CN107706248A - 一种硅纳米结构异质结太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种硅纳米结构异质结太阳电池及其制备方法，属于太阳电池技术领域。硅纳米结构异质结太阳电池由晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂空穴传输层H、无掺杂电子传输层E、透明电极T、金属栅线电极M1、背电极M2组成。利用硅纳米结构衬底高陷光特性实现对入射光的有效吸收；利用与无掺杂电子(空穴)传输层的宽带隙、高透过的特性进一步降低器件寄生吸收，提高光电转换效率。上述硅纳米结构太阳电池的电子(空穴)传输层不涉及掺杂工艺，且H与T皆具有高透过、低寄生光吸收的特性，可有效降低器件缺陷态密度，且制备方法简单，易于实施。
Description
技术领域
本发明属于太阳电池技术领域。
背景技术
随着环境问题日益突出以及能源危机的不断加剧，太阳能光伏发电因其安全可靠、受地域限制因素少、可方便与建筑物相结合等特点而得到快速发展。在众多光伏产品中，硅纳米结构异质结太阳电池因其制备工艺简单，原材料丰富，光电转换效率高而受到广泛关注。目前高性能的硅纳米结构异质结太阳电池转换效率可达15％以上，具有较大的商业应用潜力。为进一步提升其应用价值，拓展应用空间，需要在提高光电转换效率、提高器件稳定性的基础上同时降低制备成本。
传统的硅纳米结构异质结太阳电池由纳米结构晶体硅衬底S、无掺杂空穴传输层H、无掺杂电子传输层E、透明电极T、金属栅线电极M1和背电极M2共同组成。其中无掺杂空穴传输层H和无掺杂电子传输层E分别为p型和n型高掺杂的非晶硅、多晶硅等无机薄膜材料、有机聚合物材料。器件内建电场的构成机制是通过两种不同掺杂类型的材料构成p-n结，实现对光生载流子的分离与输运。但由于掺杂原子的引入会导致晶格有序度的降低，增加了材料的体缺陷密度，从而劣化器件的性能；并且掺杂工艺的引入也将增加器件的制备周期，不利于降低器件的生产成本；此外，由于硅纳米结构表面存在大量的悬挂键缺陷，当光生载流子输运通过异质结界面时，高密度的悬挂键缺陷将会俘获大量载流子，不利于器件性能的提升。
发明内容
本发明的目的就是针对上述存在的问题，通过在硅纳米结构表面生长一层超薄氧化硅钝化表面悬挂键缺陷；通过引入制备方法更为简单且无掺杂、高功函数的过渡金属氧化物作为钙钛矿太阳电池的无掺杂空穴传输层；无掺杂、制备方法简单、低功函数的薄膜材料作为无掺杂电子传输层，共同构建一种具有低成本、高转换效率的新型硅纳米结构异质结太阳电池。
不同于传统硅基太阳电池采用沉积的方式制备钝化层薄膜，本发明所涉及的太阳电池在硅纳米结构阵列表面自生长超薄、宽带隙的氧化硅材料作为钝化层。该种自生长方式制备的钝化层薄膜由于避免了保角沉积的问题，故其均匀性明显优于沉积方式制备的钝化层薄膜；此外，不同于传统硅基电池采用p-n结构筑内建电场的方式，本发明所涉及的太阳电池内部载流子输运的根本动力为硅纳米结构衬底与无掺杂空穴(电子)传输层之间的功函数之差。相比于传统多晶硅、非晶硅材料，本发明所采用的无掺杂空穴(电子)传输层具有更宽的光学带隙，可有效降低器件的寄生吸收，提高入射光的利用率；此外，相较于传统的制备工艺，由于本发明中无掺杂空穴(电子)传输层制备方法可采用蒸发、溅射、溶胶-凝胶等简单的制备方式获得，不需要任何高温工艺，所以器件制备成本和能耗大幅度降低，同时器件稳定性有所提升。
本发明所采用的技术方案具体如下：
硅纳米结构异质结太阳电池，其特征在于，依次由晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂空穴传输层H、电子传输层E、透明电极T、金属栅线电极M1、背电极M2组成。
其中，所述晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅或多晶硅纳米结构衬底，厚度为1-500μm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼、氧化镍、氧化钒和氧化钨中的1～4种的组合，厚度为1～50nm，光学带隙宽度为2.5～4.5eV；无掺杂电子传输层E为氟化锂、碳酸铯、氧化镁和氟化镁中的1～4种的组合，厚度为1～50nm；透明电极T为氧化铟锡、氧化锡、氧化锌和氧化钛中的1～4种的组合，厚度为10～200nm；超薄氧化硅钝化层厚度为0.1～10nm；金属栅线电极M1的厚度为0.1～100μm；金属栅线电极M1的材料优选为金、银、铜、铁、铝中的1～5种的组合。
