CN107710413A - 光电转换元件、成像元件、多层成像元件以及成像装置 - Google Patents
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Abstract
在一种图像拾取元件或光电转换元件中，至少一个阳极21、载流子阻挡层22、有机光电转换层23和阴极25按顺序层叠，且载流子阻挡层22包括具有以下结构式(1)的材料和构成有机光电转换层23的有机半导体材料的一部分。
Description
技术领域
本公开涉及一种光电转换元件、图像拾取元件、层叠式图像拾取元件以及图像拾取装置。
背景技术
近年来，为了应对各种应用，已提高了图像拾取元件的性能并促进其功能多样化，且图像拾取元件仍不断发展。然后，下一代技术之一可包括不通过无机半导体材料进行光电转换，而是利用有机半导体材料进行光电转换。应注意，这种图像拾取元件被称为“有机图像拾取元件”。此外，已通过层叠多个有机半导体层开发了一种具有与红色、绿色和蓝色对应的光谱的图像拾取元件(称为“层叠式图像拾取元件”)，且已引起了注意。这种层叠式图像拾取元件不需要分色光学系统，且能从一个像素中提取与红色、绿色和蓝色对应的三种电信号。因此，光利用率高，开口变宽，且很难发生假信号，如波纹。据称，在设有普通滤色器的图像拾取元件中，会损失大约40％的透射光。
附带说明，目前，使用硅(Si)作为光电转换材料的图像拾取元件是主流。然后，使像素小型化来提高记录密度已取得了进步，且像素的尺寸已达到约1μm。硅在可见光区域的光吸收系数在约103至约104cm-1的范围内，且图像拾取元件中的光电转换层通常位于硅半导体衬底的3μm深或更深的位置处。文中，当像素尺寸的小型化取得进步时，像素尺寸与光电转换层深度的长宽比变大。因此，光从相邻像素泄漏，且光的入射角受到限制，导致图像拾取元件的性能降低。作为解决这种问题的措施，每一种均具有大吸收系数的有机材料引起了注意。每一种有机材料在可见光区域的吸收系数为约105cm-1或更大。因此，在有机图像拾取元件或层叠式图像拾取元件中，光电转换层的厚度可变薄。为此，可以认为，可提高敏感度且可增大像素数量，同时能抑制假色，且发展已取得了重大进步。
尽管认为就此而言有机图像拾取元件具有许多优点，但问题之一包括图像拾取模块的电容降低。在文中，图像拾取模块是指一种其内构建有有机图像拾取元件并以图像形式输出通过光电转换获得的电信号的装置。通过光照在构成图像拾取元件的光电转换层内获得的电荷被转换成电压，电压进而以电信号(图像信号)的形式输出。此时，当除了有机图像拾取元件的电容之外，还包括周边结构，例如浮动扩散(以下缩写为“FD”)、连接至FD的缓冲放大器，以及与FD相邻的复位栅极和水平输出栅极的电容的总量很大时，每一电荷的电压变化变小。因此，信噪比(S/N)降低，图像质量因此劣化。在文中，电信号的电压V如下表示：
V＝Q/C
其中Q是电荷量。总之，当有机图像拾取元件的电容变大时，V减小，结果是电信号变小。应注意，有机图像拾取元件的电容(具体而言，接下来将描述的有机层的电容)占电容总量C的约一半。此外，通常，电容C0通过以下公式表达：
C0＝(ε·S0)/d0
其中ε为介电常数，S0为面积，d0为厚度。因此，影响有机图像拾取元件的电容降低的因素包括构成有机图像拾取元件的材料的介电常数，以及有机图像拾取元件中的有机层的厚度。然后，当利用厚度实现电容降低时，必须使有机图像拾取元件的有机层的总厚度变厚。
有机层(例如如图1A中的概念图所示)具有载流子阻挡层(阳极侧载流子阻挡层)22、有机光电转换层23以及夹在阳极21与阴极25之间的阴极侧缓冲层24的层叠结构。可以使有机光电转换层23的厚度变厚。然而，有机光电转换层23为涉及光电转换功能的层。因此，在具有某一特定波长的光发生光电转换时，很多情况下很难在增大厚度的同时而不降低光电转换效率。此外，在层叠式图像拾取元件的情况下，利用构成有机光电转换层23的材料的光谱特性，当除了具有所需波长的光之外的光也被吸收时，如果使有机光电转换层23变厚，则恐怕构成位于下方的图像拾取元件的光电转换层会阻挡光被吸收。
[引文列表]
[专利文献]
JP2007-214364A
[非专利文献]
[NPL 1]
Organic Letters(1999)，1(13)，2057至2060
发明内容
[技术问题]
附带说明，从JP2007-214364A熟知了设有仅通过稍后将描述的结构式(1)表达的空穴注入层和/或空穴传输层的有机电致发光元件。然而，该公开未经审查专利申请未涉及图像拾取元件(总体而言，光电转换元件)的任何应用，且根本未涉及电容。此外，在有机图像拾取元件中，通常，阳极与有机光电转换层之间形成有被称为阳极侧载流子阻挡层或电子阻挡层的层。然而，很清楚的是，即便电子阻挡层由上述公开未经审查专利申请中公开的结构式(1)构成，如稍后将描述的那样，外部量子效率的降低以及暗电流的增大仍很显著，且S/N比低。
因此，本公开的目的是提供一种光电转换元件、每一个均具有很难发生诸如外部量子效率降低、暗电流增大以及S/N比低的问题的结构的图像拾取元件、层叠式图像拾取元件以及每一个均构成这种图像拾取元件的图像拾取装置。
[问题解决方案]
在本公开的用于实现上述目的的图像拾取元件或光电转换元件中，至少一个阳极、载流子阻挡层、有机光电转换层和阴极按顺序层叠，且
载流子阻挡层包括具有以下结构式(1)的材料，和构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。
在本公开的用于实现上述目的层叠式图像拾取元件(符合纵向分光系统的图像拾取元件)中，至少层叠两个本公开的图像拾取元件。
根据本公开的第一方面的用于实现上述目的的图像拾取装置设有本公开的多个图像拾取元件。根据本公开的第一方面的这种图像拾取装置可包括其中蓝色用图像拾取元件、绿色用图像拾取元件以及红色用图像拾取元件如拜耳阵列般设置在平面上的结构。此外，根据本公开的第二方面的用于实现上述目的的图像拾取装置设有本公开的多个层叠式图像拾取元件。
[本发明的有益效果]
在本公开的光电转换元件、本公开的图像拾取元件、构成本公开的层叠式图像拾取元件的图像拾取元件，以及构成根据本公开的第一方面至第二方面的图像拾取装置的每一个的图像拾取元件(以下，这些光电转换元件和图像拾取元件统称为“本公开的图像拾取元件等”)中，载流子阻挡层不仅包括具有结构式(1)的可见光吸收较少的材料，而且还包括构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。因此，可使出色外部量子效率与光谱特性彼此相容，而不干扰包括载流子阻挡层的图像拾取元件等或位于下层(当从光入射方向观察时)的图像拾取元件等的光电转换。除此之外，可抑制暗电流，且可获得高敏感度和高S/N比。此外，可使电容下降。此外，由于上述结果，能实现其中景色可以很漂亮的图像拾取装置。应注意，本说明书中描述的效果仅仅为示例，并不具有限制性。此外，还能提供额外的效果。
附图说明
图1A和图1B是实例1的图像拾取元件的概念视图。
图2A和图2B均为实例1中的待评价图像拾取元件的示意性局部剖视图，其示意性地示出了通过光电转换产生的空穴和电子的流动。
图3是实例1中的图像拾取装置的概念图。
图4是示出关于实例1、比较实例1A、比较实例1B以及比较实例1C的图像拾取元件(光电转换元件)的光生电流值-偏压特性的图形表示。
图5是示出关于实例1、比较实例1A、比较实例1B以及比较实例1C的图像拾取元件(光电转换元件)的外部量子效率-偏压特性的图形表示。
图6是示出关于实例1、比较实例1A、比较实例1B以及比较实例1C的图像拾取元件(光电转换元件)的暗电流-偏压特性的图形表示。
