KR102452650B1 - 전계 발광 소자, 및 표시 장치 - Google Patents

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Abstract

전계 발광 소자, 및 이를 포함하는 표시 장치를 제공한다. 전계 발광 소자는 서로 대향하는 제1 전극과 제2 전극, 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하고, 2 이상의 발광체 입자를 포함하는 발광층, 제1 전극과 발광층 사이에 위치하는 정공 수송층 및, 발광층과 제2 전극 사이에 위치하고, 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물을 포함하는 전자 수송층을 포함하며, 자이고(Zygo) 레이저 간섭계를 이용해 얻어지는 전자 수송층 표면의 제1 제곱평균 거칠기는 0.5 내지 3.0 이다.

Description

전계 발광 소자, 및 표시 장치 {ELECTROLUMINESCENT DEVICE, AND DISPLAY DEVICE COMPRISING THEREOF}
전계 발광 소자, 및 이를 포함하는 표시 장치에 관한 것이다.
양자점은 대략 10 nm 이하의 직경을 갖는 반도체 물질의 나노결정으로서 양자제한(quantum confinement) 효과를 나타내는 물질이다. 양자점은 통상의 형광체보다 강한 빛을 좁은 파장대에서 발생시킨다. 양자점의 발광은 전도대에서 가전자대로 들뜬 상태의 전자가 전이하면서 발생되는데 같은 물질의 경우에도 입자 크기에 따라 파장이 달라지는 특성을 나타낸다. 양자점의 크기가 작아질수록 짧은 파장의 빛을 발광하기 때문에 크기를 조절하여 원하는 파장 영역의 빛을 얻을 수 있다.
즉, 양자점을 포함하는 발광층과, 이를 적용한 각종 전자 소자는 일반적으로 인광 및/또는 형광 물질을 포함하는 발광층을 사용하는 유기 발광 소자 대비 제조 비용이 낮고, 다른 색의 빛을 방출시키기 위해 발광층에 다른 유기 물질을 사용할 필요 없이 양자점의 크기를 달리함으로써 원하는 색을 방출시킬 수 있다.
양자점을 포함하는 발광층의 발광 효율은 양자점의 외부 양자 효율, 전하 캐리어의 밸런스, 광 추출 효율 등에 의해 결정된다. 이에 따라, 양자점을 포함하는 발광층을 전계 발광층으로 적용할 경우, 발광층의 발광 효율 향상을 위해서는 전하 캐리어의 밸런스와 광 추출 효율을 향상시키고, 누설 전류를 최소화할 필요가 있다.
누설 전류를 최소화하여 소자 특성이 향상된 전계 발광 소자, 및 표시 장치를 제공하고자 한다.
일 구현예에 따르면, 서로 대향하는 제1 전극과 제2 전극; 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치하고, 2 이상의 발광체 입자를 포함하는 발광층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치하는 정공 수송층; 및 상기 발광층과 상기 제2 전극 사이에 위치하고, 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물을 포함하는 전자 수송층을 포함하며, 자이고(Zygo) 레이저 간섭계를 이용해 얻어지는 상기 전자 수송층 표면의 제1 제곱평균 거칠기는 0.5 내지 3.0 인 전계 발광 소자가 제공된다.
상기 전자 수송층의 전하 이동도는 10-2 cm/Vs 내지 10-7 cm/Vs일 수 있다.
상기 전자 수송층의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 에너지 준위는 -2.5 eV 내지 -3.5 eV 일 수 있다.
상기 전자 수송층 표면의 제1 제곱평균 거칠기는 0.8 내지 2.0 일 수 있다.
원자간력 현미경(Atomic-force microscopy, AFM)에 의해 측정되는 상기 전자 수송층 표면의 제2 제곱평균 거칠기는 0.5 내지 10 일 수 있다.
상기 제2 제곱평균 거칠기는 0.5 내지 5 일 수 있다.
상기 유기반도체 화합물은 공액 구조를 갖는 전도성 단분자 유기 나노 화합물, 공액 구조를 갖는 전도성 저분자 유기 나노 화합물, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 유기반도체 화합물은 퀴놀론계 화합물, 트리아진계 화합물, 퀴놀린계 화합물, 트리아졸계 화합물, 나프탈렌계 화합물, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 유기반도체 화합물은 제1 유기반도체 화합물과 제2 유기반도체 화합물을 포함하고, 상기 제1 유기반도체 화합물은 하기 화학식 1 내지 2으로 나타내어지는 화합물과 트리아릴 트리아진계 화합물 중 어느 하나이며, 상기 제2 유기반도체 화합물은 하기 화학식 3으로 나타내어지는 화합물, 피라졸계 화합물, 및 포스포닐 페놀계 화합물 중 어느 하나일 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112017126787384-pat00001
[화학식 2]
Figure 112017126787384-pat00002
[화학식 3]
Figure 112017126787384-pat00003
상기 전자 수송층 내 상기 제1 유기반도체 화합물과 상기 제2 유기반도체 화합물의 중량비는 8:2 내지 2:8 일 수 있고, 예를 들어 8:2 내지 5:5 일 수 있다.
상기 전자 수송층은 20 nm 내지 50 nm 의 평균 두께를 가질 수 있다.
상기 전자 수송층은 상기 발광층의 바로 위에 형성되어 상기 발광층의 표면을 덮고 있을 수 있다.
상기 발광체 입자는 청색 파장 영역의 광을 발광할 수 있다.
상기 발광체 입자는 양자점을 포함할 수 있다.
상기 양자점은 Cd을 포함하지 않는 II족-VI족 화합물, III족-V족 화합물, IV족- VI족 화합물, IV족 원소 또는 화합물, I족-III족-VI족 화합물, Cd을 포함하지 않는 I족-II족-IV족-VI족 화합물, 또는 이들의 조합을 포함하는, 전계 발광 소자.
상기 양자점은 코어-쉘 구조를 가질 수 있다.
한편, 다른 일 구현예에 따르면, 전술한 전계 발광 소자를 포함하는 표시 장치가 제공된다.
높은 이동도를 갖는 전자 수송층을 도입하더라도 누설 전류를 최소화할 수 있어 소자 특성이 향상된 전계 발광 소자, 및 이를 포함하는 표시 장치를 제공할 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 전계 발광 소자를 개략적으로 나타낸 단면도이고,
도 2는 무기반도체로 이루어진 전자 수송층을 포함하는 일반적인 전계 발광 소자의 에너지 밴드 다이어그램이고,
도 3은 일 구현예에 따른 2 이상의 유기반도체 화합물을 포함하는 전계 발광 소자의 에너지 밴드 다이어그램이고,
도 4 내지 도 7은 실시예 1 내지 실시예 4와 비교예 1, 비교예 2에 따른 전계 발광 소자 내부 전자 수송층 표면의 자이고(Zygo) 이미지를 순서대로 각각 나타낸 것이고,
도 8 내지 도 9는 실시예 2와 비교예 1에 따른 전계 발광 소자 내부 전자 수송층 표면의 원자간력 현미경(Atomic-force microscopy, AFM) 이미지를 순서대로 각각 나타낸 것이고,
도 10 내지 도 13은 실시예 1, 실시예 3, 비교예 1, 비교예 2에 따른 전계 발광 소자의 단면을 각각 촬영한 SEM 이미지이고,
도 14 내지 도 16은 실시예 4와 비교예 1 내지 비교예 2에 따른 전계 발광 소자의 소자 특성을 나타낸 그래프로, 도 14는 전압-전류밀도, 도 15는 전압-휘도, 도 16은 휘도-외부 양자 효율(External Quantum Effeciency, EQE)을 각각 나타낸 것이다.
