CN107819153B - 一种新型结构锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

一种新型结构锂离子电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及锂离子电池领域，特别是一种新型结构锂离子电池及其制备方法。锂离子电池的正极、隔膜和负极具有互穿网络的一体化结构，负极材料、隔膜材料和正极材料依次在集流体表面沉积或涂覆，形成三层层叠结构，三者间界面接触紧密。锂离子电池的负极通过电化学方法在多孔集流体表面制备，隔膜通过溶液浸渍方法直接在负极表面成膜，正极填充在上述集流体的多孔结构中，获得电池正极、隔膜和负极互穿结构的新型锂离子电池。本发明将锂离子电池正极、负极与隔膜一体化，简化电池的内部结构和装配工艺，改善电极与隔膜的界面接触特性，用此方法制备的锂离子电池具有综合性能优越、易大规模大尺寸生产等优点。

Description

一种新型结构锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池领域，特别是一种新型结构锂离子电池及其制备方法。
背景技术
传统锂离子电池主要由正极、负极、电解液及隔膜四部分组成，电极主要通过在集流体表面涂敷浆料、干燥、压实，最后获得正/负极极片。在装配电池过程需要将隔膜在正/负极片间对齐，最后经过叠片或卷绕工艺获得电芯组件。该工艺装配电池工艺繁琐。且作为锂离子电池的关键材料，商品化的锂电隔膜以聚乙烯和聚丙烯微孔膜为主，但由于膜材料本身性质的限制而无法应用于动力锂离子电池领域。
针对传统聚烯烃隔膜的缺点，研究者开发了具有陶瓷涂层的锂电隔膜，其结合了有机底膜的柔性和陶瓷材料的耐高温性等优点，在一定程度上能够防止电池大面积正/负极短路、爆炸事故的发生。研究发现，虽然陶瓷涂层能够改善隔膜的耐热性，但由于电极与隔膜的界面结构变得更加复杂，电池内阻增大，导致电池的电学性能发挥受到限制。而且，在锂离子电池装配过程中，实现电极片与隔膜的对齐和良好接触也是一个很难解决的问题。
针对上述问题，文献报道采用喷涂工艺制备锂离子电池，该工艺将通过喷涂工艺将电池的各个组件浆料依次进行喷涂，形成一体化结构锂离子电池，该电池也显示出优越的电池充放电性能。该类电池可以制备成任意形状，且可以在任何物体表面进行喷涂制备。但此种锂离子电池的能量密度较低，在大电流充、放电条件下电池的容量衰减较严重。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新型锂离子电池及其制备方法，用此方法制备的锂离子电池具有制备工艺简单、能量密度高、柔韧性好、形状可任意设计、成本低等优点，可满足大规模工业化生产的需要。
本发明的技术方案是：
一种新型结构锂离子电池，锂离子电池的正极、隔膜和负极具有互穿网络的一体化结构，负极材料、隔膜材料和正极材料依次在集流体表面沉积或涂覆，形成三层层叠结构，三者间界面接触紧密。
所述的新型结构锂离子电池，集流体表面负极材料层的厚度为0.05～3μm，隔膜材料的厚度为0.5～30μm，正极材料充满集流体的三维孔隙。
所述的新型结构锂离子电池，正极材料是含有正极活性材料、导电剂和粘合剂的悬浮液，其原料组成为：50～800质量份正极活性材料、20～100质量份导电剂、20～100质量份粘合剂、300～1000质量份溶剂。
所述的新型结构锂离子电池，负极材料是指通过电镀或化学镀工艺可获得负极活性材料层的金属或合金，包括金属锡、金属镍、金属银或上述金属的合金。