图7是示出关于实例1、比较实例1A、比较实例1B以及比较实例1C的图像拾取元件(光电转换元件)的S/N比的图形表示。
图8A和图8B是实例2中的层叠式图像拾取元件的概念视图。
具体实施方式
虽然以下将基于实例对本公开进行描述，但本公开并不局限于这些实例，且实例中的各种数值和材料是示例。应注意，将按以下顺序进行描述。
1.对本公开的光电转换元件、本公开的图像拾取元件、本公开的层叠式图像拾取元件，以及根据本公开的第一方面至第二方面的图像拾取装置四者的描述。
2.实例1(本公开的光电转换元件、本公开的图像拾取元件，以及根据本公开的第一方面的图像拾取装置)。
3.实例2(实例1的修改变化、本公开的层叠式图像拾取元件，以及根据本公开的第二方面的图像拾取装置)。
4.其它。
<对本公开的光电转换元件、本公开的图像拾取元件、本公开的层叠式图像拾取元件，以及根据本公开的第一方面至第二方面的图像拾取装置四者的描述>
在本公开的层叠式图像拾取元件中，具体而言，本公开的层叠式图像拾取元件可包括其中三个图像拾取元件：本公开的蓝色用第一图像拾取元件、本公开的绿色用第二图像拾取元件和本公开的红色用第三图像拾取元件在垂直方向上层叠的结构。在这种情况下，本公开的第一图像拾取元件为本公开的对蓝色具有敏感度且设有吸收蓝色光(波长为425nm至495nm的光)的有机光电转换层的图像拾取元件(为了方便，称为“蓝色用图像拾取元件”)。本公开的第二图像拾取元件为本公开的对绿色具有敏感度且设有吸收绿色光(波长为495nm至570nm的光)的有机光电转换层的图像拾取元件(为了方便，称为“绿色用图像拾取元件”)。此外，本公开的第三图像拾取元件为本公开的对红色具有敏感度且设有吸收红色光(波长为620nm至750nm的光)的有机光电转换层的图像拾取元件(为了方便，称为“红色用图像拾取元件”)。应注意，这些图像拾取元件的层叠顺序优选为从光入射方向依次为蓝色用图像拾取元件、绿色用图像拾取元件和红色用图像拾取元件，或从光入射方向依次为绿色用图像拾取元件、蓝色用图像拾取元件和红色用图像拾取元件。其原因在于波长较短的光在入射表面侧更有效地被吸收。由于在三颜色中，红色的波长最长，因此当从光入射表面观察时，红色用图像拾取元件优选位于最底层。替代地，还可以采用在硅半导体衬底内形成对红色具有敏感度的图像拾取元件，而在硅半导体衬底上形成对绿色具有敏感度的图像拾取元件和对蓝色具有敏感度的图像拾取元件的结构。替代地，也可以采用在硅半导体衬底内形成本公开的两种图像拾取元件，而在硅半导体衬底上形成本公开的一种图像拾取元件的结构。虽然在硅半导体衬底内形成的图像拾取元件优选为背面照明型，但其还可包括表面照明型图像拾取元件。除了晶体硅、非晶硅、微晶硅、晶体硒和非晶硒之外，构成光电转换层的无机材料还可包括化合物半导体，例如作为黄铜矿体系化合物的CIGS(CuInGaSe)、CIS(CuInSe2)、CuInS2、CuAlS2、CuAlSe2、CuGaS2、CuGaSe2、AgAlS2、AgAlSe2、AgInS2和AgInSe2；或作为III-V族化合物的GaAs、InP、AlGaAs、InGaP、AlGaInP、InGaAsP，以及CdSe、CdS、In2Se3、In2S3、Bi2Se3、Bi2S3、ZnSe、ZnS、PbSe、和PbS。除此之外，包括这些材料的量子点也可用在无机光电转换层中。此外，根据本公开的第一方面至第二方面的图像拾取装置的每一个能构成单板式彩色图像拾取装置。
在根据本公开的第二方面的设有层叠式图像拾取元件的图像拾取装置中，与设有具有拜耳阵列的图像拾取元件的图像拾取装置不同(也就是说，未通过使用滤色器实现蓝色、绿色和红色的光谱)，对具有多种波长的光具有敏感性的图像拾取元件在相同像素内在光入射方向上层叠。因此，能促进敏感性以及每单位体积像素密度的提高。此外，由于有机材料的吸收系数高，因此与过去的硅体系光电转换层相比，有机光电转换层的厚度可变薄。因此，从相邻像素的漏光得以缓解，且对光入射角的限制放宽。此外，在过去的硅体系图象拾取元件中，由于颜色信号通过在三种颜色像素之间进行插值处理而产生，因此会发生假色。然而，在根据本公开的第二方面的设有层叠式图像拾取元件的图像拾取装置中，假色的发生受到抑制。另一方面，在根据本公开的第一方面的图像拾取装置中，通过使用滤色器可放宽对蓝色、绿色和红色的光谱特性的要求。此外，根据本公开的第一方面的图像拾取装置具有高大规模生产率。
载流子阻挡层(以下为了方便称为“阳极侧载流子阻挡层”)不会妨碍有机光电转换层内的光电转换功能。因此，可见光区域内的光吸收率优选尽可能小。本公开的图像拾取元件等可采用阳极侧载流子阻挡层的光吸收率在450nm的波长为3％或更低，在425nm的波长为30％或更低，以及在400nm的波长为80％或更低。也就是说，由具有上述结构式(1)的材料构成的阳极侧载流子阻挡层也具有出色的光谱特性。一般而言，许多有机化合物在波长区域内波长短于450nm一侧的光吸收强度很高，因此涉及到有机化合物会吸收将在图像拾取元件的有机光电转换层被吸收的蓝色光的问题等。然而，在本公开的图像拾取元件等中，构成阳极侧载流子阻挡层的材料具有出色的光吸收特性，且不会妨碍图像拾取元件的光电转换功能等。
在本公开的包括上述优选方面的图像拾取元件等中，构成该构成载流子阻挡层的有机光电转换层的有机半导体材料的一部分能采用其一部分包括喹吖啶酮(QD)或喹吖啶酮衍生物。此外，载流子阻挡层还可以采用由具有结构式(1)的材料和构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分构成的层，以及包括具有结构式(1)的材料的层所组成的层叠结构。
<喹吖啶酮(QD)>
喹吖啶酮衍生物可包括由二甲基喹吖啶酮代表的二烷基喹吖啶酮类；由二苯基喹吖啶酮代表的二丙烯喹吖啶酮类；由二氯喹吖啶酮代表的二卤代喹吖啶酮；由四甲基喹吖啶酮代表的四烷基喹吖啶酮类；以及由二丁基四甲基喹吖啶酮代表的二烷基四烷基类喹吖啶酮。应注意，在某些情况下，这些衍生物的每一种均具有不对称取代基。
可以将载流子阻挡层的厚度例示为在5×10-9m至1.5×10-7m的范围内，优选在5×10-9m至1.0×10-7m的范围内，更优选在5×10-8m至1.0×10-7m的范围内。此外，理想的是光电转换材料层(或有机光吸收材料薄膜)的吸收系数α为1×104cm-1或更大，且优选为1.5×104cm-1或更大。理想的是，光电转换材料层(或有机光吸收材料液体溶液)的摩尔吸光系数ε为1×104dm3·mol-11·cm-1或更大，优选为1.8×104dm3·mol-11·cm-1或更大。此外，构成光电转换材料层(或有机光吸收材料)的材料的升华温度理想为(不限于)250℃或更高。可以将构成光电转换材料层的材料(或有机光吸收材料)的分子量例示为(不限于)2,000或更小，优选在500至1,500的范围内，更优选在500至1,000的范围内。
