CN107781003A - 使排气后处理系统中低温氮氧化物吸附剂的失活最小化的方法和装置 - Google Patents

使排气后处理系统中低温氮氧化物吸附剂的失活最小化的方法和装置 Download PDF

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Abstract

描述了一种排气后处理系统，用于净化来自设置为以贫空/燃比操作的内燃机的排气进料流，并且包括设置在低温NOx吸附剂上游的氧化催化剂。该氧化催化剂包括沸石催化剂，该沸石催化剂包括设置在基板上的贱金属、贵金属和沸石，并且低温NOx吸附剂包括沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂。

Description

使排气后处理系统中低温氮氧化物吸附剂的失活最小化的方 法和装置
技术领域
本文所述的概念涉及内燃机和相关的排气净化装置。
发明背景
内燃机产生作为燃烧过程的副产物的排气，其中包括氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)和未燃烧或部分燃烧的碳氢化合物(HC)。排放控制系统用于在各种排气组分释放到大气中之前对其进行氧化、还原、过滤和/或储存和释放，并且一旦达到预热的操作温度即可实现高效率。然而，当在低于预热操作温度的温度下操作时(诸如可能发生在冷启动之后)，这种系统的效率可能变低。
在冷启动发动机操作期间，由于产生排气组分，在低温下对排气排放的有效控制对排放顺应性是至关重要的。节油技术如贫燃发动机操作增压和其他先进的燃烧技术可能会降低整体排气温度，进一步使低温排放控制复杂化。
发明内容
描述了一种排气后处理系统，用于净化来自设置为以贫空/燃比操作的内燃机的排气进料流，并且包括设置在低温NOx吸附剂上游的氧化催化剂。该氧化催化剂包括沸石催化剂，该沸石催化剂包括设置在基板上的贱金属、贵金属和沸石，并且低温NOx吸附剂包括沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂。
本发明的上述特征和优点以及其它特征和优点从以下详细描述中可以看出，这些详细描述是当与附图相结合时用于执行如所附权利要求所限定的本教导的一些最佳模式和其它实施例。
附图说明
现在将参照附图通过示例的方式描述一个或多个实施例，其中：
图1示意性地示出了根据本公开的用于内燃机的排气后处理系统的实施例的相关部分，该排气后处理系统包括设置在低温NOx吸附剂(LTNA)上游的柴油氧化催化剂(DOC)；
图2示意性地示出了根据本公开的用于包括强制空气感应装置的内燃机的排气后处理系统的另一个实施例的相关部分，其中该排气后处理系统包括设置在低温NOx吸附剂(LTNA)上游的柴油氧化催化剂(DOC)；
图3-1图解示出了根据本公开的与LTNA的实施例的代表性排气进料流的流动相关联的数据结果，该LTNA作为独立装置以紧密联接布置设置在发动机的排气歧管下游；
图3-2图解示出了根据本公开的与DOC和LTNA的实施例的代表性排气进料流相关联的数据结果，该DOC与LTNA以紧密联接布置设置在参照图1描述的发动机的排气歧管下游；以及
图4图解示出了根据本公开的暴露于贫老化方案之后以及暴露于相当的时间、温度和流动条件的贫/富循环老化方案之后与LTNA的实施例的NOx储存能力相关联的数据结果。
具体实施方式
