CN107851523A - 电化学器件 - Google Patents

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Abstract

提供一种高容量并且生产效率优异的电化学器件。本发明的电化学器件包括：正极，其包括由导电性材料形成的正极集电体和形成在所述正极集电体上的正极活性物质层；负极，其包括由导电性材料形成的负极集电体和形成在所述负极集电体上的负极活性物质层；配置在所述正极与所述负极之间的隔膜；浸渍所述正极、所述负极和所述隔膜的电解液。以金属锂与锂电极集电体接合，并且所述锂电极集电体与所述负极活性物质层抵接的方式进行配置，通过浸渍在所述电解液中，所述负极活性物质层被实施锂离子的预掺杂。

Description

电化学器件
技术领域
本发明涉及利用了锂离子的预掺杂的电化学器件。
背景技术
近年来，对电容器既要求高容量且长寿命。双电荷层电容器虽然具有非常高的输出但能量密度较低，而电池虽然能量密度高但输出较低。负极使用了可吸留锂的材料的锂离子电容器具有高于双电荷层电容器的能量密度，并且寿命长于电池，所以其替代电池的用途越来越得到扩大。
另一方面，锂离子电容器需要实施在负极中掺杂锂离子的被称作预掺杂的工序，存在生产效率较低的问题。例如，在专利文献1记载的锂离子电容器的制造工序中，为了将锂配置在器件中，需要切割电极，并通过焊接来连接锂。
另外，专利文献2公开了一种负极集电体上层叠有活性物质层的锂离子蓄电元件，其中负极集电体上形成有没有层叠活性物质层的区域，将锂配置在该区域来实施预掺杂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-186784号公报
专利文献2：日本特开2007-305521号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
在如上所述需要实施锂离子的预掺杂的电化学器件中，作为锂源的配置方法，存在将锂粘贴在锂用集电体上，使锂用集电体与负极集电体连接的方法。但是，这需要另外准备锂用集电体，还需要将锂用集电体与负极集电体连接的工序。
此外，还存在直接将锂粘贴在负极集电体上的方法。但是，这需要在负极集电体的一部分形成不涂覆负极活性物质的区域，与整面涂覆的情况相比需要更高的技术。虽然也可以仅在负极集电体的正面涂覆负极活性物质，并在背面粘贴锂，但与两面涂覆负极活性物质的情况相比，蓄电容量会减小。
鉴于以上状况，本发明的目的在于提供一种高容量并且生产效率优异的电化学器件。
解决问题的技术手段
为了实现上述目的，本发明的一个方式涉及的电化学器件包括：正极，其包括由导电性材料形成的正极集电体和形成在上述正极集电体上的正极活性物质层；负极，其包括由导电性材料形成的负极集电体和形成在上述负极集电体上的负极活性物质层；配置在上述正极与上述负极之间的隔膜；和浸渍上述正极、上述负极和上述隔膜的电解液，以金属锂与锂电极集电体接合，并且上述锂电极集电体与上述负极活性物质层抵接的方式进行配置，通过浸渍在上述电解液中，上述负极活性物质层被实施锂离子的预掺杂。
根据该结构，即使进行金属锂的氧化溶解，金属锂与负极活性物质层不接触，因金属锂的氧化溶解而产生的电子也会经由锂电极集电体流动至负极活性物质层，金属锂的氧化溶解得以继续。锂电极只要以锂电极集电体与负极活性物质层抵接的方式配置即可，不需要焊接到负极集电体等上，因此生产效率优异。
上述锂电极集电体和上述金属锂可以通过压接而接合。
根据该结构，上述锂电极集电体与上述金属锂的接合加工较为容易，金属锂适当地熔融。
上述负极集电体可以为具有正面和背面的箔状，上述负极活性物质层形成在上述正面和背面。
根据该结构，与负极活性物质层形成在正背面中的一个面上的情况相比，能够提高蓄电元件的容量。
上述锂电极集电体可以由相对于金属锂具有2.5V以上的氧化还原电位的金属形成。
根据该结构，即使在因设计上的偏差等导致负极电位升高的情况下，也能够防止锂电极集电体的氧化溶解。
上述锂电极集电体可以由铜形成。
铜由于即使较薄也有一定的强度，并且柔软性也较高，因此适于作为锂电极集电体的材料。通过将铜与金属锂压接，能够抑制电解液进入压接的界面而从界面侧使金属锂熔融，因此锂电极集电体与金属锂的导通得到维持，金属锂适当地熔融。
上述正极和上述负极可以隔着隔膜被层叠并卷绕。