所述的新型结构锂离子电池，隔膜材料是含有高分子树脂的悬浮液，其原料组成为：10～100质量份高分子树脂、200～1000质量份溶剂；其中，高分子树脂为聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚苯醚、聚乙烯醇、聚酰亚胺、聚酰胺酸、聚环氧乙烷或聚四甲基一戊烯。
所述的新型结构锂离子电池，负极材料通过电镀或化学镀工艺沉积在集流体表面，隔膜材料和正极材料通过浸渍工艺或喷涂工艺涂覆在沉积有负极材料的集流体表面。
所述的新型结构锂离子电池，三层层叠结构指电池的正极、隔膜、负极依次通过不同沉积工艺在三维多孔空间层叠成一个整体结构，并经过热辊压，彼此间没有间隙。
所述的新型结构锂离子电池的制备方法，该制备方法包括：锂离子电池负极材料在集流体表面电沉积，依次涂覆隔膜材料和正极材料，获得一体化电芯组件，经过热滚压、干燥处理，装配电池。
所述的新型结构锂离子电池的制备方法，一体化电芯的干燥温度为60～150℃，时间为30～200min。
所述的新型结构锂离子电池的制备方法，热辊压是在50℃～150℃下，采用10N/cm2～1000N/cm2的压力进行压制。
本发明的优点和有益效果是：
1、基于传统结构锂离子电池组件和结构的缺陷，本发明提出以下想法：在电池集流体表面通过电沉积工艺构建负极活性层，通过涂覆工艺构建隔膜层和正极活性层，获得具有一体化结构的电芯组件，该组件的厚度和形状可随意设计、柔韧性好，充分改善电极和隔膜间的接触特性，制备出性能优异的锂离子电池，该方法能够综合提高锂离子电池的安全性和电学性能。
2、本发明所述的一种新型结构锂离子电池的制备方法，利用电沉积工艺和浸渍涂覆工艺提高锂离子电池的自动化生产程度，具有工艺简单，工艺周期短，节能环保，适合规模化生产的特点。
3、本发明锂离子电池的负极通过电化学方法在多孔集流体表面制备，隔膜通过溶液浸渍方法直接在负极表面成膜，正极填充在上述集流体的多孔结构中，获得电池正极、隔膜和负极互穿结构的新型锂离子电池。从而，将锂离子电池正极、负极与隔膜一体化，简化电池的内部结构和装配工艺，改善电极与隔膜的界面接触特性，用此方法制备的锂离子电池具有综合性能优越、易大规模大尺寸生产等优点。
具体实施方式
在具体实施过程中，本发明新型结构锂离子电池的制备方法，在三维多孔集流体表面依次沉积负极材料、隔膜材料和正极材料，获得一体化结构新型锂离子电芯，包括如下步骤：
(1)负极材料镀液的制备；
(2)在三维多孔集流体表面电沉积负极材料层，依次浸渍隔膜层和正极材料层；其中，负极材料层的厚度为0.05～3μm，隔膜材料的厚度为0.5～30μm，正极材料充满集流体的三维孔隙，获得一体化电芯组件；
(3)上述获得的一体化电芯组件在一定条件下热辊压，干燥，注液后获得新型结构锂离子电池。该锂离子电池的正极、隔膜和负极层叠成一个整体结构，并经过一定条件的热辊压，彼此间没有明显间隙。电池材料间界面接触紧密，电池的形状和尺寸可随意设计，柔韧性和安全性高。
在正极材料的原料中，正极活性材料包括磷酸铁锂、锰酸锂、钴酸锂或三元材料等；导电剂包括乙炔黑、科琴黑、活性炭或石墨烯等；粘合剂包括聚四氟乙烯或聚偏氟乙烯等；溶剂包括二甲基甲酰胺或二甲基乙酰胺等。
为使本发明的技术方案和优点更加清楚，下面将结合具体实施例进行详细描述。
实施例1
按照如下配方制备负极化学镀液：1M(mol/L)盐酸，50ml；SnCl2.2H2O，25g/L；硫脲，45g/L；柠檬酸，30g/L；次磷酸钠，40g/L；对苯二酚，4.5g/L，余量为水。在35℃下，以泡沫镍为集流体在其表面化学镀锡20min。
