CN108028182B - 用于制造纳米结构的方法 - Google Patents
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Abstract
用于制造纳米结构的方法,包括以下步骤:在衬底上生长第一纳米线;在衬底上形成电介质层,电介质层围绕第一纳米线,其中,电介质层的厚度小于第一纳米线的长度;以及从电介质层移除第一纳米线,从而暴露电介质层中的孔。
Description
技术领域
本公开涉及用于制造纳米结构的方法,具体地涉及用于制造纳米线激光结构的方法。
背景技术
纳米结构,特别是纳米线,近来备受关注并且可在新型电子与计算装置的小型化和改进中发挥重要作用。例如,第III族至第V族的半导体纳米线由于其操作为单模光学波导、以共振的方式使光场再循环以及提供增益的能力而为创造新一代激光和芯片上相干光源提供巨大的潜力。
然而,由于纳米结构(诸如,位于半导体衬底上的纳米线)的尺寸小且精确度高,其中,纳米结构的精确度需要满足通常非常精密的参数规格,所以纳米结构的制造具有挑战性。许多纳米结构应用需要在厚的电介质层中制造具有在100nm或明显更小的范围内的尺寸的孔。有时,需要在半导体衬底上制造这种具有仔细限定的尺寸且位于精确限定的位置处的孔的较大阵列。制造这种孔图案的难点主要由于在蚀刻过程期间选择在图案转移上具有高选择性的适当抗蚀层。不存在那么多适当的抵抗很深孔的蚀刻的抗蚀层,并且抗蚀剂时常会比其下方期望的电介质层更容易被蚀刻。
需要允许在厚的电介质层中容易、快速且以高精度制造超薄孔的制造技术。
发明内容
该目标通过根据独立权利要求1的用于制造纳米结构的方法实现。从属权利要求涉及优选的实施方式。
根据本发明的用于制造纳米结构的方法包括以下步骤:在衬底上生长第一纳米线;在所述衬底上形成电介质层,所述电介质层围绕所述第一纳米线,其中,所述电介质层的厚度小于所述第一纳米线的长度;以及从所述电介质层移除所述第一纳米线,从而暴露所述电介质层中的孔。
发明人发现,具有仔细限定的尺寸的孔可通过牺牲纳米线生长技术形成,在牺牲纳米线生长技术中,孔的位置及它们的尺寸根据随后从衬底移除的牺牲纳米线来限定。与首先形成电介质层且然后在电介质层中形成孔相比,根据本发明的方法首先根据牺牲纳米线来限定期望的孔的位置和尺寸,且然后在限定孔的纳米线周围生长电介质层。所以,根据本发明的方法转变了用于在电介质层中形成孔图案的传统方法。
本发明允许形成具有多种尺寸和形状的孔。具体地,孔可包括诸如柱状孔洞的孔洞,但是还可包括长型沟槽。
假设在衬底上生长的纳米线的位置和尺寸可被仔细地限定,那么根据本发明的方法允许制造具有高精确度的孔图案。在厚的电介质层中形成很薄的孔方面,本发明是尤其有利的,而这使用传统的半导体制造技术难以制造。
具体地,根据本发明的方法可允许在厚度t的电介质层中制造直径为d的孔,其中,t/d大于2,优选地大于3,且具体地大于5。在一些示例中,比值t/d可达到10或甚至更高。
然而,本发明不限于由单个纳米线形成的孔。更确切地,可在衬底上生长多个第一纳米线,并且所述电介质层可形成在所述衬底上以围绕所述多个第一纳米线,其中,所述电介质层的厚度小于所述多个第一纳米线的长度。然后,可从所述电介质层移除所述第一纳米线,并且可一起暴露所述电介质层中的孔。
在该配置中,孔的大小和尺寸对应于所述多个第一纳米线,而不对应于单个纳米线。例如,多个第一纳米线可以在空间上紧密相近地在所述衬底上生长,使得它们在所述衬底上合并成共用纳米线结构,诸如纳米线壁。一旦多个第一纳米线从衬底移除,它们就可暴露所述电介质层中呈长型沟槽形式的孔。
在优选实施方式中,所述第一纳米线从位于所述衬底上的种晶生长。
发明人发现,使用种晶对于促进第一纳米线在衬底上的生长尤其有利,从而加快制造过程。