相比正极与负极隔着隔膜被层叠的层叠型的电化学器件，正极与负极隔着隔膜被层叠并卷绕的卷绕型的电化学器件的空间上的裕度较小，锂电极的配置较为困难，但本发明能够适当地配置锂电极。
发明效果
如上所述，根据本发明能够提供一种高容量并且生产效率优异的电化学器件。
附图说明
图1是本发明的实施方式涉及的电化学器件的立体图。
图2是该电化学器件所具有的蓄电元件的立体图。
图3是该电化学器件所具有的蓄电元件的截面图。
图4是表示该电化学器件中的金属锂的氧化溶解的示意图。
图5是表示比较例涉及的电化学器件中的金属锂的氧化溶解的示意图。
图6是比较例涉及的电化学器件所具有的蓄电元件的截面图。
图7是比较例涉及的电化学器件所具有的蓄电元件的截面图。
图8是本发明变形例涉及的电化学器件的局部结构的截面图。
图9是本发明变形例涉及的电化学器件的局部结构的截面图。
具体实施方式
对本发明的第一实施方式涉及的电化学器件进行说明。
[电化学器件的结构]
图1是表示本实施方式涉及的电化学器件100的立体图。如该图所示，电化学器件100构成为，蓄电元件10被收纳在容器20中。并且，在容器20内，与蓄电元件10一起收纳有电解液。此外，该图省略了将容器20的上表面和下表面封闭的盖。
图2是蓄电元件10的立体图。如该图所示，蓄电元件10包括正极11、负极12、隔膜13和锂电极14。蓄电元件10能够由正极11和负极12隔着隔膜13被层叠并卷绕而得到。图3是蓄电元件10的卷绕端部附近的截面图。
正极11包括正极集电体111和正极活性物质层112。正极集电体111由导电性材料形成，能够为铝箔等金属箔。正极集电体111也可以是表面经化学粗化或机械粗化的金属箔，或形成有贯通孔的金属箔。另外，正极集电体111上连接有未图示的端子，能够将该端子引出到容器20的外部。
正极活性物质层112形成在正极集电体111上。正极活性物质层的材料能够由正极活性物质与粘结剂树脂混合而成，也可以进一步包含导电助剂。正极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子和阴离子的材料，例如能够利用活性碳、多并苯碳化物等。
粘结剂树脂是粘结正极活性物质的合成树脂，例如可以使用丁苯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟系橡胶、聚偏氟乙烯、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶和乙丙系橡胶等。
导电助剂是由导电性材料形成的颗粒，用于提高正极活性物质之间的导电性。导电助剂例如可以列举石墨、碳黑等碳材料。它们可以单独使用，也可以多种混合使用。另外，导电助剂只要是具有导电性的材料即可，可以是金属材料或导电性高分子等。
正极活性物质层112能够通过在正极集电体111上涂覆膏状的材料，并使其干燥或固化而形成。如图3所示，正极活性物质层112能够在正极集电体111的正背两面上形成。
负极12包括负极集电体121和负极活性物质层122。负极集电体121由导电性材料形成，能够为铜箔等金属箔。负极集电体121也可以是表面经化学粗化或机械粗化的金属箔，或形成有贯通孔的金属箔。另外，负极集电体121上连接有未图示的端子，能够将该端子引出到容器20的外部。
负极活性物质层122形成在负极集电体121上。负极活性物质层的材料能够由负极活性物质与粘结剂树脂混合而成，也可以进一步包含导电助剂。
负极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子的材料，例如能够使用硬碳、石墨和软碳等碳系材料。
粘结剂树脂是粘结负极活性物质的合成树脂，例如可以使用丁苯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟系橡胶、聚偏氟乙烯、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶和乙丙系橡胶等。
导电助剂是由导电性材料形成的颗粒，用于提高负极活性物质之间的导电性。导电助剂例如可以列举石墨、碳黑等碳材料。它们可以单独使用，也可以多种混合使用。另外，导电助剂只要是具有导电性的材料即可，可以是金属材料或导电性高分子等。
负极活性物质层122能够通过在负极集电体121上涂覆膏状的材料，并使其干燥或固化而形成。如图3所示，负极活性物质层122能够在负极集电体121的正背两面上形成。