当利用光照射本公开的包括上述优选方面的图像拾取元件等，且有机光电转换层进行光电转换时，空穴和电子彼此载流子分离。此外，提取空穴的电极被指定为阳极，而提取电子的电极被指定为阴极。此处，当构造层叠式图像拾取元件时，可以采用阳极和阴极包括透明导电材料的结构。替代地，当本公开的图像拾取元件等如拜耳阵列般设置在例如平面上时，可以采用阳极和阴极中的任何一个包括透明导电材料而另一个包括金属材料的结构。在这种情况下，可以采用位于光入射侧的阳极包括透明导电材料而阴极包括Al(铝)、Al-Si-Cu(铝、硅和铜的合金)或Mg-Ag(镁和银的合金)的结构。替代地，还可以采用位于光入射侧的阴极包括透明导电材料而阳极包括Al-Nd(铝和钕的合金或ASC(铝、钐和铜的合金)的结构。应注意，在某些情况下，包括透明导电材料的电极被称为“透明电极”。在文中构成透明电极的透明导电材料可包括具有导电率的金属氧化物。具体而言，可以以氧化铟、铟锡氧化物(包括ITO、锡掺杂In2O3、晶体ITO和非晶ITO)、铟作为掺杂剂添加至氧化锌的铟锌氧化物(IZO)、铟作为掺杂剂添加至氧化镓的铟镓氧化物(IGO)、铟和镓作为掺杂剂添加至氧化锌的铟镓锌氧化物(IGZO、In-GaZnO4)、IFO(氟掺杂In2O3)、二氧化锡(SnO2)、ATO(锑掺杂SnO2)、FTO(氟掺杂SnO2)、氧化锌(包括掺杂有另一种元素的ZnO)、铝作为掺杂剂添加至氧化锌的铝锌氧化物(AZO)、镓作为掺杂剂添加至氧化锌的镓锌氧化物(GZO)、二氧化钛(TiO2)、氧化锑、尖晶石型氧化物，以及具有YbFe2O4结构的氧化物为例。替代地，可以给出含有氧化镓、二氧化钛、氧化铌、氧化镍等作为母层的透明电极。透明电极的厚度可包括2×10-8m至2×10-7m的范围，优选在3×10-8m至1×10-7m的范围内。
替代地，当透明度不必要时，具有从其提取空穴的电极的功能的阳极优选包括具有高逸出功(例如，Φ＝4.5eV至5.5eV)的导电材料作为构成阳极的导电材料。具体而言，可以以金(Au)、银(Ag)、铬(Cr)、镍(Ni)、钯(Pd)、铂(Pt)、铁(Fe)、铱(Ir)、锗(Ge)、锇(Os)、铼(Re)和碲(Te)为例。另一方面，具有从其提取电子的电极的功能的阴极优选包括具有低逸出功(例如，Φ＝3.5eV至4.5eV)的导电材料作为构成阴极的导电材料。具体而言，可以给出碱金属(例如，Li、Na或K)及其氟化物或氧化物、碱土金属(例如，Mg或Ca)及其氟化物或氧化物、铝(Al)、锌(Zn)、锡(Sn)、铊(Tl)、钠钾合金、铝锂合金、镁银合金、稀土金属(例如，铟或镱)或其合金。替代地，构成阳极或阴极的材料金属，例如铂(Pt)、金(Au)、钯(Pd)、铬(Cr)、镍(Ni)、铝(Al)、银(Ag)、钽(Ta)、钨(W)、铜(Cu)、钛(Ti)、铟(In)、锡(Sn)、铁(Fe)、钴(Co)或钼(Mo)，或例如含有这些金属元件的合金的导电材料、包括这些金属的导电颗粒、含有这些金属的合金的导电颗粒、含有杂质的多晶硅、碳体系材料、氧化物半导体、碳纳米管，或石墨烯。此外，可以采用含有这些元素的层的层叠结构。此外，构成阳极或阴极的材料可包括有机材料(导电聚合物)，例如聚(3,4-乙烯二氧噻吩)/聚苯乙烯璜酸[PEDOT/PSS]。此外，这些导电材料可与粘结剂(聚合物)混合以产生糊剂或油墨，进而可使该糊剂或油墨固化以用作电极。
干法或湿法可用作阳极或阴极的膜沉积法。干法可包括物理汽相淀积(PVD法)和化学汽相淀积(CVD法)。利用PVD法的原理的膜沉积法可包括使用电阻加热或高频加热的真空蒸发法、电子束(EB)蒸发法、各种溅射法(磁控管溅射法、射频-直流(RF-DC)耦合型偏压溅射法、电子回旋共振(ECR)溅射法、对向靶溅射法以及高频溅射法)、离子电镀法、激光烧蚀法、分子束外延法，以及激光转移法。此外，CVD法可包括等离子体CVD法、热CVD法、金属有机(MO)CVD法，以及光CVD法。胶版印刷法另一方面，湿法可包括以下方法，例如电解电镀法以及非电解电镀法、旋涂法、喷墨印刷法、喷涂法、压印法、微接触印刷法、苯胺印刷法、胶版印刷法、凹版印刷法，以及浸涂法。就图案化而言，可以利用荫罩、激光转移、化学蚀刻(例如光刻法)、以及使用紫外线、激光等的物理蚀刻。必要时，为阳极和阴极进行平面化工艺。在这种情况下，激光平面化法、回流法、化学机械抛光(CMP)法等可用作平面化技术。
可以采用以下三个方面中的任何一个：
(1)有机光电转换层由p型有机半导体层构成，其中p型有机半导体层由单个层或多个层构成。
(2)有机光电转换层由p型有机半导体层/n型有机半导体层的层叠结构；p型有机半导体层/p型有机半导体和n型有机半导体的混合层(本体异质结构)/n型有机半导体层的层叠结构；p型有机半导体层/p型有机半导体和n型有机半导体的混合层(本体异质结构)的层叠结构；或n型有机半导体层/p型有机半导体和n型有机半导体的混合层(本体异质结构)的层叠结构构成。
(3)有机光电转换层由p型有机半导体和n型有机半导体的混合层(本体异质结构)构成。应注意，本体异质结构中不仅包括两种半导体材料，还包括三种或更多种半导体材料。
除了喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物之外，有机光电转换层还由例如p型有机光吸收材料或有机透明材料，和/或n型有机光吸收材料或有机透明材料构成。这些有机光吸收材料或有机透明材料可包括芳香单环体系化合物、芳香稠环体系化合物、杂单环体系化合物、稠合杂环体系化合物、聚甲炔体系化合物、π共轭低分子量体系化合物、正碳体系化合物、苯乙烯基体系化合物、二苯乙烯体系化合物、金属络合物体系化合物、π共轭聚合物体系化合物、σ共轭体系化合物、含染料聚合物体系化合物，以及聚合络合物体系化合物。
具体而言，芳香单环体系化合物可包括三烯丙基胺体系化合物及其衍生物、联苯体系化合物及其衍生物，以及联苯醌体系化合物及其衍生物。
具体而言，芳香稠环体系化合物可包括由萘、蒽以及并五苯及其衍生物代表的并苯体系化合物、红荧烯体系化合物及其衍生物、菲体系化合物及其衍生物、荧蒽体系化合物及其衍生物、三亚苯体系化合物及其衍生物、芘体系化合物及其衍生物、体系化合物及其衍生物、苝体系化合物及其衍生物、晕苯体系化合物及其衍生物、茚体系化合物及其衍生物、二蒽体系化合物及其衍生物、三亚蒽基体系化合物及其衍生物、荧蒽体系化合物及其衍生物、苯并苊体系化合物及其衍生物、五苯体系化合物及其衍生物、四亚苯基体系化合物及其衍生物、靴二蒽体系化合物及其衍生物、涤纶体系化合物及其衍生物、二亚蒽基(bisanthrylene)体系化合物及其衍生物、四涤纶(quaterterylene)体系化合物及其衍生物、二氢化茚体系化合物及其衍生物，以及玉红省体系化合物及其衍生物。
具体而言，杂单环体系化合物可包括噻吩体系化合物及其衍生物、吡唑啉体系化合物及其衍生物、唑体系化合物及其衍生物、噁唑体系化合物及其衍生物、噻咯体系化合物及其衍生物、噁二唑体系化合物及其衍生物、吡喃体系化合物及其衍生物、噻喃体系化合物及其衍生物、吡嗪体系化合物及其衍生物、噻唑体系化合物及其衍生物、吡咯体系化合物及其衍生物、三唑体系化合物及其衍生物、方酸体系化合物及其衍生物、内酰胺体系化合物及其衍生物、偶氮苯体系化合物及其衍生物、醌体系化合物及其衍生物、呋喃体系化合物及其衍生物、唑体系化合物及其衍生物、吡咯烷酮体系化合物及其衍生物、噁唑酮体系化合物及其衍生物、咪唑体系化合物及其衍生物、吡唑啉酮体系化合物及其衍生物、嘧啶体系化合物及其衍生物、联吡啶体系化合物及其衍生物、哒嗪体系化合物及其衍生物、二硫酚体系化合物及其衍生物，以及二氧硼烷体系化合物及其衍生物。
具体而言，稠合杂环体系化合物可包括吡咯并吡咯体系化合物及其衍生物、二氮杂二环体系化合物及其衍生物、苯酞体系化合物及其衍生物、苯并噁唑体系化合物及其衍生物、苯并噻吩体系化合物及其衍生物、苯并噻唑体系化合物及其衍生物、吲哚体系化合物及其衍生物、咪唑并吡啶体系化合物及其衍生物、吲哚体系化合物及其衍生物、苯并吡喃体系化合物及其衍生物、香豆素体系化合物及其衍生物、色酮体系化合物及其衍生物、氮杂豆香素体系化合物及其衍生物、喹诺酮体系化合物及其衍生物、苯并噁嗪体系化合物及其衍生物、酞嗪体系化合物及其衍生物、喹唑啉体系化合物及其衍生物、喹噁啉体系化合物及其衍生物、嘧啶并嘧啶体系化合物及其衍生物、氧芴体系化合物及其衍生物、咔唑体系化合物及其衍生物、吡嘧磺隆喹啉体系化合物及其衍生物、萘二甲酰亚胺体系化合物及其衍生物、苯并喹啉体系化合物及其衍生物、菲啶体系化合物及其衍生物、二氮杂菲体系化合物及其衍生物、吩嗪体系化合物及其衍生物、吡啶并喹啉体系化合物及其衍生物、二嘧啶并嘧啶体系化合物及其衍生物、脱氮黄素体系化合物及其衍生物、二噁嗪体系化合物及其衍生物、嘧啶并喹唑啉体系化合物及其衍生物、菲唑体系化合物及其衍生物、吡啶咪唑并喹啉体系化合物及其衍生物、苯并吩噁嗪酮体系化合物及其衍生物、硫代表吲哚二酮体系化合物及其衍生物、表吲哚二酮体系化合物及其衍生物、硫代喹吖啶酮体系化合物及其衍生物、喹吖啶酮体系化合物及其衍生物、三苯二噁嗪体系化合物及其衍生物、紫环酮体系化合物及其衍生物、Peckman染料体系化合物及其衍生物、萘啶体系化合物及其衍生物、苯并呋喃吡嗪体系化合物及其衍生物、氮杂噻吨体系化合物及其衍生物，以及氮杂萘并荧蒽(azanaphthofluoranthene)体系化合物及其衍生物。