晶体硅纳米结构衬底S的纳米结构为纳米线结构、纳米坑结构、纳米洞结构、纳米锥结构、微米金字塔与纳米线复合结构或微米金字塔与纳米洞复合结构中的一种，其中优选N型(100)晶向的纳米线结构。
所述的硅纳米结构异质结太阳电池的制备方法，具体步骤如下：
1)、清洗晶体硅纳米结构衬底S表面；
2)、在晶体硅纳米结构衬底S正反表面采用紫外臭氧处理法或化学水热法制备超薄氧化硅钝化层P；
3)、选定一面，在超薄氧化硅钝化层P上制备无掺杂空穴传输层H；
4)、在另外一面的超薄氧化硅钝化层P上制备无掺杂电子传输层E；
5)、在无掺杂空穴传输层H上制备透明电极T；
6)、在透明电极T上制备金属栅线电极M1；
7)、在无掺杂电子传输层E上制备背金属电极M2。
其中，所述晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅或多晶硅纳米结构衬底，厚度为1-500μm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼、氧化镍、氧化钒和氧化钨中的1～4种的组合，厚度为1～50nm，光学带隙宽度为2.5～4.5eV；无掺杂电子传输层E为氟化锂、碳酸铯、氧化镁和氟化镁中的1～4种的组合，厚度为1～50nm；透明电极T为氧化铟锡、氧化锡、氧化锌和氧化钛中的1～4种的组合，厚度为10～200nm；超薄氧化硅钝化层厚度为0.1～10nm；金属电极的厚度为0.1～100μm。
步骤3)和步骤4)中可采用真空蒸发镀膜法、旋涂法、超声喷雾法或溶胶-凝胶法制备无掺杂电子传输层E和无掺杂空穴传输层H；
紫外臭氧处理的方法为：在臭氧气氛下，紫外灯照射处理时间为3～10min，处理温度25℃，紫外灯与衬底间距1.5cm。
化学水热法的具体步骤：将衬底S放入温度为25℃，溶液体积比为H2SO4:H2O2＝3:1的溶液中处理3～10min。
本发明的优点和积极效果：
本发明通过采用原位自生长超薄氧化硅作为钝化层，对硅纳米结构阵列表面的悬挂键缺陷进行有效钝化，降低界面复合速率；通过引入无机无掺杂且易于制备的无掺杂空穴(电子)传输层，利用无掺杂空穴(电子)传输层与晶体硅纳米结构之间的功函数之差，在硅片有源层表面建立反型层，进而构筑内建电场，有效驱动光生电子-空穴对的分离与输运。该方法相对于传统硅基太阳电池的制备工艺，不仅具有更低的制备温度，而且降低掺杂对器件性能的劣化效应，有利于实现高效低成本硅纳米结构异质结太阳电池的制备。
附图说明
图1本发明的硅纳米结构太阳电池的结构示意图。
图2本发明的所制备的硅纳米异质结太阳电池的截面扫描电子显微镜图。
图3本发明所制备的硅纳米线异质结太阳电池的外量子效率图，纵坐标为外量子效率，横坐标为波长。
具体实施方式
下面以具体实施例的形式对本发明技术方案作进一步解释和说明。
实施例1：
本实施例的一种硅纳米结构异质结太阳电池的结构如图1所示，其截面扫描电子显微镜照片如图2所示，从上至下依次包括：金属栅线电极M1、透明电极T、无掺杂空穴传输层H、超薄氧化硅钝化层P、晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂电子传输层E和金属背电极M2。
超薄氧化硅钝化层P厚度为1.5nm；透明电极T为氧化铟锡，厚度为80nm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼薄膜，厚度为10nm；无掺杂电子传输层E为碳酸铯薄膜，厚度为2nm；晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅纳米线衬底，厚度为150μm。
本实施例的硅纳米结构异质结太阳电池通过以下方法制备得到：
1.取N型(100)晶向的单晶硅纳米线衬底放入丙酮溶液中超声波清洗5min后取出；去离子水冲洗3min之后放入无水乙醇溶液中超声波清洗5min，取出后用去离子水冲洗3min；最后采用RCA清洗法处理硅片。
2.在单晶硅纳米线衬底S表面采用紫外臭氧处理的方式原位自生长超薄氧化硅钝化层P，处理时间为3min，处理温度25℃，紫外灯与衬底间距1.5cm。
3.在生长有超薄氧化硅钝化层P的单晶硅纳米线衬底上选定一面，通过真空热蒸发的方式沉积一层碳酸铯薄膜作为无掺杂电子传输层E，具体的方式为：将单晶硅纳米线衬底S移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有碳酸铯原料的钨舟加热，电流为60A，蒸发时间为1min。