隔膜13将正极11与负极12绝缘，并使电解液中所含的离子透过。具体而言，隔膜13能够由纸、纺织布、无纺布或合成树脂微多孔膜等形成。
锂电极14包括锂电极集电体141和金属锂142。锂电极集电体141能够由金属形成。可用作锂电极集电体141的金属优选的是相对于金属锂具有2.5V以上的氧化还原电位的金属。具体而言，锂电极集电体141能够由铜、铁、镍、锡、银、铂和金中的任一种或任二种以上的合金形成。其中，铜由于即使较薄也有一定的强度，并且柔软性也较高，故为优选。
锂电极集电体141的形状能够为箔状。但是，锂电极集电体141并不限于箔状，也可以为线状或网眼状等。如图3所示，锂电极集电体141的至少一部分与负极活性物质层122抵接。
金属锂142与锂电极集电体141接合。金属锂142能够压接于锂电极集电体141。此外，金属锂142也可以通过焊接而与锂电极集电体141接合。金属锂142的形状没有特别限定，但为了减小蓄电元件10的厚度，优选为箔状。金属锂142的量能够为在进行后述的锂离子的预掺杂时能够掺杂到负极活性物质层122中的程度。
蓄电元件10具有以上所述的结构。蓄电元件10能够按以下方式制备。首先，按隔膜13、正极11、隔膜13、负极12的顺序将它们层叠并卷绕，制备卷绕体。接着，在卷绕体外周的负极12上配置锂电极14，并利用隔膜13覆盖卷绕体的外周，使用粘接胶带固定该卷绕体。其中，也可以利用绝缘胶带代替覆盖外周的隔膜13。锂电极14被负极12和隔膜13夹持，与负极活性物质层122抵接。
电化学器件100能够通过将蓄电元件10与电解液一起收纳到容器20中并进行密封而制备。电解液的种类没有特别限定，例如，在负极使用了硬碳的器件中能够利用LiPF6的碳酸亚丙酯溶液。
电化学器件100是需要实施锂离子的预掺杂的电化学器件，典型的是锂离子电容器。此外，电化学器件100也可以是锂离子二次电池。在锂离子二次电池中，有时会为了补偿不可逆容量而进行锂离子的预掺杂。
[电化学器件的效果]
当蓄电元件10与电解液接触时，金属锂142发生氧化溶解。图4是表示金属锂142的氧化溶解的示意图。如该图所示，当金属锂发生氧化溶解时，产生锂离子(Li+)和电子(e－)。锂离子经由电解液到达负极活性物质层122，掺杂到负极活性物质层122中。电子经由锂电极集电体141流动至负极活性物质层122。
进行金属锂142的溶解时，金属锂142与负极活性物质层122变得不接触。该情况下，由于电子经由锂电极集电体141流动到负极活性物质层122，所以金属锂142的溶解仍在进行，金属锂142全部的量都将溶解。
图5是表示比较例涉及的蓄电元件200的示意图。蓄电元件200除不具有锂电极集电体外具有与蓄电元件10相同的结构。如该图所示，当蓄电元件200与电解液接触时，金属锂201发生氧化溶解。因金属锂的氧化溶解而产生的锂离子(Li+)经由电解液到达负极活性物质层202，掺杂到负极活性物质层202中。电子(e－)从金属锂201直接流动至负极活性物质层202。
进行金属锂201的溶解时，金属锂201与负极活性物质层202变得不接触，电子不再流动至负极活性物质层202。由此，金属锂201的氧化溶解停止，金属锂201残留下来。
像这样，在比较例涉及的蓄电元件200中，金属锂201的氧化溶解会在中途停止，而在本实施方式涉及的蓄电元件10中，金属锂142的氧化反应不会在中途停止，能够使金属锂142全部的量掺杂到负极活性物质层122中。
另一方面，作为维持金属锂与负极活性物质层的电子传导的方法，还存在将金属锂直接粘贴到负极集电体上的方法。图6和图7是表示其它比较例涉及的蓄电元件300的示意图。如这些图所示，蓄电元件300包括负极集电体301、负极活性物质层302和金属锂303。其中，在图6和图7中，正极和隔膜省略了图示。
如图6所示，在负极集电体301上形成不涂覆负极活性物质层302的区域，能够将金属锂303粘贴在该区域中。但是，在这样的情况下，不仅需要实施形成不涂覆负极活性物质层302的区域的工序，还需要根据产品种类区分形成不涂覆区域，生产效率降低。
另外，如图7所示，也可以在负极集电体301的正背两面之中，仅在一个面上涂覆负极活性物质层302，而在另一个面上粘贴金属锂303。但是，在这样的情况下，与在负极集电体301的正背两面涂覆负极活性物质层302的情况相比，负极活性物质层302的面积减半，蓄电元件300的容量减小。