将2.0克聚偏氟乙烯缓慢加入到100ml氮甲基吡咯烷酮中，球磨混合均匀获得隔膜材料涂覆液。将上述镀锡集流体在隔膜材料涂覆液中浸渍时间120s，60℃干燥20min，重复2次。
将2.4克磷酸铁锂纳米粒子、0.3克乙炔黑、0.3克聚偏氟乙烯依次缓慢加入到20ml二甲基甲酰胺中，球磨混合均匀获得正极材料涂覆液。将上述沉积负极和隔膜的集流体在正极材料涂覆液中浸渍时间300s，真空条件下100℃干燥，重复3次。
一体化电芯在120℃真空干燥12h，最后在100℃以100N/cm2的压力滚压，将上述电芯注液后装配成扣式电池进行测试。本实施例中，集流体表面负极材料层的厚度为1.5μm，隔膜材料的厚度为14μm，正极材料充满集流体的三维孔隙。
电池测试结果：5C下电池的放电容量为0.2C倍率时的70％。
1.0C充放电条件下，经过100个循环电池的放电容量仍保持初始放电容量的95％左右。
实施例2
按照如下配方制备负极化学镀液：1M盐酸，60ml；SnCl2.2H2O，15g/L；AgNO3，5g/L；硫脲，55g/L；柠檬酸，40g/L；次磷酸钠，40g/L；对苯二酚，6.5g/L，余量为水。在30℃下，以泡沫镍为集流体在其表面化学镀锡银10min。
将1.0克聚苯醚缓慢加入到100ml氮甲基吡咯烷酮中，球磨混合均匀获得隔膜材料涂覆液。将上述镀锡集流体在隔膜材料涂覆液中浸渍时间100s，60℃干燥30min，重复4次。
将2.4克磷酸铁锂纳米粒子、0.3克乙炔黑、0.3克聚偏氟乙烯依次缓慢加入到20ml二甲基甲酰胺中，球磨混合均匀获得正极材料涂覆液。将上述沉积负极和隔膜的集流体在正极材料涂覆液中浸渍时间300s，真空条件下150℃干燥，重复5次。
一体化电芯在150℃真空干燥12h，最后在150℃以300N/cm2的压力滚压，将上述电芯注液后装配成扣式电池进行测试。本实施例中，集流体表面负极材料层的厚度为0.5μm，隔膜材料的厚度为10μm，正极材料充满集流体的三维孔隙。
电池测试结果：5C下电池的放电容量为0.2C倍率时的75％。
1.0C充放电条件下，经过100个循环电池的放电容量仍保持初始放电容量的96％左右。
实施例3
按照如下配方制备负极化学镀液：1M盐酸，50ml；SnCl2.2H2O，15g/L；NiCl2，15g/L；硫脲，35g/L；柠檬酸，30g/L；次磷酸钠，50g/L；对苯二酚，5.5g/L，余量为水。在30℃下，以泡沫镍为集流体在其表面化学镀锡镍15min。
将1.0克聚乙烯醇缓慢加入到100ml沸水中，保温2h获得透明隔膜材料涂覆液。将上述镀锡集流体在隔膜材料涂覆液中浸渍时间30s，80℃干燥30min，重复2次。
将1.6克钴酸锂纳米粒子、0.3克科琴黑、0.1克羧甲基纤维素钠依次缓慢加入到5ml二甲基甲酰胺中，球磨混合均匀获得正极材料涂覆液。将上述沉积负极和隔膜的集流体在正极材料涂覆液中浸渍时间120s，真空条件下150℃干燥，重复3次。
一体化电芯在150℃真空干燥24h，最后在150℃以500N/cm2的压力滚压，将上述电芯注液后装配成扣式电池进行测试。本实施例中，集流体表面负极材料层的厚度为1.2μm，隔膜材料的厚度为25μm，正极材料充满集流体的三维孔隙。
电池测试结果：5C下电池的放电容量为0.2C倍率时的70％。
1.0C充放电条件下，经过100个循环电池的放电容量仍保持初始放电容量的95％左右。
实施例4
按照如下配方制备负极电镀液：浓硫酸，60ml；SnSO4，60g/L；酚磺酸，50ml/L；40％的甲醛，4.0ml/L；明胶，2.5g/L，余量为水。在30℃下，以泡沫镍为集流体在其表面电镀锡，电流密度0.2A/cm2，时间2min。