所公开的实施例的部件，如本文所述和所示，可以以各种不同的配置进行布置和设计。因此，以下详细描述并不旨在限制如所要求保护的本公开的范围，而是仅代表其可能的实施例。此外，虽然在下面的描述中阐述了许多具体细节，以便提供对本文公开的实施例的透彻理解，但是可以在没有这些细节中的一些或全部的情况下实践一些实施例。此外，为了清楚起见，没有详细描述现有技术中已知的某些技术材料，以避免不必要地使本公开变得模糊。附图是简化的形式并且没有按精确的比例。此外，如本文所示出和描述的公开内容可以在本文没有具体公开的任何元件缺失的情况下实施。如本文所使用的，术语“上游”和相关术语是指朝向相对于指示位置的流动流的起点的元件，并且术语“下游”和相关术语是指远离相对于指示位置的流动流的起点的元件。
参考附图，其中在几个附图中相同的附图标记对应于相同或类似的部分，图1示出设置为净化在内燃机(发动机)10的操作期间从其输出的排气进料流15的排气后处理系统20。内燃机20可以设置在车辆中以提供推进动力。车辆可以包括但不限于商业车辆、工业车辆、农用车辆、客车、飞机、船舶、火车、全地形车辆、个人运动装置、机器人等形式的移动平台，以实现本公开的目的。
发动机10可以是任何合适的内燃机，并且优选地配置为在一个实施例中主要以在贫化学计量空燃比下操作的多汽缸压缩点火式发动机。发动机10可以包括在其中具有多个汽缸和活塞(未单独示出)的汽缸体，其与汽缸盖(也未单独示出)一起可以限定用于燃料和感应气体混合物的内部燃烧的燃烧室。发动机10还可以包括设置在汽缸盖中的任何合适量的进气门和排气门，用于控制进气和排气的流动。发动机10优选包括排气歧管12，该排气歧管12夹带作为燃烧过程的结果而输出的排气，并将其引入排气后处理系统20中，用于净化和排出到大气中。
排气后处理系统20优选包括一个或多个额外的后处理装置，该后处理装置设置为氧化、还原、储存、过滤或以其他方式处理发动机10的排气进料流15。对于冷起动碳氢化合物控制而言，排气系统可以包括使用沸石材料的碳氢化合物捕获部件。在这种系统中，沸石材料在启动期间吸附和储存碳氢化合物，并且当排气温度高到足以解吸碳氢化合物时释放储存的碳氢化合物。解吸的碳氢化合物优选在下游催化部件中进行氧化。对于冷启动NOx控制而言，特别是在贫燃发动机操作条件下，排气系统可以包括NOx储存及释放催化剂，诸如选择性催化还原(SCR)装置或NOx吸附剂以将NOx还原成氮。这种催化剂在预热期间吸附NOx，并在更高的排气温度下解吸NOx。
如图所示，排气后处理系统20优选包括设置在低温NOx吸附剂(LTNA)40的上游的柴油氧化催化剂(DOC)30。在一个实施例中，诸如SCR装置或设置在包括颗粒过滤器(SCRF)的基板上的SCR装置的另一个排气净化装置50设置在LTNA 40的下游。当排气净化装置50是SCR或SCRF时，还原剂喷射器系统42设置在其上游。还原剂喷射器系统42和诸如SCR和SCRF的净化装置50的实施和操作控制是特定应用以及本领域普通技术人员所熟知的，从而不再在本文中描述。
在一个实施例中，DOC 30和LTNA 40相对于发动机10和排气歧管12以紧密联接布置设置。如本文所使用的，术语“紧密联接”是指排气后处理系统20的装置的这样一种位置：其尽可能靠近排气歧管12，以便在排气到达例如DOC 30的装置之前使来自排气进料流的热能的损失最小化。在一个实施例中，紧密联接布置包括使DOC 30位于比排气歧管12或涡轮增压器下游低约1米，并且优选为约0.05至约0.5米的位置。此外，紧密联接的排气部件优选位于发动机室内，但是在一些实施例中这种布置可能不可行。如本领域技术人员已知的那样，在重负载下的发动机启动和发动机操作期间，布置在紧密联接位置的排气后处理装置可能暴露于与更下游的装置相比更高的排气温度下。
