rpm,烘干;将MEH-PPV溶于氯仿溶液中,浓度为3mg/ml,旋涂在碳点薄膜上,旋涂速度为3000rpm,烘干,MEH-PPV薄膜的厚度为30nm。
(4)顶电极的制备:通过热蒸渡的方法,在整流存储介质层上制备宽度为0.5mm的金属Al电极,即得自整流有机电存储器件。其结构图如图1所示。
对上述自整流有机电存储器件通过半导体参数分析仪进行性能测试,可以看出器件具有自整流存储特性,能在较低的电压下完成数据存储,并且具有高整流比和开关比,性能优异。如图2所示的自整流存储器的I-V关系曲线图,当施加反向电压时,器件电流很小;当施加正向电压在0-3.3V范围时,器件呈现出“高阻态”;当继续加大扫描电压时,电流快速上升,表明期间由“高阻态”转变为“低阻态”,该过程即自整流存储器的“写入”过程,同时正向电压“低阻态”时的电流是反向电压时电流的103倍,即该器件是自整流存储器件。
实施例2
一种自整流有机电存储器的制备方法,包括以下步骤:
(1)底电极的处理:将带有0.5mm宽的条状ITO电极的玻璃衬底分别在超纯水、乙醇、丙酮、异丙醇中超声清洗15min,N2吹干,用氧气等离子体清洗机在80W的功率下处理5min。
(2)整流存储介质层的制备:在底电极上旋涂PEDOT:PSS溶液,PEDOT:PSS溶液的固含量为1.5%,旋涂速度为3000rpm,烘干,PEDOT:PSS薄膜的厚度为30nm;将碳点溶于水,浓度为3mg/ml,旋涂在PEDOT:PSS薄膜上,旋涂速度为3000rpm,烘干;将MEH-PPV溶于氯仿溶液中,浓度为3mg/ml,旋涂在碳点薄膜上,旋涂速度为3000rpm,烘干,MEH-PPV薄膜的厚度为30nm。
(3)顶电极的制备:通过热蒸渡的方法,在整流存储介质层上制备宽度为0.5mm的金属Al电极,即得自整流有机电存储器件。
对上述自整流有机电存储器件通过半导体参数分析仪进行性能测试,可以看出器件具有自整流存储特性,能在较低的电压下完成数据存储,并且具有高整流比和开关比,性能优异。如图3所示的自整流存储器的I-V关系曲线图,当施加反向电压时,器件电流很小;当施加正向电压在0-3.4V范围时,器件呈现出“高阻态”;当继续加大扫描电压时,电流快速上升,表明期间由“高阻态”转变为“低阻态”,该过程即自整流存储器的“写入”过程,同时正向电压“低阻态”时的电流是反向电压时电流的450倍,即该器件是自整流存储器件。
实施例3
一种自整流有机电存储器的制备方法,包括以下步骤:
(1)衬底处理:将硅片衬底分别在超纯水、乙醇、丙酮、异丙醇中超声清洗15min,N2吹干,用氧气等离子体清洗机在80W的功率下处理5min
(2)底电极的制备:在衬底上旋涂氧化石墨烯溶液,得氧化石墨烯薄膜,然后再氩/氢混合气氛中1100℃下还原2小时,得还原氧化石墨烯薄膜;在还原氧化石墨烯薄膜上覆盖条形图案的掩模版,蒸镀铝,得条状铝薄膜,然后用氧气等离子体清洗机在80W下处理10min去除裸露的还原氧化石墨烯,最后用稀盐酸刻蚀铝,去离子水冲洗,N2吹干,得条状还原氧化石墨烯阵列电极。
(3)整流存储介质层的制备:在底电极上旋涂PEDOT:PSS溶液,PEDOT:PSS溶液的固含量为1.5%,旋涂速度为3000rpm,烘干,PEDOT:PSS薄膜的厚度为30nm;将碳点溶于水,浓度为10mg/ml,旋涂在PEDOT:PSS薄膜上,旋涂速度为3000rpm,烘干;将MEH-PPV溶于氯仿溶液中,浓度为3mg/ml,旋涂在碳点薄膜上,旋涂速度为3000rpm,烘干,MEH-PPV薄膜的厚度为30nm。
(4)顶电极的制备:通过热蒸渡的方法,在整流存储介质层上制备宽度为0.5mm的金属Al电极,即得自整流有机电存储器件。
对上述自整流有机电存储器件通过半导体参数分析仪进行性能测试,可以看出器件具有自整流存储特性,能在较低的电压下完成数据存储,并且具有高整流比和开关比,性能优异。如图4所示的自整流存储器的I-V关系曲线图,当施加反向电压时,器件电流很小;当施加正向电压在0-4.4V范围时,器件呈现出“高阻态”;当继续加大扫描电压时,电流快速上升,表明期间由“高阻态”转变为“低阻态”,该过程即自整流存储器的“写入”过程,同时正向电压“低阻态”时的电流是反向电压时电流的612倍,即该器件是自整流存储器件。