이하, 실시예에 대하여 본 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 붙였다. 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
본 명세서에서, "족(Group) "은 원소 주기율표의 족을 말한다.
여기서, "II족"은 IIA족 및 IIB 족을 포함할 수 있으며, II족 금속의 예는 Cd, Zn, Hg 및 Mg을 포함하나 이에 제한되지 않는다.
한편, 본 명세서에서 "Cd를 포함하지 않는 II족 금속" 의 예는 Cd를 제외한 나머지 II족 금속, 예를 들어 Zn, Hg, Mg 등을 들 수 있다.
"III 족"은 IIIA족 및 IIIB 족을 포함할 수 있으며, III족 금속의 예들은 Al, In, Ga, 및 Tl을 포함하나 이에 제한되지 않는다.
"IV 족"은 IVA족 및 IVB 족을 포함할 수 있으며, IV 족 금속의 예들은 Si, Ge, Sn을 포함할 수 있으나 이에 제한되지 않는다. 본 명세서에서, "금속"이라는 용어는 Si 와 같은 준금속도 포함한다.
"I족"은 IA족 및 IB 족을 포함할 수 있으며, Li, Na, K, Ru, Cs을 포함하나 이에 제한되지 않는다.
"V족"은 VA 족을 포함하며 질소, 인, 비소, 안티몬, 및 비스무스를 포함하나 이에 제한되지 않는다.
"VI족"은 VIA 족을 포함하며 황, 셀레늄, 텔루리움을 포함하나 이에 제한되지 않는다.
우선, 도 1을 참조하여 일 구현예에 따른 전계 발광 소자의 개략적인 구성을 설명한다.
도 1은 일 구현예에 따른 전계 발광 소자를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)는 서로 대향하는 제1 전극(110)과 제2 전극(160), 상기 제1 전극(110)과 제2 전극(160) 사이에 위치하고, 2 이상의 발광체 입자(141)를 포함하는 발광층(140), 상기 제1 전극(110)과 상기 발광층(140) 사이에 위치하는 정공 수송층(130), 및 상기 발광층(140)과 상기 제2 전극(160) 사이에 위치하는 전자 수송층(150)을 포함한다.
일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)는 제1 전극(110)과 제2 전극(160)을 통해 발광체 입자(141) 포함 발광층(140)으로 전류를 공급하여 발광체 입자(141)를 전계 발광시킴으로써 광을 발생시킬 수 있다. 전계 발광 소자(10)는 발광층(140)이 갖는 발광체 입자(141)의 재료, 크기, 세부 구조 등에 따라 다양한 파장 영역을 갖는 광을 발생시킬 수 있다.
일 구현예에서 제1 전극(110)은 구동 전원과 직접 연결되어 발광층(140)으로 전류를 흘려보내는 역할을 수행할 수 있다. 제1 전극(110)은 적어도 가시광 파장 영역대에 대하여 광 투과성을 갖는 물질일 수 있으나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니며, 적외선 또는 자외선 파장 영역에 대한 광 투과성을 더 갖는 물질일 수도 있다. 예를 들어, 제1 전극(110)은 광학적으로 투명한 물질일 수 있다.
일 구현예에서, 제1 전극(110)은 몰리브덴 산화물, 텅스텐 산화물, 바나듐 산화물, 레늄 산화물, 니오븀 산화물, 탄탈륨 산화물, 티타늄 산화물, 아연 산화물, 니켈 산화물, 구리 산화물, 코발트 산화물, 망간 산화물, 크롬 산화물, 인듐 산화물 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
한편, 일 구현예에서 제1 전극(110)은 도 1에 도시된 것과 같이 기판(100)의 위에 배치되어 있을 수 있다. 기판(100)은 투명한 절연 기재일 수 있으며, 연성 물질로 이루어질 수 있다. 기판(100)은 유리, 또는 유리전이점(Tg)이 150℃ 보다 큰 필름 형태의 고분자 물질로 이루어질 수 있으며, 예컨대, COC(Cyclo Olefin Copolymer) 또는 COP(Cyclo Olefin Polymer) 계열의 소재로 이루어질 수 있다.
일 구현예에서 기판(100)은 제1 전극(110)과 제2 전극(160)에 의해 샌드위치되어 있는 전계 발광 소자(10)를 지지하는 역할을 수행할 수 있다. 다만, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)의 제1 전극(110)이 반드시 기판(100) 위에 배치되는 것은 아니며, 제2 전극(160)의 위에 배치되거나, 경우에 따라서는 생략될 수도 있다.
제2 전극(160)은 광학적으로 투명한 물질로서, 후술할 발광층(140)으로부터 발생한 광이 투과되는 투광 전극의 역할을 할 수 있다. 일 구현예에서, 제2 전극(160)은 은(Ag), 알루미늄(Al), 구리(Cu), 금(Au) 및 이들의 합금에서 선택된 적어도 하나를 포함하거나, 몰리브덴 산화물, 텅스텐 산화물, 바나듐 산화물, 레늄 산화물, 니오븀 산화물, 탄탈륨 산화물, 티타늄 산화물, 아연 산화물, 니켈 산화물, 구리 산화물, 코발트 산화물, 망간 산화물, 크롬 산화물, 인듐 산화물 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
한편, 제1 전극(110)과 제2 전극(160) 각각은 기판(100) 또는 후술할 전자 수송층(150) 위에 스퍼터링 등의 방법을 이용하여 전극 형성용 물질을 증착함으로써 형성할 수 있다.
발광층(140)은 2 이상의 발광체 입자(141)들을 포함할 수 있다. 발광층(140)은 2 이상의 발광체 입자(141)들이 분산되어 있는 수지를 후술할 정공 수송층(130) 위에 도포 후, 경화함으로써 형성할 수 있다.
발광층(140)은 제1 전극(110)과 제2 전극(160)으로부터 공급된 전류에 의해 전달된 전자와 정공이 결합되는 장소로, 상기 전자와 정공은 발광층(140)에서 결합하여 엑시톤(exciton)을 생성하고, 생성된 엑시톤은 여기 상태에서 기저 상태로 전이하면서 상기 발광체 입자(141)의 크기에 대응하는 파장의 빛을 발생시킬 수 있다.
일 구현예에서, 발광체 입자(141)는 전계 발광을 통해 청색 파장 영역의 광(예를 들어 약 440 nm 이상, 약 450 nm 이상, 약 460 nm 이상, 그리고 예를 들어 약 500 nm 이하, 약 490 nm 이하, 약 480 nm 이하, 약 470 nm 이하)을 발광할 수 있다.
다만, 일 구현예에 따른 발광체 입자(141)가 반드시 이에 제한되는 것은 아니며, 적어도 2 이상의 발광체 입자들이 각기 다양한 파장 영역의 광을 발광할 수 있되, 그 중 적어도 하나의 발광체 입자가 상기 청색 파장 영역의 광을 발광할 수 있도록 구성될 수도 있다.
일 구현예에서, 발광체 입자(141)는 양자점을 포함할 수 있다.
양자점은 양자 구속 효과(quantum confinement effect)에 의해 불연속적인 에너지 밴드갭(energy band gap)을 가지므로, 입사된 광을 특정 파장을 갖는 광으로 변환하여 방사할 수 있다. 특히, 발광층(140)이 발광체 입자(141)로 양자점을 포함하는 경우, 발광층(140)에 의해 발광되는 파장 영역의 반치폭이 다른 발광재료 대비 좁다. 따라서 발광층(140)은 우수한 색재현율과 색순도를 갖는 광을 발생시킬 수 있다.