图2示意性地示出排气后处理系统120的第二实施例，其可有利地流体地联接到内燃机10的排气歧管12。在该实施例中，采用强制空气感应装置134，例如涡轮增压器或增压器。排气后处理系统120优选包括紧密联接到排气歧管12，并且设置在强制空气感应装置134的上游的DOC 130。优选设置碳氢化合物喷射器132以在强制空气感应装置134的下游和LTNA 140的实施例的上游喷射未燃烧的碳氢化合物。在一个实施例中，诸如SCR装置或设置在包括颗粒过滤器(SCRF)的基板上的SCR装置的另一个排气净化装置150设置在LTNA 140的下游。当排气净化装置150是SCR或SCRF时，可以在LTNA 140和SCRF 150之间插入还原剂喷射器系统142和混合装置144。
DOC 30、130配置成在氧气存在下促进排气进料流中几种排气组分的氧化，氧气在贫排气环境中可能是丰富的。可被氧化的排气组分包括一氧化碳(CO)、气相碳氢化合物(HC)和颗粒物的可溶有机馏份(SOF)。DOC 30、130包括例如通过洗涂和其它可包括浸渍、吸附、离子交换等方法负载在基板表面上的催化材料。基板可以是具有平行于入口和出口之间的轴向轴线而布置的多个流动通道的结构，其中流动通道能够保持包含催化材料的洗涂层。通道的横截面形状可以是任何合适的形状，包括例如正方形、正弦形、三角形、矩形、六边形、梯形、圆形或椭圆形。
在一个实施例中，基板由挤出的陶瓷材料诸如堇青石制成。或者，基板由金属箔制成。当基板由陶瓷材料形成时，其优选具有蜂窝结构，并且可以布置为流通装置，或者可以布置为能够从排气进料流中去除颗粒物质的壁流式过滤装置。陶瓷基板可以由任何合适的耐火材料制成，例如氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化铈、氧化锆、氧化镁、沸石、氮化硅、碳化硅、硅酸锆、硅酸镁、硅铝酸盐、金属铝硅酸盐(诸如堇青石和锂辉石)、或其任何两种或多种的混合物或混合氧化物。堇青石、硅铝酸镁和碳化硅是优选的。金属基板可以由任何合适的金属制成，特别是耐热金属和金属合金(诸如钛和不锈钢)以及含有铁、镍、铬和/或铝的铁素体合金以及其它微量金属。
当基板被布置为壁流式过滤装置时，相邻的流动通道在另外的轴向端部被阻挡。这允许排气进料流从入口进入通道，流过通道壁，并从通向出口的不同通道离开过滤器。因此，排气流中的颗粒因此被捕获在颗粒过滤器中并随后被氧化。
催化材料优选是包括贱金属、贵金属和沸石的沸石催化剂。在一个实施例中，催化材料还包括设置在基板上的储氧能力材料。在一个实施例中，储氧能力材料是二氧化铈。或者，通过非限制性实例的方式，催化材料可以包括选自氧化铝、二氧化硅、二氧化钛和氧化锆的无机氧化物。贵金属可以选自Pt、Pd、Rh、Ag、Au和Ir。
LTNA 40、140可以由布置在基板上的沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂组成。沸石催化剂优选包括贱金属、贵金属和沸石。贱金属优选为铁、铜、锰、铬、钴、镍、锡或其混合物；更优选铁、铜、锰、钴或其混合物。铁是特别优选的。贵金属优选为钯、铂、铑、银或其混合物。
沸石可以是任何天然或合成沸石(包括分子筛)，并且优选由铝、硅和/或磷组成。沸石可以具有通过共享氧原子而连接的SiO4、AlO4和/或PO4的三维布置。沸石框架可以具有阴离子性，其通过电荷补偿阳离子(包括碱金属和碱土金属元素(例如Na、K、Mg、Ca、Sr和Ba))以及质子而抵消。可以将其它金属(例如，Fe、Ti和Ga)引入到沸石的框架中以产生掺入金属的沸石。例如，铁可以在β沸石的框架中代替铝，以产生铁-β沸石(Fe-p沸石)。