将0.5克聚丙烯腈缓慢加入到100ml二甲基乙酰胺中，60℃下搅拌120min获得隔膜材料涂覆液。将上述镀锡集流体在隔膜材料涂覆液中浸渍时间60s，120℃干燥30min，重复5次。
将1.0克镍钴锰三元材料、0.2克科琴黑、0.1克聚偏氟乙烯依次缓慢加入加入到5ml二甲基甲酰胺中，球磨混合均匀获得正极材料涂覆液。将上述沉积负极和隔膜的集流体在正极材料涂覆液中浸渍时间180s，真空条件下120℃干燥，重复5次。
一体化电芯在150℃真空干燥24h，最后在150℃以200N/cm2的压力滚压，将上述电芯注液后装配成扣式电池进行测试。本实施例中，集流体表面负极材料层的厚度为2.5μm，隔膜材料的厚度为30μm，正极材料充满集流体的三维孔隙。
电池测试结果：5C下电池的放电容量为0.2C倍率时的65％。
1.0C充放电条件下，经过100个循环电池的放电容量仍保持初始放电容量的90％左右。
实施例结果表明，本发明提供的新型结构锂离子电池及其制备方法，由于通过沉积和涂覆方法将正极、隔膜和负极有机整合成一体，实现了电极与隔膜的一体化，所制备的锂离子电池在耐高温、锂离子传递效率等方面更优于传统结构的锂离子电池，且具有装配工艺简单、成本低等优点，无需昂贵的生产设备，操作简单，生产效率高，可实现大规模工业化生产。

Claims (8)

1.一种新型结构锂离子电池，其特征在于，锂离子电池的正极、隔膜和负极具有互穿网络的一体化结构，负极材料、隔膜材料和正极材料依次在集流体表面沉积或涂覆，形成三层层叠结构，三者间界面接触紧密；
负极材料通过电镀或化学镀工艺沉积在集流体表面，隔膜材料和正极材料通过浸渍工艺或喷涂工艺涂覆在沉积有负极材料的集流体表面；
三层层叠结构指电池的负极、隔膜、正极依次在三维多孔空间层叠成一个整体结构，并经过热辊压，彼此间没有间隙。
2.根据权利要求1所述的新型结构锂离子电池，其特征在于，集流体表面负极材料层的厚度为0.05～3μm，隔膜材料的厚度为0.5～30μm。
3.按照权利要求1所述的新型结构锂离子电池，其特征在于，正极材料是含有正极活性材料、导电剂和粘合剂的悬浮液，其原料组成为：50～800质量份正极活性材料、20～100质量份导电剂、20～100质量份粘合剂、300～1000质量份溶剂。
4.按照权利要求1所述的新型结构锂离子电池，其特征在于，负极材料是指通过电镀或化学镀工艺可获得负极活性材料层的金属或合金，包括金属锡、金属镍、金属银或上述金属的合金。
5.按照权利要求1所述的新型结构锂离子电池，其特征在于，隔膜材料是含有高分子树脂的悬浮液，其原料组成为：10～100质量份高分子树脂、200～1000质量份溶剂；其中，高分子树脂为聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚苯醚、聚乙烯醇、聚酰亚胺、聚酰胺酸、聚环氧乙烷或聚四甲基一戊烯。
6.一种权利要求1～5之一所述的新型结构锂离子电池的制备方法，其特征在于，该制备方法包括：锂离子电池负极材料在集流体表面电沉积，依次涂覆隔膜材料和正极材料，获得一体化电芯组件，经过热辊压、干燥处理，装配电池。
7.根据权利要求6所述的新型结构锂离子电池的制备方法，其特征在于，一体化电芯的干燥温度为60～150 ℃，时间为30～200 min。
8.根据权利要求6所述的新型结构锂离子电池的制备方法，其特征在于，热辊压是在50℃～150℃下，采用10N/cm2～1000N/cm2的压力进行压制。
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