일 구현예에서, 양자점의 소재는 특별히 제한되지 않으며, 공지되었거나 상업적으로 입수 가능한 양자점을 사용할 수 있다. 예를 들어 양자점은, Cd를 포함하지 않는 II족-VI족 화합물, III족-V족 화합물, IV족- VI족 화합물, IV족 원소 또는 화합물, I족-III족-VI족 화합물, Cd을 포함하지 않는 I족-II족-IV족-VI족 화합물, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 즉, 일 구현예에 따른 양자점은 비 카드뮴계 양자점일 수 있다. 이와 같이 양자점이 비 카드뮴계 소재로 이루어질 경우, 기존 카드뮴계 양자점 대비 독성이 없어 인체에 무해하고 환경 친화적이다.
상기 II-VI족 화합물은 ZnS, ZnSe, ZnTe, ZnO, HgS, HgSe, HgTe, MgSe, MgS 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 이원소 화합물; ZnSeS, ZnSeTe, ZnSTe, HgSeS, HgSeTe, HgSTe, HgZnS, HgZnSe, HgZnTe, MgZnSe, MgZnS 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 삼원소 화합물; 및 HgZnTeS, HgZnSeS, HgZnSeTe, HgZnSTe 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택될 수 있다. 상기 II-VI족 화합물은 III족 금속을 더 포함할 수도 있다.
상기 III-V족 화합물은 GaN, GaP, GaAs, GaSb, AlN, AlP, AlAs, AlSb, InN, InP, InAs, InSb 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 이원소 화합물; GaNP, GaNAs, GaNSb, GaPAs, GaPSb, AlNP, AlNAs, AlNSb, AlPAs, AlPSb, InNP, InNAs, InNSb, InPAs, InPSb, InZnP, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 삼원소 화합물; 및 GaAlNP, GaAlNAs, GaAlNSb, GaAlPAs, GaAlPSb, GaInNP, GaInNAs, GaInNSb, GaInPAs, GaInPSb, InAlNP, InAlNAs, InAlNSb, InAlPAs, InAlPSb 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택될 수 있다. 상기 III-V족 화합물은 II족 금속을 더 포함할 수도 있다 (InZnP).
상기 IV-VI족 화합물은 SnS, SnSe, SnTe, PbS, PbSe, PbTe 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 이원소 화합물; SnSeS, SnSeTe, SnSTe, PbSeS, PbSeTe, PbSTe, SnPbS, SnPbSe, SnPbTe 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 삼원소 화합물; 및 SnPbSSe, SnPbSeTe, SnPbSTe 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 사원소 화합물로 이루어진 군에서 선택될 수 있다. 상기 I족-III-VI족 화합물의 예는, CuInSe2, CuInS2, CuInGaSe, CuInGaS를 포함하나 이에 제한되지 않는다. 상기 I-II-IV-VI 족 화합물의 예는 CuZnSnSe, CuZnSnS를 포함하나 이에 제한되지 않는다. 상기 IV족 화합물은 Si, Ge 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 단원소; 및 SiC, SiGe 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 이원소 화합물로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
상기 이원소 화합물, 삼원소 화합물 또는 사원소 화합물은 균일한 농도로 입자 내에 존재하거나, 농도 분포가 부분적으로 다른 상태로 나누어져 동일 입자 내에 존재하는 것일 수 있다.
일 구현예에 따르면, 상기 양자점은 하나의 반도체 나노결정 코어와, 상기 코어를 둘러싸는 다른 반도체 나노결정 쉘로 이루어진 코어-쉘 구조를 가질 수도 있다. 코어와 쉘의 계면은 쉘에 존재하는 원소의 농도가 중심으로 갈수록 낮아지는 농도 구배(gradient)를 가질 수 있다. 또한, 상기 양자점은 하나의 반도체 나노결정 코어와 이를 둘러싸는 다층의 쉘을 포함하는 구조를 가질 수도 있다. 이때 다층의 쉘 구조는 2층 이상의 쉘 구조를 가지는 것으로 각각의 층은 단일 조성 또는 합금 또는 농도 구배를 가질 수 있다.
일 구현예에 따른 양자점이 코어-쉘 구조를 가질 경우, 코어보다 쉘을 구성하는 물질 조성이 더 큰 에너지 밴드갭을 갖고 있어, 양자 구속 효과가 효과적으로 나타나는 구조를 가질 수 있다. 다만, 일 구현예가 이에 제한되지는 않는다. 한편, 다층의 쉘을 구성하는 경우도 코어에 가까운 쉘보다 코어의 바깥 쪽에 있는 쉘이 더 큰 에너지 밴드갭을 갖는 구조일 수 있으며, 이 때 양자점은 자외선 내지 적외선 파장 범위를 가질 수 있다.
양자점은 약 10 % 이상, 예컨대, 약 30 % 이상, 약 50 % 이상, 약 60 % 이상, 약 70 % 이상, 약 90 % 이상, 또는 심지어 100 %의 양자 효율(quantum efficiency)을 가질 수 있다.
또한, 디스플레이에서 색순도나 색재현성을 향상시키기 위해 양자점은 좁은 스펙트럼을 가질 수 있다. 상기 양자점은 약 45 nm 이하, 예를 들어 약 40 nm 이하, 또는 약 30 nm 이하의 발광 파장 스펙트럼의 반치폭을 가질 수 있다. 상기 범위에서 소자의 색순도나 색재현성을 향상시킬 수 있다.
상기 양자점은 약 1 nm 내지 약 100 nm의 입경(구형이 아닌 경우 가장 긴 부분의 크기)을 가질 수 있다. 예컨대, 상기 양자점은, 약 1 nm 내지 약 20 nm, 예컨대, 2 nm (또는 3 nm) 내지 15 nm 의 입경(구형이 아닌 경우 가장 긴 부분의 크기)을 가질 수 있다.
또한, 상기 양자점의 형태는 해당 기술분야에서 일반적으로 사용하는 형태의 것으로 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 상기 양자점은 구형, 타원형, 정육면체형, 사면체형, 피라미드형, 육팔면체형, 실린더형, 다면체형, 피라미드형, 다중 가지형(multi-arm), 또는 입방체(cubic)의 나노입자, 나노튜브, 나노와이어, 나노섬유, 나노시트, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 양자점은 임의의 단면 형상을 가질 수 있다.