在一个实施例中，沸石是β沸石、八面沸石(诸如X-沸石或Y-沸石，包括NaY和USY)、L-沸石、ZSM沸石(例如ZSM-5、ZSM-48)、SSZ-沸石(例如SSZ-13、SSZ-41、SSZ-33)、丝光沸石、菱沸石、黑云母、毛沸石、斜发沸石、硅沸石、磷酸铝沸石(包括金属铝磷酸盐，诸如SAPO-34)、介孔沸石(例如MCM-41、MCM-49、SBA-15)、金属掺入的沸石或其混合物；更优选地，沸石是β沸石、ZSM-5沸石、Fe-p沸石或SSZ-33或Y-沸石。沸石最优选为β沸石、ZSM-5沸石、Fe-p沸石或SSZ-33。
可以使用任何合适的方法制备沸石催化剂。例如，可以使用任何合适的方法将贱金属和贵金属加入到沸石中以形成沸石催化剂。例如，贵金属化合物(诸如硝酸钯)和贱金属化合物(诸如硝酸铁)可以通过包括浸渍、吸附、离子交换、早期润湿、沉淀等的方法负载在沸石上。贵金属化合物和贱金属化合物可以一步同时加入到沸石中，或者以多个步骤依次加入。
负载的铂族金属催化剂包括一种或多种铂族金属(“PGM”)和一种或多种无机氧化物载体。PGM可以是铂、钯、铑、铱或其组合，并且最优选地是铂和/或钯。无机氧化物载体最通常包括第2、3、4、5、13和14族元素的氧化物。有用的无机氧化物载体优选具有在10至700m2/g范围内的表面积、在0.1至4mL/g范围内的孔体积以及约10至1000埃的孔径。无机氧化物载体优选为氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈、氧化铌、氧化钽、氧化钼、氧化钨或其任意两种或多种的混合氧化物或复合氧化物，例如，二氧化硅-氧化铝、二氧化铈-氧化锆或氧化铝-二氧化铈-氧化锆。氧化铝和二氧化铈是特别优选的。
负载的铂族金属催化剂可以使用任何合适的方法制备。优选地，使用任何合适的方法将一种或多种铂族金属负载到一种或多种无机氧化物上以形成负载的PGM催化剂。例如，可以通过可以包括浸渍、吸附、离子交换、初湿含浸法和沉淀等的方法将铂化合物(诸如硝酸铂)负载在无机氧化物上。也可以将其它金属加入到负载的PGM催化剂上。
优选地，LTNA 40、140还包括流通基板或过滤器基板。在一个实施例中，将沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂涂覆在基板上，并优选使用洗涂方法沉积在基板上以制备LTNA 40、140。
可以使用任何合适的方法将沸石催化剂和负载的铂族催化剂加入到基板中。使用洗涂层工序制备LTNA 40的代表性方法如下。应当理解，下面的过程可以根据不同的实施例而变化。此外，沸石催化剂和负载的PGM催化剂可以以任何合适的顺序加入到基板上。因此，沸石催化剂可以在负载的PGM催化剂之前在基板上洗涂，或者在沸石催化剂之前可以将支撑的PGM催化剂洗涂在基板上。
可以通过洗涂步骤将预形成的沸石催化剂加入到基板中。或者，沸石催化剂可以通过首先将未改性的沸石、贵金属/沸石或贱金属/沸石洗涂到基板上而形成在基板上，以制备沸石涂覆的基板。然后可将贵金属和/或贱金属加入到经沸石涂覆的基板上，这可以通过浸渍过程等来实现。在替代实施例中，基板由沸石催化剂组成，并且负载的铂族金属催化剂涂覆在沸石催化剂基板上。可以将沸石挤出以形成基板，优选挤出以形成蜂窝基板。挤出的沸石基板和蜂窝体及其制备工艺是本领域已知的。如果形成了沸石基板，那么，如果必要的话，则让沸石基板经受浸渍过程，以将贵金属和/或贱金属负载到沸石基板上，然后进行洗涂步骤以洗涂所负载的PGM催化剂。