具体而言，聚甲炔体系化合物可包括次甲基体系化合物及其衍生物、聚甲炔体系化合物及其衍生物、部花青体系化合物及其衍生物、半花青体系化合物及其衍生物、链花青体系化合物及其衍生物、氧烯洛尔(oxanol)体系化合物及其衍生物、吡喃体系化合物及其衍生物，以及花青体系化合物及其衍生物。具体而言，聚甲炔体系可包括酞菁体系化合物及其衍生物、亚酞菁体系化合物及其衍生物，以及二吡喃酮体系化合物及其衍生物。
具体而言，π共轭低分子量体系化合物可包括二氰基亚甲基体系化合物及其衍生物，以及顺丁烯二腈(malenonitrile)体系化合物及其衍生物。具体而言，正碳体系化合物可包括呫吨体系化合物及其衍生物、若丹明体系化合物及其衍生物、吖啶体系化合物及其衍生物、噻吨体系化合物及其衍生物，以及吖啶酮体系化合物及其衍生物。具体而言，苯乙烯基体系化合物可包括单官能苯乙烯基体系化合物及其衍生物、多官能苯乙烯基体系化合物及其衍生物，以及四丁基丁二烯体系化合物及其衍生物。具体而言，二苯乙烯体系化合物可包括二苯乙烯体系化合物及其衍生物、甲亚氨体系化合物及其衍生物、偶氮苯体系化合物及其衍生物，以及萤光素体系化合物及其衍生物。具体而言，金属络合物体系化合物可包括席夫碱体系化合物及其衍生物、卟啉体系化合物及其衍生物、金属卟啉体系化合物及其衍生物、金属二吡喃酮体系化合物及其衍生物、镧系元素体系化合物及其衍生物、金属酞青体系化合物及其衍生物，以及羟基喹诺酮络合物体系化合物及其衍生物。更具体地，金属络合物体系化合物可包括由三(8-羟基喹啉)铝代表的三(8-羟基喹啉)金属络合物及其衍生物。例如，π共轭聚合物体系化合物可包括聚亚苯基乙烯(PPV)体系化合物及其衍生物、低聚噻吩体系化合物及其衍生物、聚噻吩体系化合物及其衍生物，以及聚烷基芴体系化合物及其衍生物。具体而言，σ共轭体系化合物可包括硅烷齐聚物体系化合物及其衍生物，以及聚硅烷体系化合物及其衍生物。此外，具体而言，σ共轭体系化合物可包括其它化合物，例如靛青化合物及其衍生物、硫靛化合物及其衍生物、螺烷化合物及其衍生物、硅烷体系化合物及其衍生物，以及硼体系化合物及其衍生物。
构成n型有机材料层的有机染料材料或有机透明材料可包括芳香环体系化合物以及腙体系化合物。具体而言，芳香环体系化合物可包括单胺体系化合物及其衍生物、亚烷基键体系化合物及其衍生物、丙炔体系化合物及其衍生物、亚苯基亚胺(phenylenecyamine)体系化合物及其衍生物，以及星爆体系化合物及其衍生物。
除了上述构成光电转换材料层的有机光吸收材料或有机透明材料之外的有机光吸收材料或有机透明材料可包括芳香环体系化合物、腙体系化合物、脂环体系化合物、芳香环体系化合物，以及杂环体系化合物。具体而言，芳香环体系化合物可包括单胺体系化合物及其衍生物、亚烷基键体系化合物及其衍生物、丙炔体系化合物及其衍生物、苯二胺体系化合物及其衍生物，以及星爆体系化合物及其衍生物。具体而言，脂环体系化合物可包括环戊二烯体系化合物及其衍生物。芳香环体系化合物可包括四苯基丁二烯体系化合物及其衍生物、对亚苯基体系化合物及其衍生物，以及氟亚甲基乙烷(fluoronylidenemethane)体系化合物及其衍生物。具体而言，杂环体系化合物可包括噻二氮吡啶(噻二氮吡啶)体系化合物及其衍生物、吡咯并吡啶体系化合物及其衍生物、锗杂环戊二烯体系化合物及其衍生物、吲哚体系化合物及其衍生物，以及三萘嵌苯酰亚胺体系化合物及其衍生物。
阴极与有机光电转换层之间可形成阴极侧缓冲层，或阳极与有机光电转换层之间可形成阳极侧缓冲层。阴极侧缓冲层可由例如n型有机材料层(有机染料材料或有机透明材料)构成。阳极侧缓冲层可由例如p型有机材料层(有机染料材料或有机透明材料)构成。构成阴极侧缓冲层的n型有机材料(有机染料材料或有机透明材料)可包括上述有机光吸收材料或有机透明材料。此外，具体而言，其它化合物可包括由Ca、Mg、Li、Ag和Al代表的金属，以及这些金属的无机化合物(具体而言，这些金属的卤化物、氧化物以及络合化合物)。构成阳极侧缓冲层的p型有机材料(有机染料材料或有机透明材料)可包括除了上述有机光吸收材料或有机透明材料之外的p型有机光吸收材料或有机透明材料。
有机光电转换层与阴极之间可设有阴极侧载流子阻挡层。构成阴极侧载流子阻挡层的材料可包括芳香环体系化合物，以及腙体系化合物。具体而言，芳香环体系化合物可包括单胺体系化合物及其衍生物、亚烷基链体系化合物及其衍生物、丙炔链体系化合物及其衍生物、亚苯基亚胺(phenylenecyamine)体系化合物及其衍生物，以及星爆体系化合物及其衍生物。当阴极侧载流子阻挡层由薄约5×10-9m至2×10-8m的膜形成时，还可以使用由C60和C70代表的呋仑碳类。然而，阴极侧载流子阻挡层并不局限于这些材料。
此外，阴极侧载流子阻挡层与阴极之间可设有电子注入层。构成电子注入层的材料可包括例如碱金属，例如锂(Li)、钠(Na)或钾(K)及其氟化物和氧化物，以及碱土金属，例如镁(Mg)或钙(Ca)及其氟化物和氧化物。
可以将有机光电转换层的厚度例示为(不限于)例如在1×10-8m至5×10-7m的范围内，优选在2.5×10-8m至3×10-7m的范围内，更优选在2.5×10-8m至2×10-7m的范围内，甚至更优选在1×10-7m至1.8×10-7m的范围内。应注意，虽然在很多情况下有机半导体被分为p型和n型，但p型意味着其很容易传输空穴，而n型意味着其很容易传输电子。因此，有机半导体并不局限于以下解释，即有机半导体以空穴或电子作为无机半导体热激发中的多数载流子。
共蒸发法可作为沉积载流子阻挡层的方法的例子。然而，沉积载流子阻挡层的方法并不局限于此，还可以基于以下将描述的沉积有机光电转换层沉积的方法来沉积载流子阻挡层。
沉积有机光电转换层的方法可包括涂覆法、PVD法，以及包括MOCVD法的各种CVD法。在文中，具体而言，涂覆法可以以下方法为例：旋涂法；液浸法；浇铸法；各种印刷法，例如丝网印刷法、喷墨印刷法、胶版印刷法；以及凹版印刷法、压印法、微接触印刷法；苯胺印刷法；喷涂法；浸涂法；以及各种涂布法，例如气刀涂布机法、刮刀涂布机法、杆式涂布机法、刀式涂布机法、挤压涂布机法、逆转辊涂布机法、转移辊涂布机法、凹版涂布机法、吻合式涂布机法、涂铸机法、喷涂涂布机法、狭缝孔口式涂布机法以及压延涂布机法。应注意，在涂覆法中，例如可以以具有非极性或低极性的有机溶剂(例如，甲苯、氯仿、己烷或乙醇)作为溶剂，但涂覆法并不局限于此。此外，PVD法可包括：各种真空蒸发法，例如电子束加热法、电阻加热法、高频加热法和闪蒸；EB蒸发法；等离子体蒸发法；各种溅射法，例如二极管溅射法、DC溅射法、DC磁控管溅射法、高频溅射法、磁控管溅射法、RF-DC耦合偏压溅射法、ECR溅射法、对向靶溅射法、高频溅射法、离子束溅射法和偏压溅射法；以及各种离子电镀法，例如直流(DC)法、RF法、多阴极法、激活反应法、电场气相沉积法、高频离子电镀法和反应性离子电镀法；激光烧蚀法；分子束外延法；以及激光转移法。替代地，当构成图像拾取装置的图像拾取元件彼此集成时，还可以采用基于脉冲激光沉积法(PLD法)形成图案的方法。此外，CVD法可包括等离子体CVD法、热CVD法、MOCVD法，以及光CVD法。就图案化而言，可以利用荫罩、激光转移、利用光刻等的化学蚀刻、使用紫外线、激光等的物理蚀刻等。必要时，对有机层进行平面化工艺。在这种情况下，激光平面化法、回流法等可用作平面化工艺。