또한, 상기 양자점은 상업적으로 입수 가능하거나 임의의 방법으로 합성될 수 있다. 예를 들어, 수 나노 크기의 양자점은 화학적 습식 방법(wet chemical process)을 통하여 합성될 수 있다. 화학적 습식 방법에서는, 유기 용매 중에서 전구체 물질들을 반응시켜 결정 입자들을 성장시키며, 이 때 유기용매 또는 리간드 화합물이 자연스럽게 양자점의 표면에 배위됨으로써 결정의 성장을 조절할 수 있다. 유기 용매 및 리간드 화합물의 구체적인 종류는 알려져 있다. 이처럼 양자점의 표면에 배위된 유기 용매는 소자 내에서 안정성에 영향을 줄 수 있으므로, 나노 결정의 표면에 배위되지 않은 여분의 유기물은 과량의 비용매(non-solvent)에 붓고, 얻어진 혼합물을 원심 분리하는 과정을 거쳐 제거할 수 있다. 비용매의 구체적 종류로는, 아세톤, 에탄올, 메탄올 등을 들 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 여분의 유기물을 제거한 후 양자점의 표면에 배위된 유기물의 양은 양자점 무게의 50 중량% 이하, 예컨대, 30 중량% 이하, 20 중량% 이하, 또는 10 중량% 이하일 수 있다. 이러한 유기물은, 리간드 화합물, 유기 용매, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
상기 양자점은, 예를 들어 표면에 결합된, 소수성 잔기를 가지는 유기 리간드를 가질 수 있다. 일 구현예에서, 상기 소수성 잔기를 가지는 유기 리간드는, RCOOH, RNH2, R2NH, R3N, RSH, R3PO, R3P, ROH, RCOOR', RPO(OH)2, R2POOH (여기서, R, R'는 각각 독립적으로 C5 내지 C24의 알킬기, C5 내지 C24의 알케닐기, C5 내지 C20의 지환족기, 또는 C5 내지 C20의 아릴기임), 고분자 유기 리간드, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다. 상기 유기 리간드는 단일 작용기(mono-functinoal)의 유기 리간드일 수 있고, 상기 작용기는 양자점 표면에 결합되어 있을 수 있다.
일 구현예에서 정공 수송층(130)은 제1 전극(110)과 발광층(140)의 사이에 위치할 수 있다. 정공 수송층(130)은 발광층(140)으로 정공을 수송하는 역할을 수행한다.
한편, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)는 정공 수송층(130)과 제1 전극(110) 사이에 정공 주입층(120)을 더 포함할 수 있다. 정공 주입층(120)은 정공 수송층(130)을 향해 정공을 공급하는 역할을 수행할 수 있다.
정공 주입층(120)과 정공 수송층(130) 각각은, 예를 들어 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜):폴리(스티렌술포네이트) (poly(3,4-ethylenedioxythiophen e):poly(styrenesulfonate), PEDOT:PSS), 폴리(9,9-디옥틸-플루오렌-코-N-(4-부틸페닐)-디페닐아민) (Poly(9,9-dioctyl-fluorene-co-N-(4-butylphenyl)-diphenylamine), TFB), 폴리아릴아민(polyarylamine), 폴리(N-비닐카바졸)(poly(N-vinylcarbazole), 폴리아닐린(polyaniline), 폴리피롤(polypyrrole), N,N,N',N'-테트라키스(4-메톡시페닐)-벤지딘(N,N,N',N'-tetrakis(4-methoxyphenyl)-benzi dine, TPD), 4-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐-아미노]비페닐 (4-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenyl-amino]biphenyl, α-NPD), m-MTDATA (4,4,4″-Tris[phenyl(m-tolyl)amino]triphenylamine), 4,4',4″-트리스(N-카바졸릴)-트리페닐아민 (4, 4',4″-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine, TCTA), 1,1-비스[(디-4-토일아미노)페닐]시클로헥산 (1,1-Bis[(di-4-tolylamino)phenyl]cyclohexane, TAPC) 및 이들의 조합을 포함할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니고, 전계 발광 소자(10) 내부 에너지 준위에 따라 다양한 반도체 소재, 또는 이들의 조합이 적용될 수 있다.
일 구현예에 따른 정공 주입층(120)과 정공 수송층(130)은 제1 전극(110) 위에 용액형 상용재료를 도포 후 경화하는 방법 등을 통하여 형성할 수 있으나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
일 구현예에서 전자 수송층(150)은 발광층(140)과 제2 전극(160) 사이에 배치되어 발광층(140)에 전하를 수송하는 역할을 수행한다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)은 전계에 의해 발광하지 않는 비 발광성 전하 수송용 물질로 이루어져 있을 수 있다. 이를 통해 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10) 내부의 발광이 전자 수송층(150)에서 이루어지지 않고 발광층(140) 내에서만 이루어지도록 조절할 수 있다.
한편, 일 구현예에 따른 전자 수송층(150)은 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물을 포함할 수 있다. 전자 수송층(150)은 도 1에 도시된 바와 같이 발광층(140)의 바로 위에 형성되어 발광층(140) 표면을 덮고 있을 수 있다. 즉, 전자 수송층(150)은 발광층(140)이 제2 전극(160) 방향으로 노출되지 않도록, 발광층(140)의 상부면을 전부 덮고 있을 수 있다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 두께는 상기 발광층(140) 표면이 노출되지 않고 덮일 수 있을 정도의 두께를 갖되, 소자를 구성하는 각 구성요소들의 전기적 특성을 고려하여 선택될 수 있다. 전자 수송층(150)의 두께는 전자 수송의 원활성 소자 전체의 전하 균일도, 전하 캐리어 밸런스를 고려하여 다양하게 조절될 수 있다.
이를 위한 일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 두께는, 예를 들어 30 nm 이상, 예를 들어 31 nm 이상, 예를 들어 32 nm 이상, 예를 들어 33 nm 이상, 예를 들어 34 nm 이상, 예를 들어 35 nm 이상, 예를 들어 36 nm 이상, 예를 들어 37 nm 이상, 예를 들어 38 nm 이상, 예를 들어 39 nm 이상, 예를 들어 40 nm 이상, 예를 들어 41 nm 이상, 예를 들어 42 nm 이상, 예를 들어 43 nm 이상, 예를 들어 44 nm 이상, 예를 들어 45 nm 이상일 수 있고, 예를 들어 80 nm 이하, 예를 들어 75 nm 이하, 예를 들어 70 nm 이하, 예를 들어 65 nm 이하, 예를 들어 60 nm 이하, 예를 들어 55 nm 이하, 예를 들어 50 nm 이하, 예를 들어 45 nm 이하, 예를 들어 40 nm 이하일 수 있다.
또한, 일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 두께는 전술한 소자를 구성하는 각 구성요소의 전기적 특성에 더하여 소자 전체의 광학적 특성을 더 고려하여 다양한 범위로 선택될 수도 있다. 예를 들어, 전자 수송층(150)의 두께는 전술한 전기적 특성에 더하여, 소자 내 각 파장 영역별 공진 파장 범위 발광층(140)이 방출하는 광의 파장영역을 더 고려하여 설정될 수도 있다.
예를 들어, 전자 수송층(150)이 청색 파장 영역의 광을 방출할 경우 전자 수송층(150)이 30 nm 내지 40 nm 의 두께를, 녹색 파장 영역의 광을 방출할 경우에는 45 nm 내지 55 nm 의 두께를, 적색 파장 영역의 광을 방출할 경우에는 40 nm 내지 60 nm 의 두께를 각각 가질 수 있다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)은 발광층(140)의 위에 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물을 공증착(co-deposition)하여 형성할 수 있다.
일 구현예에서, 전자 수송층(150)은 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물이 블렌드(blend)되어 하나의 층을 이루고 있을 수 있다. 일 구현예에서, 전자 수송층(150)은 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물들로 이루어진 유기반도체층일 수 있다.