在示例中,生长所述第一纳米线包括以下步骤:在所述衬底上形成掩膜层;在所述掩膜层中形成开口,其中,所述开口延伸至所述衬底;以及在所述开口中的所述衬底上生长所述第一纳米线。
通过掩膜层,牺牲纳米线形成在衬底上的位置(由此得到的孔)可以以高精度进行选择,从而进一步增强制造技术的空间精确度。具体地,半导体光刻技术可应用于形成掩膜层,并且可在纳米范围内实现高的位置精确度。
所述掩膜层可形成为不大于80nm的厚度,并且优选地不大于50nm。
薄的掩膜层可迅速地且在没有复杂的制造技术的情况下形成在衬底上,并且可通过标准的制造技术容易地蚀刻,且仍足以以高精度来限定牺牲纳米线在衬底上生长的位置,并且支持牺牲纳米线在这些位置中的生长。这通常通过暴露于空气的顶部的几纳米半导体材料(诸如,Si/SiO2)的氧化而自然地提供。
所述掩膜层可包括电介质,具体为SiO2。
发明人发现,电介质掩膜层允许以高精确度来限定牺牲纳米线在衬底上生长的位置。另外,电介质掩膜层可便于在随后的处理步骤中集成到形成在衬底上的电介质层中。
所述电介质层和/或所述电介质掩膜层可通过溅射和/或化学气相沉积和/或原子层沉积和/或分子束外延来形成。
具体地,所述电介质层可以以至少100nm的厚度形成在所述衬底上,优选地至少150nm,且具体地至少200nm。
在示例中,待制造的纳米结构可适于发射波长为λ的激光信号,从而纳米结构的尺寸,且具体地电介质层,可按照波长λ进行调整。具体地,其尺寸可通过波长λ便利地表示。所述电介质层的厚度可选择为λ/(2·n)的整数倍,其中,n表示所述电介质层的折射率。
所述第一纳米线可通过热分解和/或通过选择蚀刻(具体为湿化学蚀刻和/或干化学蚀刻)从所述电介质层和/或所述衬底移除。
一旦纳米量级尺寸的超薄孔形成,它们随后可应用于形成其它纳米结构。例如,它们可用作为用于在衬底上生长纳米线阵列的孔图案。
因此,所述方法还可包括在所述衬底上的所述孔中生长第二纳米线的步骤。
具体地,所述第二纳米线可生长成延伸超过所述电介质层。
因此,所述第二纳米线的高度可大于所述电介质层的厚度。
生长所述第二纳米线可包括以下步骤:在所述孔中生长支承元件,以及使所述支承元件在所述电介质层上方延伸,以及在延伸到所述电介质层上方的所述支承元件的至少一部分周围生长本体元件。所产生的纳米线结构可具有漏斗状结构,其中,所述漏斗状结构具有细的支承元件或芯,所述细的支承元件或芯在电介质层上方的部分中被较宽的壳围绕。
所述支承元件可通过轴向生长来生长。
所述本体元件可通过径向生长来生长。
这种类型的纳米线结构或纳米线阵列可用作为具有优良的光学性质的单片集成式纳米线激光器。
具体地,所述本体元件的直径可比所述支承元件的直径大至少两倍,并且优选地为比所述支承元件的直径大至少三倍。
在示例中,所述纳米结构可适于发射波长为λ的激光信号,并且所述支承元件的直径可小于λ/(2·m),其中,m表示所述支承元件的折射率。
另外,所述本体元件的直径可不小于λ/p,具体地不小于1.5λ/p,其中,p表示所述本体元件的折射率。
生长所述第一纳米线和/或生长所述第二纳米线可包括分子束外延或金属有机化学气相沉积或化学束外延或激光烧蚀或磁控溅射。
孔的尺寸和定向可通过相应地选择生长参数来进行仔细地选择,以便生长具有相应尺寸和定向的第一纳米线。
例如,所述第一纳米线和/或所述第二纳米线可在与所述衬底的上表面垂直的方向上生长。
可选地,所述第一纳米线和/或所述第二纳米线可以以倾向于所述衬底的表面法线的角度生长。优选地,所述角度为至少20度,且具体地为至少70度。
附图说明
通过结合附图对示例性实施方式的详细描述,根据本发明的用于制造纳米结构的方法的特征和优点将变得更加明显,在附图中:
图1是示出根据示例的用于制造纳米结构的方法的流程图;