除此之外，必要时，图像拾取元件或图像拾取装置还可设有芯片上微透镜或光阻挡层。图像拾取元件等内设有用于驱动图像拾取元件等的驱动电路和布线。必要时，可设置用于控制光入射至图像拾取元件的快门，或响应于图像拾取装置的目的，图像拾取装置可包括光学滤光器(optical cut filter)。此外，除了拜耳阵列之外，根据本公开的第一方面的图像拾取装置中的图像拾取元件的阵列可包括行间阵列、G条纹RB方格阵列、G条纹RB全方格阵列、方格互补色阵列、条纹阵列、斜条纹阵列、原色差阵列、场色差顺序阵列、帧色差顺序阵列、金属氧化物半导体(MOS)型阵列、改进MOS型阵列、帧交织阵列，以及场交织阵列。应注意，除了图像拾取装置(固态图像拾取装置)例如电视摄象机之外，本公开的光电转换元件可构成光学传感器、图像传感器以及太阳能电池。
本公开的图像拾取元件等可形成于衬底上。在文中，衬底可包括有机聚合物(其具有聚合物材料的形式，例如塑料膜、塑料片或具有柔性且包括聚合物材料的塑料衬底)，例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚乙烯醇(PVA)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚醚砜(PES)、聚酰亚胺、聚碳酸酯(PC)、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)以及聚乙二醇(PEN)，或可包括云母。例如当使用包括这种具有柔性的聚合物材料的衬底时，便可以将图像拾取元件等并入具有弯曲表面形状的电子设备中或与电子设备集成。替代地，衬底可包括各种玻璃衬底，表面上形成有绝缘膜的各种玻璃衬底、石英衬底、表面上形成有绝缘膜的石英衬底、硅半导体衬底、表面上形成有绝缘膜的硅半导体衬底，以及包括各种合金或各种金属(例如不锈钢)的金属衬底。应注意，绝缘膜可包括：氧化硅体系材料(例如，SiOx或旋涂玻璃(SOG))；氮化硅(SiNY)；氮氧化硅(SiON)；氧化铝(Al2O3)；以及金属氧化物或金属盐。此外，还可以使用表面上形成有这些绝缘膜的导电衬底(包括诸如金或铝等金属的衬底，包括高定向石墨的衬底)。虽然理想的是衬底的表面光滑，但衬底表面可具有不会对有机光电转换层的活性产生不利影响的粗糙度。可通过使用硅烷耦合法在衬底的表面上形成硅烷醇衍生物，可通过使用SAM法等在衬底的表面上形成包括硫醇衍生物、羧酸衍生物、磷酸衍生物等的薄膜，可通过使用CVD法等在衬底的表面上形成包括绝缘金属盐或金属络合盐的薄膜，从而提高电极与衬底之间的粘着性。此外，还可以通过使用氧等离子体、氩等离子体、氮等离子体、臭氧等对电极进行处理。无论是否存在电极覆盖层，可在涂覆之前或之后该进行该处理。透明衬底是指包括不会过度吸收通过衬底入射至光电转换材料层的光的材料的衬底。
根据情况，电极和光电转换材料层可覆盖有覆盖层。构成涂层的材料可不仅包括无机绝缘材料例如金属氧化物高介电绝缘膜，例如氧化硅体系材料；氮化硅(SiNY)；以及氧化铝(Al2O3)，而且还包括有机绝缘材料(有机聚合物)，例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)；聚乙烯吡咯烷酮(PVP)；聚乙烯醇(PVA)；聚酰亚胺；聚碳酸酯(PC)；聚对苯二甲酸乙二酯(PET)；聚苯乙烯；硅烷醇衍生物(硅烷耦合剂)，例如N-2(氨基乙基)3-氨基丙基三甲氧基硅烷(AEAPTMS)、3-氨丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)，或十八烷基三氯硅烷(OTS)；以及具有能够在十八硫醇、十二烷基异氰酸酯等的一端耦合至电极的官能团的直链烃类，且还可以使用其组合。应注意，氧化硅体系材料可以是例如氧化硅(SiOx)、BPSG、PSG、BSG、AsSG、PbSG、氮氧化硅(SiON)、SOG(旋涂玻璃)，以及低介电材料(例如，聚芳基醚、环碳氟化合物(cycloperfluorocarbon)聚合物、苯并环丁烯、环形氟树脂、聚四氟乙烯、氟芳基醚、氟化聚酰亚胺、无定形碳或有机SOG)。例如上述干沉积法或湿沉积法可用作形成绝缘层的方法。
载流子阻挡层由具有结构式(1)的材料(称为“一种材料”)和构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分(称为“另一种材料”)形成，具体为例如喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物，从而使得即便当载流子阻挡层变厚时，敏感性也不会劣化，或光生电流值不会减小，且可获得高S/N比。其原因可包括所述一种材料和另一种材料具有高载流子传输特性。另一方面，可实现暗电流减小。然后，其原因可包括具有结构式(1)的材料具有出色的载流子阻挡特性。
实例1
实例1涉及本公开的光电转换元件、本公开的图像拾取元件，以及根据本公开的第一方面的图像拾取装置。
如图1A和图1B中的概念视图所示，在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)11中，至少一个阳极21、载流子阻挡层(阳极侧载流子阻挡层)22、有机光电转换层23以及阴极25按顺序层叠。具体而言，实例1中的图像拾取元件11以按顺序层叠阳极21、载流子阻挡层(阳极侧载流子阻挡层)22、有机光电转换层23、阴极侧缓冲层24和阴极25的方式构造。此外，阳极侧载流子阻挡层22包括具有上述结构式(1)的材料和构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分，具体为喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物。阳极侧载流子阻挡层22的厚度设置成70nm。应注意，在图1A示出的图像拾取元件中，使光从阴极侧入射至图像拾取元件。另一方面，在图1B示出的图像拾取元件中，使光从阳极侧入射至图像拾取元件。还可以采用使光从衬底20侧入射的结构。应注意，图2B示意性地示出了通过光电转换产生的空穴流(以带“+”的圆圈表示)和电子流(以带“-”的圆圈表示)。
实例1的图像拾取装置40设有多个实例1的图像拾取元件11。具体而言，蓝色用图像拾取元件、绿色用图像拾取元件和红色用图像拾取元件如拜耳阵列般设置在平面上。
在对蓝色具有敏感性且设有吸收蓝色光(波长为425nm至495nm的光)的有机光电转换层的蓝色用图像拾取元件中，在有机光电转换层23中，除了喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物之外，p型有机半导体还可包括萘衍生物、蒽衍生物、菲衍生物、并四苯衍生物、二萘品苯衍生物、屈衍生物、芘衍生物、荧蒽衍生物，以及金属络合盐等。n型有机半导体可包括呋仑碳和呋仑碳衍生物，以及最高占有分子轨道(HOMO)和最低未占分子轨道(LUMO)高于(深于)p型有机半导体的有机半导体。更具体地，提取了有机光吸收材料或有机透明材料的两种或更多种材料种类(这些有机光吸收材料或有机透明材料可包括芳香单环体系化合物、芳香稠环体系化合物、杂单环体系化合物、稠合杂环体系化合物、聚甲炔体系化合物、π共轭低分子量体系化合物、正碳体系化合物、苯乙烯基体系化合物、二苯乙烯体系化合物、金属络合物体系化合物、π共轭聚合物体系化合物、σ共轭体系化合物、含染料聚合物体系化合物，以及聚合络合物体系化合物)。在这种情况下，HOMO和LUMO均很小(浅)的材料为p型有机半导体，而HOMO和LUMO均很大(深)的材料为n型有机半导体。然后，可以给出两种或更多种材料种类的组合，这些材料种类中的任何一种均吸收蓝色。可以将有机光电转换层的厚度例示为(不限于)例如在1×10-8m至5×10-7m的范围内，优选在2.5×10-8m至3×10-7m的范围内，更优选在2.5×10-8m至2×10-7m的范围内，甚至更优选在1×10-7m至2.5×10-7m的范围内。