除此之外，还存在将粘贴有金属锂的锂电极集电体直接焊接到负极集电体或负极端子上的方法，不过这需要实施焊接工序。与这些结构相比，本实施方式的电化学器件100仅将锂电极14配置在负极集电体121上并用隔膜13夹着即可，所以能够实现优异的生产效率。
[变形例]
电化学器件100的结构不限于上述结构。图8是变形例涉及的电化学器件100的负极12和锂电极14的截面图。如该图所示，可以将锂电极集电体141配置在负极活性物质层122上，并在锂电极集电体141上接合金属锂142。其中，锂电极集电体141优选具有用于锂离子通过的贯通孔。
图9是另一变形例涉及的电化学器件100的负极12和锂电极14的截面图。如该图所示，可以将锂电极集电体141从负极活性物质层122卷绕端部引出，在其上接合金属锂142。除此之外，电化学器件100只要构成为使锂电极集电体141与负极活性物质层122抵接，并且金属锂142与锂电极集电体141接合即可。另外，蓄电元件10可以不必为卷绕型，也可以为将正极与负极隔着隔膜层叠的层叠型。
实施例
制备实施例和比较例涉及的蓄电元件，调查金属锂的残留。
将硬碳、碳黑、羧甲基纤维素、丁苯橡胶和水混合，制备负极材料膏。以通过蚀刻而形成有贯通孔的铝箔为负极集电体，在其正背表面涂覆负极材料膏，使该膏干燥来制备负极。
将活性碳、碳黑、羧甲基纤维素、丁苯橡胶和水混合，制备正极材料膏。将通过蚀刻而形成有贯通孔的铝箔作为正极集电体，在其正背表面涂覆正极材料膏，使该膏干燥来制备正极。
将正极按长度24mm、负极按长度27mm以相同的宽度裁切，并按隔膜、正极、隔膜、负极的顺序重叠并卷绕，制备卷绕体。隔膜为纸制。
金属锂在铜箔上的粘贴按以下方式进行。在26mm宽的铜箔上配置25mm宽、0.15mm厚的锂箔，使用直径30mm的聚丙烯制树脂辊以50N的荷重进行压接，制备锂电极。预先利用电化学测量负极可吸留的最大的锂量，金属锂的量设定为相对于必要量±2％。将锂电极以与卷绕体的负极活性物质层接触的方式配置，并使用隔膜或绝缘胶带覆盖锂电极使之与容器绝缘，利用粘接胶带进行固定。由此，制得实施例涉及的蓄电元件。
此外，制备比较例涉及的蓄电元件。比较例涉及的蓄电元件除了不具有锂电极集电体之外，采用与实施例涉及的电化学器件相同的方法制备，将金属锂配置在负极活性物质层上。
将实施例涉及的蓄电元件和比较例涉及的蓄电元件分别在电解液(碳酸亚丙酯，1.0摩尔LiPF6溶液)中浸渍1小时，分别放入层压容器后封口。在40℃的环境下将这些元件保存20天，再分解进行调查。
在实施例涉及的蓄电元件中，没有确认到金属锂的残留，金属锂全部的量被预掺杂。作为锂电极集电体使用的铜箔残留在负极活性物质层的附近，在铜箔的表面可以确认到压接金属锂的痕迹。在比较例涉及的蓄电元件中，金属锂残留了57％。根据以上可知，上述实施方式涉及的电化学器件的结构能够良好地进行金属锂的预掺杂。
附图标记说明
10…蓄电元件
11…正极
12…负极
13…隔膜
14…锂电极
20…容器
100…电化学器件
111…正极集电体
112…正极活性物质层
121…负极集电体
122…负极活性物质层
141…锂电极集电体
142…金属锂

Claims (6)

1.一种电化学器件，其特征在于，包括：
正极，其包括由导电性材料形成的正极集电体和形成在所述正极集电体上的正极活性物质层；
负极，其包括由导电性材料形成的负极集电体和形成在所述负极集电体上的负极活性物质层；
配置在所述正极与所述负极之间的隔膜；和
浸渍所述正极、所述负极和所述隔膜的电解液，
以金属锂与锂电极集电体接合，并且所述锂电极集电体与所述负极活性物质层抵接的方式进行配置，通过浸渍在所述电解液中，所述负极活性物质层被实施锂离子的预掺杂。
2.如权利要求1所述的电化学器件，其特征在于：
所述锂电极集电体和所述金属锂通过压接而接合。
3.如权利要求2所述的电化学器件，其特征在于：
所述负极集电体为具有正面和背面的箔状，
所述负极活性物质层形成在所述正面和背面。
4.如权利要求2所述的电化学器件，其特征在于：
所述锂电极集电体由相对于金属锂具有2.5V以上的氧化还原电位的金属形成。
5.如权利要求2所述的电化学器件，其特征在于：
所述锂电极集电体由铜形成。
6.如权利要求1所述的电化学器件，其特征在于：
所述正极和所述负极隔着隔膜被层叠并卷绕。
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