다만, 일 구현예가 이에 제한되는 것은 아니고, 일 구현예에 따른 전자 수송층(150)이 상기 2 이상의 유기반도체 화합물이 블렌드된 하나의 층이 2 층 이상 적층된 적층체 구조를 가질 수도 있고, 3 이상, 4 이상, 심지어 5 이상의 유기 반도체 화합물이 블렌드되어 하나의 층을 이루고 있을 수도 있다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 전하 이동도는 10-7 cm/Vs 이상, 예를 들어 10-6 cm/Vs 이상, 예를 들어 10-5 cm/Vs 이상일 수 있고, 예를 들어 10-1 cm/Vs 이하, 예를 들어 10-2 cm/Vs 이하일 수 있다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 이동도가 상기 범위 내일 경우, 일반적인 무기반도체 화합물, 또는 유기반도체 화합물과 무기반도체 화합물의 조합 대비 신속한 전자의 수송이 가능하다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 에너지 준위는 발광층(140) 내 발광체 입자(141)와의 에너지 준위 차이의 절대값이 약 0.5 이하를 만족하는 범위 내에 해당하는 다양한 에너지 준위로 설정될 수 있으나, 특히 청색 파장 영역의 광을 발광하는 발광체 입자(141)와의 호환성이 우수하게 설정될 수 있다. 전자 수송층(150)의 LUMO 에너지 준위는 예를 들어 - 2.5 eV 내지 - 4.0 eV, 예를 들어 - 2.5 eV 내지 - 3.5 eV, 예를 들어 - 2.5 eV 내지 - 3.0 eV, 예를 들어 - 2.5 eV 내지 - 2.9 eV, 예를 들어 - 2.5 eV 내지 - 2.8 eV, 예를 들어 - 2.5 eV 내지 - 2.7 eV 일 수 있다.
일 구현예에서 전자 수송층(150)을 이루는 유기반도체 화합물들은 공액 구조를 갖는 전도성 단분자 및 저분자 유기 나노 소재들을 포함할 수 있다. 상기 유기반도체 화합물의 구체적 예시로는 퀴놀론계 화합물, 트리아진계 화합물, 퀴놀린계 화합물, 트리아졸계 화합물, 나프탈렌계 화합물, 또는 이들의 조합을 들 수 있으나, 반드시 이에 제한되는 것은 아니다.
한편, 일 구현예에 따른 전자 수송층(150)은 서로 다른 두 유기반도체 화합물이 블렌드되어 있는 층일 수 있다. 이 경우, 유기반도체 화합물은 제1 유기반도체 화합물과 제2 유기반도체 화합물로 이루어지며, 제1 유기반도체 화합물과 제2 유기반도체 화합물은 서로 구별되는 화합물이다.
일 구현예에서, 제1 유기반도체 화합물은 하기 화학식 1 내지 2으로 나타내어지는 화합물과 트리아릴 트리아진계 화합물 중 어느 하나일 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112017126787384-pat00004
[화학식 2]
Figure 112017126787384-pat00005
한편, 상기 제2 유기반도체 화합물은 화학식 3으로 나타내어지는 화합물, 피라졸계 화합물, 및 포스포닐 페놀계 화합물 중 어느 하나일 수 있다.
[화학식 3]
Figure 112017126787384-pat00006
일 구현예에서, 상기 전자 수송층 내 상기 제1 유기반도체 화합물과 상기 제2 유기반도체의 중량비는 유기반도체 화합물들의 종류, 전자 수송층(150)의 목표 두께 등에 따라 다양하게 설정될 수 있으나, 발광층(140) 상부면을 전부 덮을 수 있으면서도 전자 수송층(150) 두께의 균일성을 만족시키기 위해 적정 범위 내의 비율로 조절될 수 있다.
일 구현예에서 전자 수송층 내 상기 제1 유기반도체 화합물과 상기 제2 유기반도체 화합물의 중량비는, 예를 들어 8:2 내지 2:8, 예를 들어 8:2 내지 3:7, 예를 들어 8:2 내지 4:6, 예를 들어 8:2 내지 5:5, 예를 들어 7:3 내지 5:5 일 수 있다.
일 구현예에 따르면, 전자 수송층(150) 내 제1 유기반도체 화합물이 차지하는 중량은 제2 유기반도체 화합물과 같거나 제2 유기반도체 화합물보다 많을 수 있다. 상기와 같이 전자 수송 역할을 하는 제1 유기반도체 화합물의 중량이 제2 유기반도체 화합물의 중량 이상일 경우, 제1, 제2 유기반도체 화합물이 혼합된 전자 수송층(150)의 전자 수송 특성이 개선될 수 있다.
한편, 일 구현예에 따르면, 전자 수송층(150) 표면의 제1 제곱평균 거칠기는 0.5 nm 이상, 예를 들어 0.6 nm 이상, 예를 들어 0.7 nm 이상, 예를 들어 0.8 nm 이상, 예를 들어 0.9 nm 이상, 예를 들어 1.0 nm 이상이고, 예를 들어 3.0 nm 이하, 예를 들어 2.9 nm 이하, 예를 들어 2.8 nm 이하, 예를 들어 2.7 nm 이하, 예를 들어 2.6 nm 이하, 예를 들어 2.5 nm 이하, 예를 들어 2.4 nm 이하, 예를 들어 2.3 nm 이하, 예를 들어 2.2 nm 이하, 예를 들어 2.1 nm 이하, 예를 들어 2.0 nm 이하, 예를 들어 1.9 nm 이하, 예를 들어 1.8 nm 이하, 예를 들어 1.7 nm 이하, 예를 들어 1.6 nm 이하, 예를 들어 1.5 nm 이하일 수 있다.
상기 제1 제곱평균 거칠기는 자이고(Zygo) 레이저 간섭계를 이용해 얻을 수 있다. 보다 상세히, 자이고 레이저 간섭계를 이용하여 제2 전극(160) 쪽에서 바라본 전자 수송층(150) 표면의 모폴로지 이미지를 측정한다. 얻어진 해당 이미지에 임의의 직선 구간을 설정하여 해당 구간의 2차원 표면 그래프 y=Z(x)를 얻는다. 2차원 표면 그래프에서 x축은 임의의 직선 구간에 평행한 방향으로 연장된 축이고, y축은 전자 수송층(150)의 두께 방향으로 연장된 축이다.
이후, 얻어진 2차원 표면 그래프를 아래의 수학식 1을 이용해 적분함으로써, 전술한 제1 제곱평균 거칠기(Rq)를 얻을 수 있다.
[수학식 1]
Figure 112017126787384-pat00007
수학식 1에서, L은 임의의 직선 구간의 길이를 의미한다.
일반적으로 양자점 포함 발광층 위에 증착 등의 방법으로 유기반도체 화합물을 형성할 경우, 형성 초기 유기반도체 화합물들은 아일랜드(island)형, 나노와이어형, 또는 부정형 구조체들로 대량 분산되어 각각 성장하다가 증착이 진행될수록 상기 구조체들이 서로 연결되어 하나의 층을 이루게 된다. 이와 같은 성장 초기 서로 분산된 구조체들의 대량 발생은 비교적 높은 이동도를 갖는 반도체 재료의 결정 성장에 기인한 것으로 추측된다.
그러나, 이와 같이 상기 분산된 구조체들이 추후 연결되어 하나의 층을 형성하는 경우, 형성된 층의 두께 편차가 매우 크다. 이에 따라 전자 수송층의 표면 모폴로지(surface morphology)가 저하될 우려가 있다.
전자 수송층의 표면 모폴로지가 고르지 못할 경우, 전자 수송층 표면과 내부에 크랙(crack), 보이드(void) 등이 발생할 수 있고, 심지어 전자 수송층이 발광층 상부면을 덮지 못하고 발광층 일부를 노출시키게 될 우려가 있다. 이와 같은 크랙, 보이드, 그리고 발광층이 노출된 부분은 전하의 누설 경로(leakage path)로 작용하므로, 소자 내 누설 전류(leakage current)의 원인이 된다. 표면 모폴로지가 고르지 못한 전자 수송층의 경우, 전술한 제1 제곱평균 거칠기는 적어도 3.0 nm을 초과하며, 예를 들어 4.0 nm 이상, 예를 들어 5.0 nm 이상, 심지어 10 nm 이상일 수 있다.