在对绿色具有敏感性且设有吸收绿色光(波长为495nm至570nm的光)的蓝色用图像拾取元件中，在有机光电转换层23中，除了喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物之外，p型有机半导体还可包括蒽衍生物、菲衍生物、芘衍生物、二萘嵌苯衍生物、并四苯衍生物、荧蒽衍生物、亚酞菁衍生物、以杂环化合物作为配体的金属络合盐等。n型有机半导体可包括呋仑碳和呋仑碳衍生物、HOMO和LUMO大于(深于)p型有机半导体的有机半导体，以及透明无机金属氧化物。具体而言，n型有机半导体可包括含有氮原子、氧原子和硫原子，例如具有嘧啶吡嗪、三嗪、奎林、喹噁啉、吖啶、吩嗪、二氮杂菲、四唑、吡唑、咪唑、噻唑、噁唑、咪唑、苯并咪唑、苯并噁唑、苯并噁唑、苯并三唑、咔唑、香豆酮、氧芴等作为分子骨架的一部分的有机分子的杂环化合物、有机金属络合物，以及亚酞菁衍生物。更具体地，提取了有机光吸收材料或有机透明材料的两种或更多种材料种类(这些有机光吸收材料或有机透明材料可包括芳香单环体系化合物、芳香稠环体系化合物、杂单环体系化合物、稠合杂环体系化合物、聚甲炔体系化合物、π共轭低分子量体系化合物、正碳体系化合物、苯乙烯基体系化合物、二苯乙烯体系化合物、金属络合物体系化合物、π共轭聚合物体系化合物、σ共轭体系化合物、含染料聚合物体系化合物，以及聚合络合物体系化合物)。在这种情况下，HOMO和LUMO均很小(浅)的材料为p型有机半导体，而HOMO和LUMO均很大(深)的材料为n型有机半导体。然后，可以给出两种或更多种材料种类的组合，这些材料种类中的任何一种均吸收绿色。可以将有机光电转换层的厚度例示为(不限于)例如在1×10-8m至5×10-7m的范围内，优选在2.5×10-8m至3×10-7m的范围内，更优选在2.5×10-8m至2.5×10-7m的范围内，甚至更优选在1×10- 7m至2.5×10-7m的范围内。
在对红色具有敏感性且设有吸收红色光(波长为620nm至750nm的光)的红色用图像拾取元件中，在有机光电转换层23中，除了喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物之外，p型有机半导体还可包括并五苯衍生物、二萘嵌苯衍生物、荧蒽衍生物、酞菁衍生物、亚酞菁衍生物、以杂环化合物作为配体的金属络合盐等。n型有机半导体可包括呋仑碳和呋仑碳衍生物、HOMO和LUMO高于(深于)p型有机半导体的有机半导体，以及透明无机金属氧化物。具体而言，n型有机半导体可包括含有氮原子、氧原子和硫原子，例如具有嘧啶吡嗪、三嗪、奎林、喹噁啉、吖啶、吩嗪、二氮杂菲、四唑、吡唑、咪唑、噻唑、噁唑、咪唑、苯并咪唑、苯并噁唑、苯并噁唑、苯并三唑、咔唑、香豆酮、氧芴等作为分子骨架的一部分的有机分子的杂环化合物、有机金属络合物，以及亚酞菁衍生物。更具体地，提取了有机光吸收材料或有机透明材料的两种或更多种材料种类(这些有机光吸收材料或有机透明材料可包括芳香单环体系化合物、芳香稠环体系化合物、杂单环体系化合物、稠合杂环体系化合物、聚甲炔体系化合物、π共轭低分子量体系化合物、正碳体系化合物、苯乙烯基体系化合物、二苯乙烯体系化合物、金属络合物体系化合物、π共轭聚合物体系化合物、σ共轭体系化合物、含染料聚合物体系化合物，以及聚合络合物体系化合物)。在这种情况下，HOMO和LUMO均很小(浅)的材料为p型有机半导体，而HOMO和LUMO均很大(深)的材料为n型有机半导体。然后，可以给出两种或更多种材料种类的组合，这些材料种类中的任何一种均吸收红色。可以将有机光电转换层的厚度例示为(不限于)例如在1×10-8m至5×10-7m的范围内，优选在2.5×10-8m至3×10-7m的范围内，更优选在2.5×10-8m至2.5×10-7m的范围内，甚至更优选在1×10-7m至2.5×10-7m的范围内。
在实例1的图像拾取元件中，阳极21和阴极25之一包括透明导电材料，另一个包括金属材料。在文中，由于在图1A示出的图像拾取元件中，使光从阴极侧入射至图像拾取元件，因此阴极25包括透明导电材料(例如，ITO)，且阳极21包括Al-Nd(铝和钕的合金)或ASC(铝、钐和铜的合金)。另一方面，在图1B示出的图像拾取元件中，使光从阴极侧入射至图像拾取元件，因此阳极21包括透明导电材料(例如，ITO)，而阴极25包括Al(铝)、Al-Si-Cu(铝、硅和铜的合金)或Mg-Ag(镁和银的合金)。
基于Organic Letters(1999)，1(13),2057至2060制造具有结构式(1)的材料(一种材料)。此外，在对所得一种材料进行充分干燥之后，使用升华纯化设备使其升华。具体而言，在将所述一种材料的11.0克粉末放入升华纯化设备之后，使温度从室温升高至330℃两小时，在330℃的温度下保持四小时，接下来在310℃的温度下在蓄热式炉内进行结晶，从而收集所述一种材料的晶体粉末。可获得5.2克晶体粉末。当通过使用高效液相色谱法(HPLC)确认纯度时，证明纯度为99.62％。
通过使用以下方法制造图2A的示意性局部剖视图中示出的待评价图像拾取元件。应注意，将绿色用图像拾取元件作为待评价图像拾取元件。
通过使用溅射系统在由石英衬底构成的衬底20上沉积厚度为120nm的ITO膜，并基于光刻技术和蚀刻技术获得包括ITO膜的阳极21。接下来，在衬底20和阳极21上形成绝缘层31。在基于光刻技术和蚀刻技术对绝缘层31进行图案化，从而暴露该1平方毫米的阳极21之后，使用清洁剂、丙酮和乙醇进行超声波洗涤。此外，在将衬底干燥之后，进一步进行紫外线/臭氧工艺10分钟。接下来，将衬底20固定至真空蒸发系统的衬底架，使蒸发室减压至5.5×10-5Pa。
之后，基于真空蒸发法使用荫罩沉积厚度为5nm且包括具有以下结构式(3)的材料的阳极侧缓冲层。接下来，在阳极侧缓冲层上沉积厚度为70nm的阳极侧载流子阻挡层22。具体而言，首先，基于蒸发法沉积厚度为50nm且具有结构式(1)的下层阳极侧载流子阻挡层22。接下来，基于共蒸发法以1：1的蒸发比沉积具有结构式(1)的材料以及喹吖啶酮，从而获得上层阳极侧载流子阻挡层，作为厚度为20nm的共蒸发层。也就是说，在实例1中，载流子阻挡层22由包括具有结构式(1)的材料和构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分(具体而言，喹吖啶酮)的层以及包括具有结构式(1)的材料的层的层叠结构构成。上层阳极侧载流子阻挡层由p型有机半导体和n型有机半导体的混合层(本体异质结构)构成。此外，基于蒸发法不断地在阳极侧载流子阻挡层22上沉积包括厚度为10nm的QD的下层(QD层)光电转换材料。此外，通过使用共蒸发法以1：1的蒸发比沉积包括喹吖啶酮和亚酞菁氯化物(SubPc-Cl)的厚度为120nm的上层(QD：Cl层)光电转换材料层。因此，获得了光电转换材料层23。上层(QD：Cl层)光电转换材料层由p型有机半导体和n型有机半导体的混合层(本体异质结构)构成。此外，不断地按顺序形成材料厚度为5nm且具有以下结构式(4)的阴极侧缓冲层24，以及厚度为0.5nm的氟化锂层。此后，通过使用溅射系统沉积厚度为60nm并包括ITO的阴极25，获得了图2A的示意性局部剖视图示出的实例1的待评价图像拾取元件。