图2a至图2f是示出根据本发明的示例在电介质结构中制造孔的示意性剖视图;
图3示出纳米线阵列在根据图2a至图2f的示例性方法形成的孔图案中的后续生长;以及
图4是更详细地示出了图3的纳米线中的一个的示意性剖视图。
具体实施方式
参照图1的流程图,在第一步骤S10中,在衬底上生长第一纳米线。在随后的步骤S12中,在所述衬底上形成电介质层,所述电介质层围绕所述第一纳米线,其中,所述电介质层的厚度小于所述第一纳米线的长度。在第三步骤S14中,从所述电介质层移除所述第一纳米线,从而暴露在所述电介质层中的孔。
现将针对制造纳米线激光阵列的具体示例参照图2至图3描述用于制造纳米结构的方法。然而,本发明不限于此,并且无论何时要在电介质层中形成在纳米范围内的直径的孔,具体地在比待形成的孔的直径厚得多的电介质层中,本发明通常都是可适用的。
图2a至图2f是示出用于在电介质层14中形成具有多个孔的孔图案10的序列步骤的示意性剖视图。图2示出了用于在电介质层14中形成四个孔121至124的方法。然而,本发明不限于此,并且同样可用于在电介质层14中形成单个孔或大量孔。事实上,根据本发明的方法的一个具体优点是,其允许通过使用半导体制造技术形成包括在精选位置处且具有精确控制的尺寸的几千甚至几百万个孔的阵列。
如图2a中所示,可通过电子束光刻或纳米压印光刻在诸如硅衬底18的衬底层上形成薄的电介质掩膜层16。例如,电介质掩膜层16可包括处于5nm至30nm范围内的厚度的SiO2。如图2a中进一步示出的,可在电介质掩膜层16上形成具有开口22的图案化的抗蚀层20。例如,抗蚀层20可包括PMMA。
然后,可使用后续的反应离子蚀刻(RIE)和/或氢氟酸(HF)蚀刻来使开口22向下延伸穿过电介质掩膜层16且直至硅衬底18的上表面。所产生的结构(在移除抗蚀层20之后)在图2b中示出。
如图2c中所示,然后在开口22中在竖直方向上生长牺牲纳米线结构24。这些牺牲纳米线结构24只须有几百纳米高,并且具体地仅与所期望的电介质层14厚度一样高。牺牲纳米线结构24可生长成约200nm的最大直径,并且优选地由能够容易通过湿化学蚀刻或在期望的电介质层14的相应分解/溶解温度以下的温度下被热分解的材料组成。例如,牺牲纳米线结构24可由第III族/第V族半导体材料的化合物形成,诸如,InAs、InGaAs或GaAs。这些纳米线在400至800℃时在环境条件和真空条件下均能被热蒸发,因此纳米线的蒸发温度远低于用于在1000℃下升华SiO2的起始温度。所产生的包括牺牲纳米线24的结构在图2c中示出。
一旦牺牲纳米线结构24生长完成,在后续步骤中,如图2d中示意性所示,可在电介质掩膜层16和牺牲纳米线结构24上生长厚的电介质层沉积物26。电介质层沉积物26的生长可涉及以下技术:诸如溅射、等离子增强化学气相沉积(PECVD)、原子层沉积(ALD)或者诸如分子束外延(MBE)或金属有机化学气相沉积(MOCVD)的外延技术。例如,电介质层沉积物26可以以200nm或更高的厚度包括SiO2或SiN。诸如MBE和/或MOCVD的外延技术的使用还允许形成包括分布式布拉格反射器和/或高反差光栅的电介质层26,这可有益于一些激光应用。
如图2d中示意性所示,牺牲纳米线结构24可在它们所有的面上被电介质层沉积物26寄生地覆盖。为了使突出到期望的电介质层14上方的牺牲纳米线结构24的侧壁上的寄生沉积物最小化,发明人发现,采用高方向性溅射技术来形成电介质层沉积物26是有利的,而不是使用诸如原子层沉积的更均一的技术。这是因为,如图2d中示意性示出的,从处于接近正入射的靶材的溅射通常会引起寄生电介质更加各向异性的生长,从而在牺牲纳米线结构24的顶面上生长大量的电介质层材料26,但是在侧面上只生长电介质材料的相对薄的层。相反,原子层沉积通常引起更加各项同性的生长,使得寄生电介质层沉积物26均匀分布在牺牲纳米线结构24周围。