반면, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)의 경우, 발광층(140) 상부면을 노출되지 않도록 덮되, 제1 제곱평균 거칠기가 전술한 범위를 만족하는 전자 수송층(150)이 형성되어 있다. 이에 따라, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)는 전하의 누설 경로를 최소화 함으로써, 구동 시 누설 전류 발생을 최소화할 수 있다.
한편, 일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 표면 모폴로지는 전술한 제1 제곱평균 거칠기와는 다른 제2 제곱평균 거칠기에 의해 측정될 수도 있다.
제2 제곱평균 거칠기는 원자간력 현미경(Atomic-force microscopy, AFM)을 이용하여 제2 전극(160) 쪽에서 바라본 전자 수송층(150) 표면에 대한 것으로, 구체적으로는 측정된 AFM 이미지를 토대로 전술한 제1 제곱평균 거칠기와 동일하게 2차원 표면 그래프를 설정한 뒤, 이를 전술한 수학식 1에 대입하여 얻어질 수 있다.
일 구현예에 따른 전자 수송층(150)의 제2 제곱평균 거칠기는, 예를 들어 0.4 nm 이상, 예를 들어 0.5 nm 이상, 예를 들어 0.6 nm 이상, 예를 들어 0.7 nm 이상, 예를 들어 0.8 nm 이상일 수 있고, 예를 들어 10 nm 이하, 예를 들어 9 nm 이하, 예를 들어 8 nm 이하, 예를 들어 7 nm 이하, 예를 들어 6 nm 이하, 예를 들어 5 nm 이하, 예를 들어 4 nm 이하, 예를 들어 3 nm 이하, 예를 들어 2.5 nm 이하일 수 있다.
전자 수송층(150)의 제2 제곱평균 거칠기가 상기 범위 내를 만족할 경우, 전자 수송층(150)의 우수한 표면 모폴로지에 기인한 전하의 누설 경로가 최소화 될 수 있으므로 전계 발광 소자(10)의 구동 시 누설 전류 발생을 최소화할 수 있다.
한편, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)는 제2 전극(160)과 전자 수송층(150) 사이에 전자 주입층(도시하지 않음)을 더 포함하거나, 제2 전극(160)과 전자 주입층(도시하지 않음) 사이, 또는 전자 주입층(도시하지 않음)과 전자 수송층(150) 사이에 전자 차단층(도시하지 않음)을 더 포함할 수도 있다. 다만, 일 구현예가 이에 제한되는 것은 아니고, 전자 주입층(도시하지 않음)과 전자 차단층(도시하지 않음)은 전계 발광 소자(10)의 전하 캐리어 밸런스를 적정 수준으로 유지하기 위해 생략될 수도 있다.
이하, 도 2와 도 3을 참고하여 일 구현예에 따른 전계 발광 소자의 구동 원리를 설명한다.
도 2는 무기반도체로 이루어진 전자 수송층을 포함하는 일반적인 전계 발광 소자의 에너지 밴드 다이어그램이고, 도 3은 일 구현예에 따른 2 이상의 유기반도체 화합물을 포함하는 전계 발광 소자의 에너지 밴드 다이어그램이다.
먼저 도 2를 참고하면, 일반적인 무기 산화물, 무기 질화물 등 무기반도체로 이루어진 전자 수송층(5)을 적용할 경우, 전계 발광 소자는 발광층(4)의 LUMO와 전자 수송층(5)의 LUMO 간 에너지 갭(gap)이 약 0.8 eV 이상, 예를 들어 약 1.0 eV 이상으로 너무 크게 벌어진다. 그 결과, 전하 주입 불균일로 인하여 소자 효율이 감소할 우려가 있다.
반면, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)는 발광층(140)의 LUMO와 약 0.5 eV 이하의 차이를 갖는 유기반도체 전자 수송층(150)을 통해 전하 주입 균일도를 개선시킬 수 있으므로, 낮은 구동 전압으로도 높은 휘도 및 외부 양자 효율을 나타낼 수 있다.
또한, 일 구현예에 따른 전계 발광 소자(10)의 경우, 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물을 이용하여 전술한 바와 같이 표면 모폴로지가 개선된 전자 수송층(150)을 제공하므로, 제2 전극(160)으로부터 발광층(140)으로 수송되는 전자의 누설이 최소화 될 수 있다. 따라서, 일 구현예는 누설 전류가 최소화된 전계 발광 소자(10)를 제공할 수 있다.
한편, 일 구현예는 전술한 전계 발광 소자(10)를 포함하는 표시 장치를 포함한다.
일 구현예에 따른 표시 장치는 기판과, 기판 위에 형성되어 있는 구동 회로, 구동 회로 위에 소정 간격으로 각각 이격되어 배치되어 있는 제1 전계 발광 소자, 제2 전계 발광 소자 및 제3 전계 발광 소자를 포함할 수 있다.
제1 내지 제3 전계 발광 소자는 전술한 전계 발광 소자(10)와 동일한 구조를 가질 수 있으며, 각각의 양자점이 발광하는 광의 파장이 상이하다.
일 구현예에서 제1 전계 발광 소자는 적색광을 발광하는 적색 소자이고, 제2 전계 발광 소자는 녹색광을 발광하는 녹색 소자이며, 제3 전계 발광 소자는 청색광을 발광하는 청색 소자일 수 있다. 즉, 제1 내지 제3 전계 발광 소자는 표시 장치 내에서 각각 적색, 녹색, 청색을 표시하는 화소(pixel)일 수 있다.
다만, 일 구현예가 반드시 이에 제한되는 것은 아니며, 제1 내지 제3 전계 발광 소자가 각각 마젠타(magenta), 옐로우(yellow), 시안(cyan) 색을 표시할 수도 있고, 이외 다른 색을 표시할 수도 있으며,
또한, 제1 내지 제3 전계 발광 소자 중 어느 하나만이 전술한 전계 발광 소자(10)일 수 있다. 예를 들어, 표시 장치 내에서 청색을 표시하는 전계 발광 소자만 전술한 전계 발광 소자(10)이고 적색 및 녹색을 표시하는 다른 전계 발광 소자들은 전자 수송층이 유기층만으로, 또는 무기층만으로 이루어지거나, 유기층과 무기층을 모두 포함하되 발광층 바로 위에는 유기층이 형성될 수도 있다. 혹은, 제1 내지 제3 전계 발광 소자 중 어느 하나만이 전술한 전계 발광 소자(10)이고, 나머지는 발광체로 양자점이 아닌 형광물질, 인광물질 등을 포함하는 전계 발광 소자들일 수도 있다.
기판은 투명한 절연 기판이며, 연성 물질로 이루어질 수 있다. 기판은 유리, 또는 유리전이점(Tg)이 150 보다 큰 필름 형태의 고분자 물질로 이루어질 수 있으며, 예컨대, COC(Cyclo Olefin Copolymer) 또는 COP(Cyclo Olefin Polymer) 계열의 소재로 이루어질 수 있다.