在某些实施例中，SCR 50、150被配制为包括颗粒过滤器的基板的一部分。在一个实例中，SCR 50、150是设置在陶瓷基板上的SCR催化剂洗涂涂层，其可以包括颗粒过滤器。位于SCR 50、150上游的还原剂递送系统42、142可以分别包括本领域已知的任何合适类型的还原剂喷射器或递送装置，包括尿素或氨喷射器，并且还包括空气辅助的液相或气相喷射器。SCR 50、150优选用于将氮氧化物(NOX)转化为双原子氮(N2)和水(H2O)。
选择性催化还原(SCR)系统是通过与氮化合物(诸如氨或尿素)或碳氢化合物(贫NOx还原)反应而将NOx还原成N2的装置。SCR催化剂可以包括氧化钒-二氧化钛催化剂、氧钒-钨-二氧化钛催化剂或金属/沸石催化剂，诸如铁/β沸石、铜/β沸石、铜/SSZ-13、铜/SAPO-34、Fe/ZSM-5或铜/ZSM-5。颗粒过滤器是从排气进料流15除去颗粒的装置。颗粒过滤器包括催化颗粒过滤器和裸露(非催化)颗粒过滤器。催化的颗粒过滤器除了氧化被颗粒过滤器捕获的颗粒物质之外，还包括金属和金属氧化物组分(诸如，Pt、Pd、Fe、Mn、Cu和二氧化铈)以氧化碳氢化合物和一氧化碳。
图3-1图解示出了与LTNA 40的实施例的代表性排气进料流205的流动相关联的数据结果，该LTNA作为独立装置以紧密联接布置设置在发动机10的排气歧管12下游。数据结果包括相对于LTNA 40的实施例的样品的轴向长度的H2、CO和HC 210的浓度以及NOx储存水平212。LTNA 40已经经受了包括重复执行的贫/富空/燃比偏移的老化方案。如图所示，H2、CO和HC 210的浓度在LTNA 40的轴向长度上减小到其出口215，并且表明LTNA 40在老化之后为那些排气组分提供可接受的排放减少水平。然而，却存在有NOx储存水平212的降低，表明老化后的NOx储存水平212的退化，这可能会影响排放，因为例如在冷发动机操作期间通过LTNA 40的NOx排放可能不会在下游SCR装置中减少。
图3-2图解示出了与DOC 30和LTNA 40的实施例的代表性排气进料流205的流动相关联的数据结果，DOC 30和LTNA 40以紧密联接布置设置在发动机10的排气歧管12的下游，所有这些全部参考图1进行描述。数据结果包括相对于样品的轴向长度的H2、CO和HC 220的浓度以及NOx储存水平222的减小。DOC 30和LTNA 40已经经受包括重复执行的贫/富空/燃比偏移的贫/富老化方案。如图所示，H2、CO和HC 210的浓度在DOC 30和LTNA 40的轴向长度上减小到出口225，并且表明DOC 30和LTNA 40在老化之后为那些排气组分提供可接受的排放减少水平。如图所示，LTNA 40中的NOx储存水平212保持水平，表明NOx储存水平212的退化最少。因此，排气排放可以不受影响，这是因为在冷发动机操作期间可以储存NOx排放物，并且随后可以在预热发生之后用于下游SCR装置中的减少。因此，如本文所述，DOC 30在LTNA 40的上游的以紧密联接配置的布置降低了在高温偏移下将LTNA 40暴露于还原气体(CO、H2和HC)220中的可能性，从而使得由于可能在使用中发生的高温PGM失活而导致的LTNA 40的失活最小化。这可能有助于提高LTNA 40在其使用寿命期间的排气净化性能。
图4图解示出了根据本公开的暴露于贫老化方案之后以及暴露于相当的时间、温度和流动条件的贫/富循环老化方案之后与用于LTNA 40的实施例的NOx储存能力相关联的数据结果。储存能力310在垂直轴上指示。结果包括在将LTNA 40暴露于贫老化方案之后的LTNA 40的第一NOx储存能力320。在一个实施例中，贫老化方案包括将LTNA 40的样品暴露于水热老化条件，其包括在750℃下用10％的H2O的贫化学计量2小时的进料流。结果包括在将LTNA 40暴露于贫老化方案之后的LTNA 40的第二NOx储存能力330。