在随后的步骤中,可诸如通过采用缓冲的氢氟酸(HF)来蚀刻电介质层沉积物26在牺牲纳米线结构24上的寄生沉积物。发明人发现,将样品短暂地浸渍到缓冲的HF溶液中足以从牺牲纳米线结构24移除电介质层沉积物26的薄寄生层。所得到的样品在图2e中示出。保留在衬底18上的电介质层对应于呈期望厚度的电介质层14。
现将样品转移至能够提供在约800℃范围内的温度的退火装置。在这些温度下,牺牲纳米线结构24热溶解。例如,GaAs牺牲纳米线80在10-6至10-9托的高真空下的热分解需要在650至750℃范围内的退火温度。发明人发现,在退火过程期间在现场诸如通过质谱分析法来监视蒸发物种是有益的。一旦在质谱仪中不再检测到蒸发物种的可测量踪迹,则可认为退火过程完成。这允许确定退火过程的持续时间。
退火步骤留下图2f中所示的配置,所述配置具有纳米孔121至124,纳米孔121至124的形状和直径对应于(被移除的)牺牲纳米线结构24的直径且穿过整个电介质层14向下延伸至衬底18。
通过以上参照图2a至图2f描述的技术,可在呈200nm或甚至更大厚度的电介质层14中形成具有在100nm或小于100nm的范围内的直径的薄纳米孔121至124。
图2f中所示的孔图案10可用于需要薄孔121至124具有仔细限定的位置和尺寸的大范围的纳米结构制造技术。例如,图3示出了纳米线激光阵列28在孔图案10中的生长。
随后,描述用于生长纳米线层阵列28的过程,该纳米线层阵列28包括由第III族/第V族半导体制成的多个纳米线激光结构301至304,但是本领域技术人员将理解,可采用类似的技术由其他半导体材料来制造纳米线激光结构。在自催化生长过程中,第III族元素可在成核步骤期间在孔121至124内部形成金属液滴种晶。该种晶液滴可根据是否期望得到基于GaAs或InGaAs的纳米线激光器而包括Ga或In。生长温度可选择以促进金属液滴仅形成在孔121至124内部,而不形成在电介质SiO2层14上。可通过使用在500℃以及超过500℃的范围内的高衬底温度来实现良好的生长选择性。
可首先将纳米线的支承元件生长为1μm或更大的长度诸如5μm至20μm,以限定纳米线激光腔的长度。在这种情况下,根据诸如III-V流量/压力和温度的生长条件,支承元件的典型直径可处于约20nm至约150nm的范围内。该直径范围通常足以允许有效的模限制。然而,在生长内部的纳米线支承元件之后可将生长过程可从轴向生长改变为侧向生长,以加宽纳米线结构,从而在电介质层上方形成围绕支承元件的本体元件。这可通过降低生长温度以利用面相关的生长速率差异并且诱导沿着第III至第V族化合物半导体纳米线的{110}或{112}稳定平面的径向生长来实现。根据基本光学模式的期望光学限制,径向生长可使得本体元件的直径在200nm或大于200nm的范围内,例如,对于基于GaAs和InGaAs的纳米线,在300nm至600nm的范围内。在该径向生长步骤期间,可增加第V族的压力/流量,使得生长在第V族丰富的条件下发生。这具有额外的益处,第V族丰富的生长环境消耗纳米线生长前沿处的自催化的金属液滴,从而产生镜面反射镜状的最终面。
所产生的是具有多个纳米线激光结构301至304的纳米线激光阵列28,在多个纳米线激光结构301至304中,相应的本体元件仅在SiO2电介质层14上方侧向地延伸,同时在基底处的漏斗状支承元件将相应的本体元件连接至下方的衬底18。
现在将参照图4更详细地描述如图3中所示的纳米线激光结构301至304(在下文中用附图标记30表示)的示例。
纳米线激光结构30包括衬底18、长型本体元件32(用黑色表示)和长型本体元件34(在图4中用影线表示),其中,长型本体元件32通过轴向生长产生且从硅树脂衬底18竖直地延伸,长型本体元件34通过随后的侧向生长产生且形成在支承元件32上和周围。