구동 회로는 기판 위에 위치하며, 제1 내지 제3 전계 발광 소자 각각과 독립적으로 연결된다. 구동 회로는 하나 하나 이상의 스캔 라인, 데이터 라인, 구동 전원 라인, 공통 전원 라인 등을 포함하는 배선, 하나의 유기 발광 소자에 대응하여 배선에 연결된 둘 이상의 박막 트랜지스터(thin film transistor, TFT)와 하나 이상의 커패시터(capacitor) 등을 포함할 수 있다. 구동 회로는 공지된 다양한 구조를 가질 수 있다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 일 구현예에 따른 표시 장치는 백라이트유닛 등의 별도 광원을 배치하지 않고도 색순도 및 색재현율이 우수한 화상을 표시할 수 있으며, 특히 소자 내 누설 전류 발생을 최소화함으로써 저전력으로도 우수한 발광 특성을 나타낼 수 있다.
이하에서는 본 발명의 구체적인 실시예들을 제시한다. 다만, 하기에 기재된 실시예들은 본 발명을 구체적으로 예시하거나 설명하기 위한 것에 불과하며, 이로서 본 발명이 제한되어서는 아니된다.
실시예 1
유리 기판 위에 ITO 층을 증착하고, 그 위에 용액 공정을 이용하여 PEDOT:PSS 층과 TFB 층을 각각 각각 순차적으로 형성한다. 이후, 유기 용매에 분산된 청색 양자점(ZnTeSe)을 도포 후, 질소 분위기에서 섭씨 80 도로 30 분 동안 경화하여 청색 발광층을 형성한다.
이후, 청색 발광층 표면에 화학식 1로 표현되는 화합물과 포스포닐 페놀계 화합물을 공증착하여 화학식 1로 표현되는 화합물과 포스포닐 페놀계 화합물이 1:1의 중량비를 갖는 전자 수송층을 형성한다. 그 위에 유기반도체 화합물로 이루어진 전자 주입층을 약 36 nm의 두께로 형성한다. 그 위에 Al 층을 증착하여 실시예 1의 전계 발광 소자를 제조한다.
실시예 2
트리아릴 트리아진계 화합물과 피라졸계 화합물이 7:3 의 중량비를 갖도록 공증착하여 전자 수송층을 제조하는 것을 제외하고는 전술한 실시예 1과 동일한 과정을 거쳐 실시예 2의 전계 발광 소자를 제조한다.
실시예 3
트리아릴 트리아진계 화합물과 화학식 3으로 표현되는 화합물이 1:1 의 중량비를 갖도록 공증착하여 전자 수송층을 제조하는 것을 제외하고는 전술한 실시예 1과 동일한 과정을 거쳐 실시예 3의 전계 발광 소자를 제조한다.
실시예 4
화학식 2로 표현되는 화합물과 피라졸계 화합물이 7:3 의 중량비를 갖도록 공증착하여 전자 수송층을 제조하는 것을 제외하고는 전술한 실시예 1과 동일한 과정을 거쳐 실시예 4의 전계 발광 소자를 제조한다.
비교예 1
화학식 1로 표현되는 화합물만을 단독 증착하여 전자 수송층을 제조하는 것을 제외하고는 전술한 실시예 1과 동일한 과정을 거쳐 비교예 1의 전계 발광 소자를 제조한다.
비교예 2
트리아릴 트리아진계 화합물만을 단독 증착하여 전자 수송층을 제조하는 것을 제외하고는 전술한 실시예 1과 동일한 과정을 거쳐 비교예 1의 전계 발광 소자를 제조한다.
우선, 실시예 1 내지 실시예 3과 비교예 1에 따른 전계 발광 소자에 대한 자이고(Zygo) 측정 결과를 도 4 내지 도 9에 각각 나타낸다.
도 4 내지 도 7은 실시예 1 내지 실시예 3과 비교예 1에 따른 전계 발광 소자 내부 전자 수송층 표면의 자이고(Zygo) 이미지를 순서대로 각각 나타낸 것이다.
도 4 내지 도 7에서 PV는 표면 최고점과 표면 최저점 간 수직 거리를 의미하고, Ra는 2차원 표면 그래프 z(x)의 평균 거칠기를, Rq는 2차원 표면 그래프 z(x)의 제곱평균 거칠기를 각각 의미한다.
도 4 내지 도 6을 참조하면, 실시예 1 내지 실시예 3 모두 PV (peak to valley) 값이 전자 수송층의 두께인 36 nm 보다 적은을 나타내고 있으며, 실시예 1 대비 실시예 2 내지 실시예 3이, 실시예 2 대비 실시예 3이 고른 표면 모폴로지를 나타냄을 확인할 수 있다.
한편, 도 7을 참고하면, 비교예 1의 경우 전자 수송층의 두께보다 큰 PV 값을 나타내는 바, 전자 수송층이 발광층을 전부 덮고 있지 못할 가능성이 높다. 또한, 비교예 1의 경우 Ra와 Rq 값이 전술한 실시예들 대비 높으므로, 표면 모폴로지가 고르지 않음을 확인할 수 있다.
한편, 실시예 2와 비교예 1에 따른 전계 발광 소자에 대한 AFM 측정 결과를 도 8 내지 도 9에 각각 나타낸다.
도 8 내지 도 9는 실시예 2와 비교예 1에 따른 전계 발광 소자 내부 전자 수송층 표면의 원자간력 현미경(Atomic-force microscopy, AFM) 이미지를 순서대로 각각 나타낸 것이다.
도 8 내지 도 9를 참고하면, 비교예 1의 경우 표면이 아일랜드형 구조체로 형성되어 커다란 산맥 모양의 구조가 형성되어 있는 것을 확인할 수 있다. 반면, 실시예 2의 경우 조밀한 알갱이들이 반복되는 구조를 확인할 수 있으며, 실시예 2의 경우가 비교예 1 대비 편차가 적어 우수한 표면 모폴로지를 가짐을 확인할 수 있다.
전술한 실시예 1 내지 실시예 3과 비교예 1 내지 비교예 2의 전자 수송층에 대한 제1 제곱평균 거칠기, 제2 제곱평균 거칠기, 전자 수송층 평균 두께, 및 각 전자 수송층의 단면 형상을 각각 하기 표 1로 정리한다.
한편, 실시예 1과 실시예 3, 비교예 1과 비교예 2에 따른 전계 발광 소자의 단면에 대해서는 각각 도 10 내지 도 13으로 나타낸다.
조성
(중량비)		 제1 제곱평균 거칠기 (nm) 제2 제곱평균 거칠기 (nm) 평균 두께
(nm)		 표면 형상
실시예 1 화학식 1: 포스포닐 페놀계 화합물
(5:5)		 1.446 0.807 36 아일랜드 구조체 없음
실시예 2 트리아릴 트리아진계 화합물: 피라졸계 화합물
(7:3)		 1.076 2.11 36 나노와이어 구조체 없음
실시예 3 트리아릴 트리아진계 화합물:화학식 3
(5:5)		 1.357 1.63 36 나노와이어 구조체 없음
비교예 1 화학식 1
(1)		 3.075 30.5 36 아일랜드 구조체 다수 형성
비교예 2 트리아릴 트리아진계 화합물
(1)		 측정불가 측정불가 36 나노와이어 구조체 다수 형성
표 1을 참고하면, 비교예들 모두 아일랜드 구조체나 나노와이어 구조체 등을 관찰할 수 있는 바, 육안으로도 표면 모폴로지가 고르지 못함을 확인할 수 있다. 반면, 실시예 1 내지 실시예 3의 경우, 육안 상으로나 제1, 제2 제곱평균 거칠기로나 비교예들 대비 비교적 균일한 표면 모폴로지를 나타냄을 확인할 수 있다.
