CN108110272A - 具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组及其制备方法 - Google Patents

具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组。该电池组中，将电极与连接体之间用于电子收集的集电材料，以及单体电池与连接体之间的密封材料设计为同一种材料：导电的Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃，从而有效避免了现有技术中因密封材料与集流层材料不同而导致的由于形变不同引起的密封效果与电子收集效果难以兼顾、高温运行时两种材料难以热匹配的问题。并且，由于材料统一，简化了制备组装工艺，降低了材料成本。

Description

具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组及其 制备方法
技术领域
本发明涉及高温固态燃料电池技术领域，尤其涉及一种具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组及其制备方法。
背景技术
高温燃料电池因其高效率，广泛的燃料利用以及可内重整等因素而备受关注。目前，全球范围内，高温燃料电池已经成为一种商品在逐步推广，如美国bloom Energy公司的百千瓦级分布式发电系统，日本ToTo等公司的千瓦级的家用热电联产系统，以及德国、瑞士、美国以及其他全球数十个公司都在积极的推进其商业化进程。
高温燃料电池发电系统的核心部件是由若干单体电池组成的电池组，其中主要包括单体电池、连接体、密封材料，如图1的电池组单元结构示意图所示。图1中，单体电池包括支撑电极6、电解质5、非支撑电极2，以及氧化气通道与燃料气通道。燃料通过燃料气通道通入阳极，氧化剂气体通过氧化气通道通入阴极，通过电解质于电极三相界面处发生电化学反应产生电子，形成外部电子回路，最终产生电能与热能。连接体位于电池的阴极与阳极表面，作为一种实现方式，连接体与电极接触的表面设置若干凹陷结构，从而形成燃料气通道与氧化气通道，如图1中的燃料气通道与氧化气通道(8，9)所示。为了改善连接体与电池电极的界面接触，连接体与电池电极之间通常需要添加一层电子集流层，如图1中的阴极集流层1与阳极集流层(1，7)。如图1中所示，支撑电极6为电池阳极，燃料通过燃料气通道8通入阳极；非支撑电极2为电池阴极，氧化剂气体通过氧化气通道9通入阴极；非支撑电极2与连接体3之间设置阴极集流层1，支撑电极6与连接体3之间设置阳极集流层7。
通常，阳极集流层与阴极集流层的材料成分不同，其中传统阳极通常采用Ni作为集流层，阴极通常采用钙钛矿作为集流层，如LSM，LSCF等。密封材料4通常为密封玻璃陶瓷等。因此，通常密封材料与用于电子收集的集流层材料不同，当高温运行及其制造时，密封材料的形变与集流层材料的形变不同，导致密封效果与电子收集效果难以兼顾，出现电子收集与密封矛盾共存：电池组密封性能优异，而电流输出性能较差；电流输出性能较高，而密封性能较差。这种矛盾的存在，导致高温燃料电池组成功率低下，或者无法控制，成为商业化道路上的一种障碍。
为了解决上述问题，有研究者改进了连接体的结构设计，如采用具有弹性变化的网状金属(下文称为金属网)作为连接体的一部分。然而，采用金属网作为集流层材料结构的电池组时，电子收集效果不佳；其次，金属网经多次使用无法恢复弹性特性，因此具有一定的局限性，特别是影响其热循环性能；再次，金属网结构变形量较大，易于引起电池组结构形变量过大而导致产品质量欠佳。
又有研究者试图通过调节密封材料的软化点控制连接体的整体移动，从而实现连接体与电池电极的牢固结合。该方法一定程度能够达到预期目的。然而，该方法对密封材料的要求较高；另外，该方法中，电池组的外部制造工艺须严格控制，通常通过外部施加大压力来实现，但是外部施压过大时易于导致电池碎裂。
发明内容
针对上述高温固态燃料电池的技术现状，本发明提供了一种集密封与电子收集于一体的高温固态燃料电池组，采用一种材料既作为电子收集层材料，同时又作为密封材料，使密封材料与电子收集层材料在不同温度时发生同量变形，从而实现一体化集成。
即，本发明的技术方案为：一种具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，包括单体电池、连接体，以及用于单体电池与连接体间密封的密封材料(下文称为材料)；
所述的单体电池包括阴极、阳极与电解质；所述连接体包括连接阴极的阴极连接体，以及连接阳极的阳极连接体；燃料通过燃料气体通道通入阳极，氧化剂气体通过氧化气体通道通入阴极，通过电解质在界面处发生电化学反应产生自由电子，形成放电回路；
其特征是：所述的阴极连接体与阴极之间为第一导电层；所述的阳极连接体与阳极之间为第二导电层；
所述的第一导电层材料、第二导电层材料以及密封材料相同，是Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者是添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃。