Claims (10)
1.一种自整流有机电存储器,其特征在于:包括衬底,衬底之上依次为底电极、整流存储介质层、顶电极,所述的整流存储介质层是有机半导体1、纳米材料、有机半导体2的三明治结构层;
所述的衬底是硅片衬底,所述的顶电极是Al电极;
所述的底电极和顶电极均为条状阵列电极,宽度为0.1-1mm;
所述的底电极是还原氧化石墨烯阵列电极、ITO电极中的一种;
所述的纳米材料为碳点;
所述的有机半导体1为聚(3,4-已撑二氧噻吩):聚(对苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)、有机半导体2为聚(2-甲氧基,5(2′—乙基己氧基)-1,4-苯撑乙烯撑)(MEH-PPV);所述的整流存储介质层中有机半导体1和2的厚度分别为20-40nm和20-60nm。
2.根据权利要求1所述的一种自整流有机电存储器,其特征在于:整流存储介质层的制备方法是在底电极上依次旋涂有机半导体1、纳米材料、有机半导体2,烘干。
3.根据权利要求1或2所述的一种自整流有机电存储器,其特征在于:所述的整流存储介质层中有机半导体1和2的厚度分别为30nm和30nm。
4.根据权利要求1至3任意一项所述的一种自整流有机电存储器的制备方法,其特征在于:
所述的包括以下步骤:
1)清洗衬底,N2吹干,用氧气等离子体清洗机在20-80W的功率下处理3-8min;
2)在步骤1)的衬底上制备条状阵列还原氧化石墨烯电极;
3)在步骤2)制备的还原氧化石墨烯电极上旋涂制备一层PEDOT:PSS薄膜,100-150℃下固化干燥20-30min;
4)在步骤3)制备的PEDOT:PSS薄膜上旋涂制备一层碳点,100-120℃下固化干燥20-30min;
5)在步骤4)制备的薄膜上旋涂制备一层MEH-PPV薄膜,在N2氛围中60-80℃下固化干燥30-50min;
6)在步骤5)制备的MEH-PPV薄膜上贴好掩模板,蒸镀一层100-200nm的条状阵列Al电极,得到交叉状结构的器件。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所述步骤1中清洗硅片的方法为:将硅片衬底分别在超纯水、乙醇、丙酮、异丙醇中超声清洗15-20min。
6.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所述步骤2中制备条状阵列还原氧化石墨烯电极的方法是:在衬底上旋涂氧化石墨烯溶液,得氧化石墨烯薄膜,然后在氩/氢混合气氛中1000-1200℃下还原0.5-3小时,得还原氧化石墨烯薄膜;在还原氧化石墨烯薄膜上覆盖条形图案的掩模版,蒸镀铝,得条状铝薄膜,然后用氧气等离子体清洗机在80-100W下处理5-10min,最后用稀盐酸刻蚀铝,去离子水冲洗,N2吹干,得条状还原氧化石墨烯电极;所述方法中旋涂法制备氧化石墨烯薄膜的条件是:旋涂速度为2000-3000rpm。
7.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所述步骤3中PEDOT:PSS溶液固含量为1.3-1.7%;旋涂法制备PEDOT:PSS薄膜的条件是:旋涂速度为3000-5000rpm。
8.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所述步骤4中的碳点由柠檬酸热解制备得到,碳点溶液的浓度为2-5mg/ml,溶剂为水,旋涂碳点的条件是:旋涂速度为2000-3000rpm。
9.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所述步骤5中MEH-PPV溶液的浓度为2-5mg/ml,旋涂法制备MEH-PPV薄膜的条件是:旋涂速度为2000-5000rpm。
10.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于:所述步骤6中Al电极的蒸镀条件为:真空度为10-5Torr,蒸镀速率为
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