在实例1中，图像拾取元件(光电转换元件)的光吸收光谱中的光吸收峰的波长(λmax)为550±20nm，具体为550nm。此外，
λ1/2＝500nm
λ-1/2＝590nm
因此光电转换材料层的光吸收光谱在450nm至650nm的波长范围内具有一个局部最大值。
<比较实例1A>
在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)中，沉积厚度为5nm的阳极侧缓冲层。接下来，与实例1不同的是未形成阳极侧载流子阻挡层，而是沉积了厚度为10nm的QD层、厚度为120nm的QD：Cl层、厚度为5nm的阴极侧缓冲层、厚度为0.5nm的氟化锂层，以及厚度为60nm的阴极，从而获得比较实例1A的待评价图像拾取元件(光电转换元件)。
<比较实例1B>
在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)中，沉积厚度为5nm的阳极侧缓冲层。接下来，与实例1不同的是，形成厚度为100nm并具有结构式(1)的层(阳极侧载流子阻挡层)。未形成包括具有结构式(1)的材料和喹吖啶酮的阳极侧载流子阻挡层，而是沉积了厚度为10nm的QD层、厚度为120nm的QD：Cl层、厚度为5nm的阴极侧缓冲层、厚度为0.5nm的氟化锂层，以及厚度为60nm的阴极，从而获得比较实例1B的待评价图像拾取元件(光电转换元件)。
<比较实例1C>
在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)中，沉积厚度为5nm的阳极侧缓冲层。接下来，与实例1不同的是，形成厚度为50nm并具有以下结构式(5)的材料层，以及包括厚度为20nm并具有以下结构式(5)的材料以及喹吖啶酮的层作为阳极侧载流子阻挡层。此外，沉积了厚度为10nm的QD层、厚度为120nm的QD：Cl层、厚度为5nm的阴极侧缓冲层、厚度为0.5nm的氟化锂层，以及厚度为60nm的阴极，从而获得比较实例1C的待评价图像拾取元件(光电转换元件)。
下表1列出了目前已描述的实例1、比较实例1A、比较实例1B以及比较实例1C的图像拾取元件(光电转换元件)的层状结构。
<表1>
利用波长为560nm的具有给定光质(＝1.64μW/cm2)的光从阳极侧照射实例1、比较实例1A、比较实例1B和比较实例1C所获得的待评价图像拾取元件(光电转换元件)的每一个。此外，在阴极25接地的状态下，对阳极21施加预定电压(偏压)。此时获得的电流值为光生电流值J。图4示出了施加根据光生电流值-偏压特性(J-V特性)获得的预定电压(偏压)时的光生电流值J。应理解，光生电流值J(安培/cm2)大于比较实例1A、比较实例1B和比较实例1C的每一个的电流J，尤其是远大于比较实例1B和比较实例1C的每一个的电流J。此外，图5示出了施加根据外部量子效率-偏压特性获得的预定电压(偏压)成为图像拾取元件(光电转换元件)的敏感性指数时的外部量子效率EQE。从图可以理解，实例1的图像拾取元件(光电转换元件)的外部量子效率大于比较实例1A、比较实例1B和比较实例的每一个，尤其是远大于比较实例1B和比较实例1C的每一个。也就是说，当比较实例1A与比较实例1B和比较实例1C的每一个相比时，由于比较实例1B和比较实例1C的每一个中形成了厚阳极侧载流子阻挡层，因此光生电流值J减小，且与比较实例1A的情况相比，图像拾取元件(光电转换元件)的敏感性也降低。另一方面，虽然实例1中形成了厚阳极侧载流子阻挡层，但实例1的光生电流值J和敏感性超过了比较实例1A的光生电流值J和敏感性。也就是说，在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)中，阳极侧载流子阻挡层不仅含有具有结构式(1)的材料，而且含有构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。因此，虽然形成了厚阳极侧载流子阻挡层，也防止了光生电流值J减小以及敏感性降低。此外，与比较实例1A的情况相比，实例1的图像拾取元件(光电转换元件)含有构成阳极侧载流子阻挡层中的有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。因此，光生电流值J增大且敏感性提高。
此外，在无光照射且阴极25接地的状态下，对阳极21施加预定电压(偏压)。此时获得的J-V特性示出了图像拾取元件(光电转换元件)的暗电流(参考图6)。从图6可以理解，与比较实例1A、比较实例1B和比较实例1C的每一个相比，实例1的暗电流J(安培/cm2)减小。也就是说，在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)的情况下，阳极侧载流子阻挡层不仅含有具有结构式(1)的材料，而且含有构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。因此，暗电流值一点也没有增大。图7示出了根据图4示出的光生电流值与图6示出的暗电流的比值获得的S/N比。与比较实例1A、比较实例1B和比较实例1C的每一个相比，实例1的图像拾取元件(光电转换元件)的S/N比的值非常高。
图3示出了实例1中的图像拾取装置的概念图。实例1的图像拾取装置40由图像拾取区域41、垂直驱动电路42、列信号处理电路43、水平驱动电路44、输出电路45、控制电路46等构成，这些电路为图像拾取区域41的外围电路。在这种情况下，在图像拾取区域41中，上述图像拾取元件11以二维阵列布置在半导体衬底(例如，硅半导体衬底)上。附带说明，不言而喻，这些电路可配置有熟知的电路，且还可以使用其它电路配置(例如，过去的电荷耦合装置(CCD))图像拾取装置或互补MOS(CMOS)图像拾取装置中使用的各种电路)来进行配置。
控制电路46基于垂直同步信号、水平同步信号和主时钟产生时钟信号和控制信号，该时钟信号和控制信号成为垂直驱动电路42、列信号处理电路43和水平驱动电路44的操作参考。此外，如此产生的时钟信号和控制信号被输入垂直驱动电路42、列信号处理电路43和水平驱动电路44。
例如，垂直驱动电路42由移位寄存器配置而成，并选择性地以行为单位在垂直方向上相继地扫描图像拾取区域41的图像拾取元件11。此外，基于对应于图像拾取元件11中接收的光的量而产生的电流(信号)的像素信号通过垂直信号线47被发送至列信号处理电路43。
例如，列信号处理电路43布置在每一列图像拾取元件11中，并通过来自每个图像拾取元件的黑参考像素(形成于有效像素区域的圆周内，未示出)执行信号处理以消除噪音并对从每一行图像拾取元件11输出的信号进行信号放大。在列信号处理电路43的输出级内，连接有水平选择开关(未示出)，且水平选择开关设置在其本身与水平信号线48之间。
例如，水平驱动电路44由移位寄存器配置而成。水平驱动电路44通过相继地输出水平扫描脉冲来相继地选择列信号处理电路43，并将来自列信号处理电路43的信号输出至水平信号线48。
输出电路45对通过水平信号线相继地从列信号处理电路43提供的信号执行信号处理，并输出所得信号。
在文中，由于有机光电转换层本身也用作滤色器，因此即便未布置滤色器，也可以进行分色。