在图4的配置中,支承元件32延伸穿过本体元件34,从而用作纳米线激光结构30的芯。本体元件34在支承元件32的周围延伸,从而可被认为是纳米线激光结构30的壳。
与支承元件32相反,本体元件34不一直向下延伸到衬底18,而是通过围绕支承元件32的下部并且在衬底18的上表面与本体元件34的下表面之间延伸的电介质层14与衬底18分隔开。
纳米线激光结构30的尺寸根据期望纳米线激光结构30所发射的激光信号的激光波长来选择。例如,当m表示支承元件32的折射率时,支承元件32的直径d1可选择成小于λ/(2·m)。小于λ/(2·m)的直径d1防止激光波长在支承元件32内形成和共振,从而防止这些激光波长与其上形成有支承元件32的、位于下方的衬底18直接接触或耦合。
本体元件34的外径d2可比支承元件32的直径d1大至少两倍,并且具体地可达到至少λ/p,其中,p表示本体元件32的折射率。因此,激光波长可在本体元件34中形成并且共振。因此,本体元件34用作激光腔。
根据激光波长,支承元件32的直径d1可处于80nm和300nm之间的范围内。相应地,本体元件34的直径d2可达到至少160nm,具体地为至少400nm或至少600nm。
电介质层14用于在本体元件34的下端反射激光模,从而提供用于使纳米线结构30产生激光的光学模式的共振循环。发明人发现,电介质层14将纳米线界面处的模式反射率增大至0.9或甚至超过0.9,比通过在硅衬底18直接反射激光模所获得的模式反射率高两至三个数量级。即使纳米线结构30通过支承元件32直接固定至硅衬底14,但是,其因此由于通过借助于电介质层14与衬底18分隔开的本体元件34形成的低阶模激光腔而保持优良的波导性质,具有大于90%的限制因子和β=0.2的自发发射因子。
优选地,电介质层14的厚度t可选择为λ/(2·n)的整数倍,其中,n表示电介质层14的折射率。该厚度既允许在电介质层14的、与本体元件34的界面处的上表面侧的反射,又允许在电介质层14的、与下方的衬底18的界面处的下表面侧的反射,从而通过利用从所述本体元件34内部的所述界面34/14和界面14/18反射的光的相长干涉进一步增强反射性能。
根据期望的激光波长,电介质层14的厚度t可选择为处于100nm和800nm之间的范围内。
本体元件34的长度l可达到至少1μm。发明人发现,至少1μm的腔长度可有效抑制损失。如果电介质层14的反射率特别好,则还可使用甚至更短的本体元件。
对于一些应用,支承元件32和/或本体元件34可独立地进行掺杂。掺杂可以是均匀的。可替代地,可采用梯度掺杂。
参照图2和图3,已经描述了薄孔121至124形成在电介质层14中的配置,其中,孔121至124中的每个的大小和尺寸可与对应纳米线24的尺寸相对应。然而,这仅是示例,并且可形成其他尺寸和形状的孔。例如,在示例中,牺牲纳米线结构24可空间上紧密相近地在衬底18上生长,使得它们可合并且共同形成纳米壁。在从衬底18移除纳米壁后,孔对应于形成在电介质层14中的深且窄的沟槽。
说明书和附图仅用于示出本发明,但不应理解为暗示限制。本发明的范围由所附权利要求确定。
附图标记
10 孔图案
121-124 孔图案10的孔
14 电介质层
16 电介质掩膜层
18 衬底
20 图案化的抗蚀层
22 图案化的抗蚀层20的开口
24 牺牲纳米线结构
26 电介质层沉积物
28 纳米线激光阵列
30,301-304 纳米线激光阵列28的纳米线激光结构
32 纳米线激光结构30的支承元件,芯
34 纳米线激光结构30的本体元件,壳
Claims (14)
1.用于制造纳米结构的方法,包括:
在衬底(18)上生长第一纳米线(24);