贫/富老化方案包括将LTNA 40的样品暴露于水热老化条件，其包括在贫空/燃比状态(例如，空/燃比为22:1)和周期性交替的空/燃比(例如22:1的空/燃比)之间周期性地交替的进料流空/燃比条件，例如空/燃比为14.3:1，在750℃下用10％的H2O进行2小时。结果320、330的比较表明，在贫/富空/燃比条件下，LTNA 40的NOx储存能力的降低比在贫空/燃比条件下LTNA 40的NOx储存能力的降低更为显着。在使用中的环境中，LTNA 40更有可能暴露于贫/富空/燃比偏移，从而在贫/富空燃比条件下的LTNA 40的NOx储存能力的降低更能代表使用老化。因此，如参照图1和2所述，在紧密联接的配置中，在LTNA 40的上游的DOC 30的布置是有益的。
详细描述和附图或附图是对本教导的支持和描述，但是本发明的范围仅由权利要求来限定。虽然已经详细描述了用于实施本教导的一些最佳模式和其他实施例，但是存在用于实践所附权利要求中限定的本教导的各种备选设计和实施例。

Claims (10)

1.一种用于净化来自配置为以贫空/燃比操作的内燃机的排气进料流的排气后处理系统，所述排气后处理系统包括：
氧化催化剂和低温NOx吸附剂；
其中所述氧化催化剂设置在所述低温NOx吸附剂的上游；
其中所述氧化催化剂包括沸石催化剂，所述沸石催化剂包括设置在基板上的贱金属、贵金属和沸石；并且
其中所述低温NOx吸附剂包括沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂。
2.根据权利要求1所述的排气后处理系统，其中所述氧化催化剂和所述低温NOx吸附剂设置在公共基板上。
3.根据权利要求2所述的排气后处理系统，其中所述氧化催化剂和所述低温NOx吸附剂以分区布置设置在所述公共基板上。
4.根据权利要求3所述的排气后处理系统，其中所述公共基板包括壁流式过滤器元件。
5.根据权利要求3所述的排气后处理系统，其中所述公共基板包括流通过滤器元件。
6.根据权利要求1所述的排气后处理系统，其中所述氧化催化剂和所述低温NOx吸附剂配置为相对于所述内燃机以紧密联接布置设置。
7.根据权利要求1所述的排气后处理系统，其中所述氧化催化剂还包括设置在所述基板上的储氧能力材料。
8.根据权利要求1所述的排气后处理系统，其中所述储氧能力材料包括二氧化铈。
9.一种排气后处理系统，其配置为净化来自设置为以贫空/燃比操作的内燃机的排气进料流，其中所述内燃机包括强制空气感应装置，所述排气后处理系统包括：
氧化催化剂、低温NOx吸附剂和选择性催化还原装置；
其中所述氧化催化剂配置为相对于所述内燃机以紧密联接配置设置；
其中所述强制空气感应装置设置在所述氧化催化剂的下游；
其中所述低温NOx吸附剂设置在所述强制空气感应装置的下游；
其中所述选择性催化还原装置设置在所述低温NOx吸附剂的下游；
其中所述氧化催化剂包括沸石催化剂，所述沸石催化剂包括设置在基板上的贱金属、贵金属和沸石；并且
其中所述低温NOx吸附剂包括沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂。
10.一种用于净化来自压缩点火式内燃机的排气进料流的方法，包括：
相对于所述内燃机以紧密联接配置在低温NOx吸附剂上游安装氧化催化剂；
其中所述氧化催化剂包括沸石催化剂，所述沸石催化剂包括设置在基板上的贱金属、贵金属和沸石；并且
其中所述低温NOx吸附剂包括沸石催化剂和负载的铂族金属催化剂。
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