作为优选，所述的第一导电层厚度为0.01～0.25mm。
作为优选，所述的第二导电层厚度为0.01～0.25mm。
作为一种实现方式，在所述阴极连接体与阴极相对的表面设置若干凹陷，即，相对于该凹陷结构，所述阴极连接体与阴极相对的其余表面形成若干凸台，此时所述的第一导电层位于所述凸台表面，可起到电子集流作用，当第一导电层与阴极相接触时，该凹陷结构能够形成用于氧化剂气体流通的通道，
作为一种实现方式，在所述阳极连接体与阳极相对的表面设置若干凹陷，即，相对于该凹陷结构，所述阳极连接体与阳极相对的其余表面形成若干凸台，此时所述的第二导电层位于所述凸台表面，可起到电子集流作用，当阳极连接体与阳极相接触时，该凹陷结构能够形成用于燃料气体流通的通道。
作为优选，所述的高温固态燃料电池组还包括设置在阴极连接体表面与阳极连接体表面的绝缘层，以及用于封装的端盖。作为一种实现方式，所述绝缘层与阴极连接体、阳极连接体之间，以及端盖与绝缘层之间用于密封的材料也可以采用本发明中所述的Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者是添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃。
另外，本发明还提供了一种制备上述具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组的方法，包括如下步骤：
(1)制备导电浆料
将Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金制成导电浆料；或者，在玻璃密封浆料中添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金，制成导电浆料。
所述的导电浆料中，溶剂包括但不限于松油醇、乙醇等，所述的导电浆料溶剂还可以包括乙酸丁酯、钛酸四乙酯、环氧树脂、酸酐类固化剂等。
(2)刷浆
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在阴极连接体与阴极接触的表面，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组；
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在阳极连接体与阳极接触的表面，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组；
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在单体电池与连接体(包括阴极连接体与阳极连接体)之间需要密封的部位，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组；
(3)将各部件组装电池组进行烧结处理，使导电浆料溶剂挥发，形成密封面或集流面。
在实际制备过程中，作为一种实现方式，还包括绝缘与封装过程，即，在阴极连接体表面与阳极连接体表面安装绝缘层，在绝缘层表面安装用于封装的端盖，并且用紧固件将各部件进行紧固。此时，作为优选，所述的步骤(2)还包括：将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在绝缘层与阴极连接体之间，绝缘层与阳极连接体之间，以及端盖与绝缘层之间，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组。
综上所述，本发明将电极与连接体之间用于电子收集的集电材料，以及单体电池与连接体之间的密封材料设计为同一种材料：导电的Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃，从而有效避免了现有技术中因密封材料与集流层材料不同而导致的由于形变不同引起的密封效果与电子收集效果难以兼顾、高温运行时两种材料难以热匹配的问题。并且，由于材料统一，简化了制备组装工艺，降低了材料成本。
附图说明
图1是现有的高温固态燃料电池组的一种结构示意图；
图2是本发明实施例1中的高温固态燃料电池组结构示意图；
图3是图2中阴极连接体侧的氧化气体流通示意图；
图4是涂敷导电浆料后的图3的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图实施例对本发明作进一步详细描述，需要指出的是，以下所述实施例旨在便于对本发明的理解，而对其不起任何限定作用。
图1至4中的附图标记为：1-阴极集流层；2-阴极；3-阴极连接体；4-密封材料；5-电解质；6-阳极；7-阳极集流层；8-氧化气体通道；9-燃料气体通道；10-螺栓；11-阳极绝缘片；12-氧化气通道；13-燃料气体通道；20-气管；21-燃料气体进出气孔；22-氧化气体进出气孔；24-气体通道；30-前端盖；33-集流凸台；34-第一导电层；40-阴极绝缘片；50-第一密封材料；51-第二密封材料；52-第三密封材料；60-阴极连接体；70-电池单元；80-中间连接体；90-阳极连接体；100-后端盖。