특히 비교예 1 대비 실시예 1에서는 아일랜드 구조체가 없는 것을, 비교예 2 대비 실시예 2와 실시예 3에서는 나노와이어 구조체가 없는 것을 확인할 수 있다.
한편, 비교예 2의 경우 전자 수송층 표면이 나노와이어들이 서로 얽힌 구조와 같은 형상으로 형성되어 표면 모폴로지가 매우 고르지 못한 것을 확인하였으며, 이와 같은 표면 모폴로지는 자이고 레이저 간섭계나 AFM을 이용한 측정을 시도하더라도 측정 지점 별로 매우 큰 편차를 나타내거나 측정이 불가능한 수준임을 확인하였다. 따라서 비교예 2의 경우 전계 발광 소자의 전자 수송층 형성에 적절치 않은 표면 모폴로지를 가진 것으로 파악된다.
도 10 내지 도 13은 실시예 1, 실시예 3, 비교예 1, 비교예 2에 따른 전계 발광 소자의 단면을 각각 촬영한 SEM 이미지이다.
우선, 도 10과 도 12를 비교하면, 화학식 1로 표현되는 동일한 화합물을 포함하더라도 비교예 1의 경우 도 12에 나타난 바와 같이 아일랜드 구조체가 형성되거나, 발광층과 전자 수송층 사이에 보이드(void)가 형성될 가능성도 있다. 반면, 실시예 1의 경우는 도 10에 나타난 바와 같이 전자 수송층에 아일랜드 구조체가 형성되지 않고 각 층이 비교적 고른 두께를 가짐을 확인할 수 있다.
또한, 도 11과 도 13을 비교하면, 동일한 트리아릴 트리아진계 화합물을 포함하더라도 비교예 2의 경우 도 13에 나타난 바와 같이 전자 수송층이 다수의 나노와이어 구조체들이 모여있는 모습을 나타내고, 이에 따라 두께 편차가 매우 크다. 반면, 실시예 3의 경우는 도 11에 나타난 바와 같이 전자 수송층에 나노와이어 구조체들이 형성되지 않고 각 층이 비교적 고른 두께를 가짐을 확인할 수 있다.
한편, 실시예 4와 비교예 1 내지 비교예 2에 따른 전계 발광 소자의 소자 특성을 각각 측정하고, 이를 도 14 내지 도 16에 각각 나타낸다.
도 14 내지 도 16은 실시예들과 비교예들에 따른 전계 발광 소자의 소자 특성을 나타낸 그래프로, 도 14는 전압-전류밀도, 도 15는 전압-휘도, 도 16은 휘도-외부 양자 효율(External Quantum Effeciency, EQE)을 각각 나타낸 것이다.
도 14 내지 도 16을 참고하면, 실시예 4 에 따른 전계 발광 소자는 비교예들 대비 우수한 누설 전류 방지 효과가 있고, 이로부터 높은 외부 양자 효율과 고휘도의 발광 특성을 가짐을 확인할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구 범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.
10: 전계 발광 소자 100: 기판
110: 제1 전극 120: 정공 주입층
130: 정공 수송층 140: 발광층
141: 발광체 입자 150: 전자 수송층
160: 제2 전극

Claims (18)

  1. 서로 대향하는 제1 전극과 제2 전극;
    상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치하고, 2 이상의 발광체 입자를 포함하는 발광층;
    상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치하는 정공 수송층; 및
    상기 발광층과 상기 제2 전극 사이에 위치하고, 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물을 포함하는 전자 수송층을 포함하며,
    자이고(Zygo) 레이저 간섭계를 이용해 얻어지는 상기 전자 수송층 표면의 제1 제곱평균 거칠기는 0.5nm 내지 3.0nm 이고,
    상기 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물은 공액 구조를 갖는 전도성 단분자 유기 나노 화합물, 공액 구조를 갖는 전도성 저분자 유기 나노 화합물, 또는 이들의 조합을 포함하는, 전계 발광 소자.
  2. 제1항에서,
    상기 전자 수송층의 전하 이동도는 10-2 cm/Vs 내지 10-7 cm/Vs 인, 전계 발광 소자.
  3. 제1항에서,
    상기 전자 수송층의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 에너지 준위는 -2.5 eV 내지 -3.5 eV인, 전계 발광 소자.
  4. 제1항에서,
    상기 전자 수송층 표면의 제1 제곱평균 거칠기는 0.8nm 내지 2.0nm 인, 전계 발광 소자.
  5. 제1항에서,
    원자간력 현미경(Atomic-force microscopy, AFM)에 의해 측정되는 상기 전자 수송층 표면의 제2 제곱평균 거칠기는 0.5nm 내지 10nm 인, 전계 발광 소자.
  6. 제5항에서,
    상기 제2 제곱평균 거칠기는 0.5nm 내지 5nm 인, 전계 발광 소자.
  7. 삭제
  8. 제1항에서,
    상기 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물은 퀴놀론계 화합물, 트리아진계 화합물, 퀴놀린계 화합물, 트리아졸계 화합물, 나프탈렌계 화합물, 또는 이들의 조합을 포함하는, 전계 발광 소자.
  9. 제1항에서,
    상기 서로 다른 2 이상의 유기반도체 화합물은 제1 유기반도체 화합물과 제2 유기반도체 화합물을 포함하고,
    상기 제1 유기반도체 화합물은 하기 화학식 1 내지 2으로 나타내어지는 화합물과 트리아릴 트리아진계 화합물 중 어느 하나이며, 상기 제2 유기반도체 화합물은 하기 화학식 3으로 나타내어지는 화합물, 피라졸계 화합물, 및 포스포닐 페놀계 화합물 중 어느 하나인, 전계 발광 소자.
    [화학식 1]
    Figure 112022030211072-pat00008

    [화학식 2]
    Figure 112022030211072-pat00009

    [화학식 3]
    Figure 112022030211072-pat00010
  10. 제9항에서,
    상기 전자 수송층 내 상기 제1 유기반도체 화합물과 상기 제2 유기반도체 화합물의 중량비는 8:2 내지 2:8 인,
    전계 발광 소자.
  11. 제9항에서,
    상기 전자 수송층 내 상기 제1 유기반도체 화합물과 상기 제2 유기반도체 화합물의 중량비는 8:2 내지 5:5 인,
    전계 발광 소자.
  12. 제1항에서,
    상기 전자 수송층은 20 nm 내지 50 nm 의 평균 두께를 갖는, 전계 발광 소자.
  13. 제1항에서,
    상기 전자 수송층은 상기 발광층의 바로 위에 형성되어 상기 발광층의 표면을 덮고 있는, 전계 발광 소자.
  14. 제1항에서,
    상기 발광체 입자는 청색 파장 영역의 광을 발광하는, 전계 발광 소자.
  15. 제1항에서,
    상기 발광체 입자는 양자점을 포함하는, 전계 발광 소자.
  16. 제15항에서,
    상기 양자점은 Cd을 포함하지 않는 II족-VI족 화합물, III족-V족 화합물, IV족- VI족 화합물, IV족 원소 또는 화합물, I족-III족-VI족 화합물, Cd을 포함하지 않는 I족-II족-IV족-VI족 화합물, 또는 이들의 조합을 포함하는, 전계 발광 소자.
  17. 제15항에서,
    상기 양자점은 코어-쉘 구조를 갖는, 전계 발광 소자.
  18. 제1항 내지 제6항 및 제8항 내지 제17항 중 어느 한 항에 따른 전계 발광 소자를 포함하는 표시 장치.
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