在所述衬底(18)上形成电介质层(14),所述电介质层(14)围绕所述第一纳米线(24),其中,所述电介质层(14)的厚度(t)小于所述第一纳米线(24)的长度;以及
从所述电介质层(14)移除所述第一纳米线(24),从而暴露所述电介质层(14)中的孔(10;121-124);
所述方法还包括以下步骤:在所述衬底(18)上的所述孔(10;121-124)中生长第二纳米线(30;301-304),
其中,生长所述第二纳米线(30;301-304)包括:
在所述孔(10;121-124)中生长支承元件(32),以及
使所述支承元件(32)在所述电介质层(14)上方延伸,以及
在延伸到所述电介质层(14)上方的所述支承元件(32)的至少一部分周围生长本体元件(34)。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,所述第一纳米线(24)从位于所述衬底(18)上的种晶生长。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其中,生长所述第一纳米线(24)包括:
在所述衬底(18)上形成掩膜层(16);
在所述掩膜层(16)中形成开口(22),其中,所述开口(22)延伸至所述衬底(18);以及
在所述开口(22)中的所述衬底(18)上生长所述第一纳米线(24)。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,所述掩膜层(16)形成为不大于80nm的厚度,或者不大于50nm的厚度,或者不大于30nm的厚度。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,所述电介质层(14)以至少100nm的厚度(t)形成在所述衬底(18)上,或者以至少150nm的厚度(t)形成在所述衬底(18)上,或者以至少200nm的厚度(t)形成在所述衬底(18)上。
6.根据权利要求1所述的方法,其中,所述纳米结构适于发射波长为λ的激光信号,其中,所述电介质层(14)的厚度(t)是λ/(2·n)的整数倍,其中,n表示所述电介质层(14)的折射率。
7.根据权利要求1所述的方法,其中,所述第一纳米线(24)通过热分解和/或选择蚀刻来移除,所述选择蚀刻具体为湿化学蚀刻和/或干化学蚀刻。
8.根据权利要求1所述的方法,其中,所述本体元件(34)的直径(d2)比所述支承元件(32)的直径(d1)大至少两倍,或者比所述支承元件(32)的直径(d1)大至少三倍。
9.根据权利要求1或8所述的方法,其中,所述纳米结构适于发射波长为λ的激光信号,以及所述支承元件(32)的直径(d1)小于λ/(2·m),其中,m表示所述支承元件(32)的折射率。
10.根据权利要求1所述的方法,其中,所述纳米结构适于发射波长为λ的激光信号,以及所述本体元件(34)的直径(d2)不小于λ/p,或者不小于1.5λ/p,其中,p表示所述本体元件(34)的折射率。
11.根据权利要求1所述的方法,其中,生长所述第一纳米线(24)和/或生长所述第二纳米线(30;301-304)包括分子束外延或金属有机化学气相沉积。
12.根据权利要求1所述的方法,其中,所述第一纳米线(24)和/或所述第二纳米线(30;301-304)在与所述衬底(18)的上表面垂直的方向上生长。
13.根据权利要求1所述的方法,其中,所述第一纳米线(24)和/或所述第二纳米线(30;301-304)以倾向于所述衬底(18)的表面法线的角度生长。
14.根据权利要求13所述的方法,其中,所述角度为至少20度,或者至少70度。
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