实施例1：
本实施例中，如图2所示，高温燃料电池组是由两个单体电池7组成的电池组，主要包括单体电池70、连接体与密封材料。每个单体电池70包括阴极、阳极与电解质，阴极连接阴极连接体60，阳极连接阳极连接体90。燃料通过燃料气体通道通入阳极，氧化剂气体通过氧化气体通道通入阴极，然后通过电解质在界面处发生电化学反应产生自由电子，形成放电回路。
阴极连接体60与阴极接触的表面设置若干凹陷，相对于该凹陷结构，该阴极连接体60与阴极接触的其余表面形成若干集流凸台33，当阴极连接体60与阴极相接触时，该凹陷结构能够形成用于氧化剂气体流通的通道。
与阴极连接体60类似，阳极连接体90与阳极接触的表面设置若干凹陷，即，相对于该凹陷结构，该阳极连接体90与阳极接触的其余表面形成若干集流凸台33，当阳极连接体与阳极相接触时，该凹陷结构能够形成用于燃料气体流通的通道。
阴极连接体60与阴极之间为第一导电层34。
阳极连接体90与阳极之间为第二导电层。
每个单体电池70与连接体(包括阴极连接体60与阳极连接体90)之间用于密封的材料为第一密封材料50。
本实施了例中，第一导电层材料、第二导电层材料以及第一密封材料相同，是Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者是添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃。
本实施例中，高温燃料电池组包括两个单体电池70，这两个单体电池70串联在一起，即，如图2所示，一个单体电池70的阳极连接体90与另一个单体电池70的阴极连接体60合并为中间连接体80。
本实施例中，高温固态燃料电池组还包括设置在阴极连接体60表面的阴极绝缘片40，设置在阳极连接体90表面的阳极绝缘片11，阴极绝缘片40表面安装前端盖30，阳极绝缘片11表面安装后端盖100，如图2所示，采用螺栓10将各部件紧固连接在一起。
本实施例中的高温固态燃料电池组采用如下制备工艺制得：
(1)制备导电浆料
将Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金制成导电浆料；或者，在玻璃密封浆料中添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金，制成导电浆料。
所述的导电浆料中，溶剂包括松油醇或者乙醇，所述的导电浆料溶剂还可以包括乙酸丁酯、钛酸四乙酯、环氧树脂，或者酸酐类固化剂。
(2)刷浆
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在每个单体电池70中阴极连接体60与阴极接触的表面，即集流凸台33表面，然后将阴极连接体用烘箱烘干使浆料固化成型，待下一步组装电池组；
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在每个单体电池70中阳极连接体90与阳极接触的表面，即，集流凸台表面，然后将阴极连接体用烘箱烘干使浆料固化成型，待下一步组装电池组；
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在每个单体电池与连接体(包括阴极连接体与阳极连接体)之间需要密封的部位，然后用烘箱烘干使浆料固化成型；
然后，将上述各部分组装成电池组后烧结到电池工作温度如650℃，使导电浆料溶剂挥发，形成密封面或集流面。
也就是说，本实施例中，刷浆前，高温固态燃料电池组从阴极连接体侧的氧化气体流通如图3所示，刷浆后，该氧化气体流通如图4所示。即，阴极连接体60的集流凸台表面通过刷浆形成第一导电层34，同时阴极连接体与单体电池之间通过刷浆形成第一密封面。
同理，本实施例中，刷浆前，高温固态燃料电池组从阳极连接体侧的燃料气体流通类似图3所示，刷浆后，该燃料气体流通类似图4所示。即，阳极连接体90的集流凸台表面通过刷浆形成第二导电层，同时阳极连接体与单体电池之间通过刷浆形成第一密封面。
(3)组装
在阴极连接体60表面安装阴极绝缘片40，二者之间的密封材料为第二密封材料；在阳极连接体90表面安装阳极绝缘片11，二者之间的密封材料为第二密封材料。在阴极绝缘片40表面安装前端盖30，二者之间的密封材料为第三密封材料；在阳极绝缘片11表面安装后端盖100，二者之间的密封材料为第三密封材料。然后，采用螺栓1将各部件紧固连接在一起。
本实施例中，第二密封材料以及第三密封材料与第一密封材料的制备方法相同，即在相应的密封面涂刷步骤(1)中制得的导电浆料，然后用烘箱烘干固化成型。
以上所述的实施例对本发明的技术方案进行了详细说明，应理解的是以上所述仅为本发明的具体实施例，并不用于限制本发明，凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充或类似方式替代等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，包括单体电池、连接体，以及用于单体电池与连接体间密封的密封材料；