综上所述，在实例1的图像拾取元件(光电转换元件)中，阳极侧载流子阻挡层不仅含有对可见光表现出较少吸收且具有结构式(1)的材料，而且含有构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。因此，可给予出色的载流子传输能力。此外，实例1的图像拾取元件(光电转换元件)能获得令人满意的外部量子效率，具有高敏感性且抑制暗电流，并且实现高S/N比。此外，可增厚载流子阻挡层，从而能实现促进电容降低。由于上述结果，可以实现其中景色可以很漂亮的图像拾取装置。此外，加厚光电转换材料层使得图像拾取装置中的图像拾取元件的区域能够增大。此外，可以以低偏压进行驱动。
实例2
虽然实例2是实例1的图像拾取元件的修改变化，但实例2涉及本公开的层叠式图像拾取元件，以及根据本公开的第二方面的图像拾取装置。也就是说，在实例2的层叠式图像拾取元件(纵向分光系统的图像拾取元件)中，至少彼此层叠两个实例1中描述的图像拾取元件。此外，实例2的图像拾取装置设有多个这种层叠式图像拾取元件。具体而言，如图8A中的概念图所示，实例2的层叠式图像拾取元件具有其中三个图像拾取元件(三个子像素：实例1中描述的蓝色用图像拾取元件；绿色用图像拾取元件；和红色用图像拾取元件)在垂直方向上层叠的结构。也就是说，可以获得具有子像素彼此层叠形成一个像素的结构的层叠式图像拾取元件。蓝色用图像拾取元件位于最上层、绿色用图像拾取元件位于中间层，而红色用图像拾取元件位于最底层。然而，层叠顺序并不局限于此。
替代地，如图8B中的概念图所示，实例1中描述的图像拾取元件(在所示实例中，蓝色用图像拾取元件和绿色用图像拾取元件)均设置在硅半导体衬底上，而一个或多个图像拾取元件(在所示实例中，对红色具有敏感性的图像拾取元件)设置在位于这种图像拾取元件下方的硅半导体衬底内。因此，可以获得具有图像拾取元件彼此层叠的结构的层叠式图像拾取元件，即，子像素彼此层叠形成一个像素的结构。应注意，在硅半导体衬底上(内)形成的图像拾取元件优选为背面照明型，替代地，也可采用表面照明型。可以不在硅半导体衬底内提供光电转换层，而是可以通过使用外延生长方法在半导体衬底上形成图像拾取元件，或还可以在所谓的绝缘体上硅(SOI)结构上(内)的硅层上形成图像拾取元件。
应注意，在实例2的层叠式图像拾取元件中，为了干扰位于下方的图像拾取元件的光接收，阳极例如包括透明导电材料(例如，ITO)，且阴极例如还包括透明导电材料(例如ITO)。
在实例2的设有层叠式图像拾取元件的图像拾取装置中，未通过使用滤色器对蓝色、绿色和红色进行分光，而是在相同像素内在光的入射方向上彼此层叠对具有多种波长的光具有敏感性的图像拾取元件。因此，可以提高敏感性并提高单位体积的像素密度。此外，由于有机材料的吸收系数高，因此与过去的硅系统光电转换层相比，有机光电转换层的厚度可变薄。此外，可以缓解从相邻像素的漏光情况，且对光入射角的限制放宽。此外，在过去的硅系统图象拾取元件中，由于颜色信号通过在与三种颜色对应的像素之间进行插值处理而产生，因此会发生假色。然而，在实例2的设有层叠式图像拾取元件的图像拾取装置中，假色的发生受到抑制。
上述，虽然已基于优选实例描述了本公开，但本公开并不局限于这些优选实例。实例中已描述的图像拾取元件、层叠式图像拾取元件以及图像拾取装置的结构、构造、制造条件、制造方法以及所使用的材料为示例，因此可适当地进行改变。当将本公开的光电转换元件用作太阳能电池时，在未在阳极和阴极两端施加电压的情况下，仅需要利用光照射光电转换材料层即可。
应注意，本公开还可以采用以下构造。
[A01]<<图像拾取元件>>
一种图像拾取元件，其中至少一个阳极、载流子阻挡层、有机光电转换层以及阴极按顺序层叠，
其中所述载流子阻挡层包括具有以下结构式(1)的材料，和构成有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。
[A02]根据[A01]中所述的图像拾取元件，其中构成所述有机光电转换层的所述有机半导体材料的一部分包括喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物。
[A03]根据[A01]或[A02]所述的图像拾取元件，其中所述载流子阻挡层由包括具有结构式(1)的材料和构成所述有机光电转换层的所述有机半导体材料的一部分的层以及包括具有结构式(1)的材料的层的层叠结构构造而成。
[A04]根据[A01]至[A03]中的任一项所述的图像拾取元件，其中所述阳极和所述阴极包括透明导电材料。
[A05]根据[A01]至[A03]中的任一项所述的图像拾取元件，其中所述阳极和所述阴极之一包括透明导电材料，而另一个包括金属材料。
[A06]根据[A05]所述的图像拾取元件，其中所述阳极包括透明导电材料，而所述阴极包括Al、Al-Si-Cu或Mg-Ag。[A07]根据[A05]所述的图像拾取元件，其中所述阴极包括透明导电材料，而所述阳极包括Al-Nd或ASC。
[B01]<<层叠式图像拾取元件>>
一种层叠式图像拾取元件，其中至少层叠两个根据[A01]至[A07]中的任一项所述的图像拾取元件。
[C01]<<图像拾取装置：第一方面>>
一种图像拾取装置，其设有多个根据[A01]至[A07]中的任一项所述的图像拾取元件。
[C02]<<图像拾取装置：第二方面>>
一种图像拾取装置，其设有多个根据[B01]所述的层叠式图像拾取元件。
[D01]<<光电转换元件>>
一种光电转换元件，其中至少一个阳极、载流子阻挡层、有机光电转换层以及阴极按顺序层叠，
其中所述载流子阻挡层包括具有以下结构式(1)的材料，和构成所述有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。
[附图标记列表]
11图像拾取元件，20衬底，21阳极，22载流子阻挡层(阳极侧载流子阻挡层)，23有机光电转换层，24阴极侧缓冲层，25阴极，31绝缘层，40图像拾取装置，41图像拾取区域，42垂直驱动电路，43列信号处理电路，44水平驱动电路，45输出电路，46控制电路，47垂直信号线，48水平信号线。
Claims (11)
1.一种图像拾取元件，其中至少一个阳极、载流子阻挡层、有机光电转换层以及阴极按顺序层叠，
其中所述载流子阻挡层包括具有以下结构式(1)的材料，和构成所述有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。
2.根据权利要求1所述的图像拾取元件，其中构成所述有机光电转换层的所述有机半导体材料的所述部分包括喹吖啶酮或喹吖啶酮衍生物。
3.根据权利要求1所述的图像拾取元件，其中所述载流子阻挡层由包括具有所述结构式(1)的材料和构成所述有机光电转换层的所述有机半导体材料的所述部分的层，以及包括具有所述结构式(1)的材料的层的层叠结构构造而成。
4.根据权利要求1所述的图像拾取元件，其中所述阳极和所述阴极包括透明导电材料。
5.根据权利要求1所述的图像拾取元件，其中所述阳极和所述阴极之一包括所述透明导电材料，而另一个包括金属材料。
6.根据权利要求5所述的图像拾取元件，其中所述阳极包括所述透明导电材料，而所述阴极包括Al、Al-Si-Cu或Mg-Ag。
7.根据权利要求5所述的图像拾取元件，其中所述阴极包括透明导电材料，而所述阳极包括Al-Nd或ASC。
8.一种层叠式图像拾取元件，其中至少层叠两个根据权利要求1至7中的任一项所述的图像拾取元件。
9.一种图像拾取装置，其设有多个根据权利要求1至7中的任一项所述的图像拾取元件。
10.一种图像拾取装置，其设有多个根据权利要求8所述的层叠式图像拾取元件。
11.一种光电转换元件，其中至少一个阳极、载流子阻挡层、有机光电转换层以及阴极按顺序层叠，
其中所述载流子阻挡层包括具有以下结构式(1)的材料，和构成所述有机光电转换层的有机半导体材料的一部分。
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