所述的单体电池包括阴极、阳极与电解质；所述连接体包括连接阴极的阴极连接体，以及连接阳极的阳极连接体；燃料通过燃料气体通道通入阳极，氧化剂气体通过氧化气体通道通入阴极，通过电解质在界面处发生电化学反应产生自由电子，形成放电回路；
其特征是：所述的阴极连接体与阴极之间为第一导电层；所述的阳极连接体与阳极之间为第二导电层；
所述的第一导电层材料、第二导电层材料以及密封材料相同，是Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者是添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃。
2.如权利要求1所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，其特征是：所述的第一导电层厚度为0.01～0.25mm。
3.如权利要求1所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，其特征是：所述的第二导电层厚度为0.01～0.25mm。
4.如权利要求1所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，其特征是：阴极连接体与阴极相对的表面设置若干凹陷，即，相对于该凹陷结构，所述阴极连接体与阴极相对的其余表面形成若干凸台，所述的第一导电层位于所述凸台表面，当第一导电层与阴极相接触时，该凹陷结构形成用于氧化剂气体流通的通道。
5.如权利要求1所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，其特征是：所述阳极连接体与阳极相对的表面设置若干凹陷，即，相对于该凹陷结构，所述阳极连接体与阳极相对的其余表面形成若干凸台，所述的第二导电层位于所述凸台表面，当第二导电层与阳极相接触时，该凹陷结构形成用于燃料气体流通的通道。
6.如权利要求1所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，其特征是：所述的高温固态燃料电池组还包括设置在阴极连接体表面与阳极连接体表面的绝缘层，以及用于封装的端盖。
7.如权利要求6所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组，其特征是：所述绝缘层与阴极连接体之间，绝缘层与阳极连接体之间，以及端盖与绝缘层之间用于密封的材料是Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金，或者是添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金的玻璃。
8.制备如权利要求1至7中任一权利要求所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组的方法，其特征是：包括如下步骤：
(1)制备导电浆料
将Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上的合金制成导电浆料；或者，在玻璃密封浆料中添加Ag、Pt、Au、Pd中的一种金属或两种以上合金，制成导电浆料；
(2)刷浆
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在阴极连接体与阴极接触的表面，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组；
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在阳极连接体与阳极接触的表面，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组；
将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在单体电池与连接体(包括阴极连接体与阳极连接体)之间需要密封的部位，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组；
(3)将各部分组装成电池组进行烧结处理，使导电浆料溶剂挥发，形成密封面或集流面。
9.如权利要求8所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组的制备方法，其特征是：所述的导电浆料中，溶剂包括松油醇、乙醇；
作为优选，所述的导电浆料溶剂还包括乙酸丁酯、钛酸四乙酯、环氧树脂、酸酐类固化剂。
10.如权利要求8所述的具有密封与电子收集一体化结构的高温固态燃料电池组的制备方法，其特征是：当所述的高温固态燃料电池组还包括设置在阴极连接体表面与阳极连接体表面的绝缘层，以及用于封装的端盖时，所述的步骤(2)还包括：将步骤(1)中制得的导电浆料涂刷在绝缘层与阴极连接体之间，绝缘层与阳极连接体之间，以及端盖与绝缘层之间，然后烘干使导电浆料固化成型，待下一步组装电池组。
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