4.在生长有超薄氧化硅钝化层P的单晶硅纳米线衬底的另一面制备无掺杂空穴传输层H，具体方式为：将样品移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有氧化钼原料的钨舟加热，电流为80A，蒸发时间为2min。
5.无掺杂空穴传输层H上制备透明电极T，具体制备方式为：将样品至于磁控溅射系统中，腔室本底真空度10-4Pa，衬底温度100℃，溅射功率20W，溅射时间15min。
6.采用热蒸发方式分别在透明电极T上制备Al栅线电极M1，在无掺杂电子传输层E上制备Al背电极M2，得到硅纳米线异质结太阳电池。
该种采用碳酸铯作为无掺杂电子传输层E，氧化钼作为无掺杂空穴传输层H，超薄氧化硅钝化层厚度为1.5nm的太阳电池在400nm波长处的光电响应为58％。
实施例2：
本实施例的一种硅纳米结构异质结太阳电池的结构如图1所示，从上至下依次包括：金属栅线电极M1、透明电极T、无掺杂空穴传输层H、超薄氧化硅钝化层P、晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂电子传输层E和金属背电极M2。
超薄氧化硅钝化层P厚度为0.7m；透明电极T为氧化铟锡，厚度为80nm；无掺杂空穴传输层H为氧化钒薄膜，厚度为15nm；无掺杂电子传输层E为碳酸铯薄膜，厚度为2nm；晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅纳米线衬底，厚度为150μm。
本实施例的硅纳米结构异质结太阳电池通过以下方法制备得到：
1.取N型(100)晶向的单晶硅纳米线衬底放入丙酮溶液中超声波清洗5min后取出；去离子水冲洗3min之后放入无水乙醇溶液中超声波清洗5min，取出后用去离子水冲洗3min；最后采用RCA清洗法处理硅片。
2.在单晶硅纳米线衬底S表面采用紫外臭氧处理的方式原位自生长超薄氧化硅钝化层P，处理时间为10min，处理温度25℃，紫外灯与衬底间距2cm。
3.在生长有超薄氧化硅钝化层P的单晶硅纳米线衬底上选定一面，通过真空热蒸发的方式沉积一层碳酸铯薄膜作为无掺杂电子传输层E，具体的方式为：将单晶硅纳米线衬底S移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有碳酸铯原料的钨舟加热，电流为60A，蒸发时间为1min。
4.在生长有超薄氧化硅钝化层P的单晶硅纳米线衬底的另一面制备无掺杂空穴传输层H，具体方式为：将样品移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有氧化钒原料的钨舟加热，电流为80A，蒸发时间为2min。
5.无掺杂空穴传输层H上制备透明电极T，具体制备方式为：将样品至于磁控溅射系统中，腔室本底真空度10-4Pa，衬底温度100℃，溅射功率20W，溅射时间15min。
6.采用热蒸发方式分别在透明电极T上制备Al栅线电极M1，在无掺杂电子传输层E上制备Al背电极M2，得到硅纳米线异质结太阳电池。
该种采用碳酸铯作为无掺杂电子传输层E，氧化钒作为无掺杂空穴传输层H，超薄氧化硅钝化层厚度为1.5nm的太阳电池在400nm波长处的光电响应为70％。
实施例3：
本实施例的一种硅纳米结构异质结太阳电池的结构如图1所示，从上至下依次包括：金属栅线电极M1、透明电极T、无掺杂空穴传输层H、超薄氧化硅钝化层P、晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂电子传输层E和金属背电极M2。
超薄氧化硅钝化层P厚度为2nm；透明电极T为氧化铟锡，厚度为80nm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼薄膜，厚度为20nm；无掺杂电子传输层E为碳酸铯薄膜，厚度为2nm；晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅纳米洞衬底，厚度为200μm。
本实施例的硅纳米结构异质结太阳电池通过以下方法制备得到：
1.取N型(100)晶向的单晶硅纳米洞衬底放入丙酮溶液中超声波清洗5min后取出；去离子水冲洗3min之后放入无水乙醇溶液中超声波清洗5min，取出后用去离子水冲洗3min；最后采用RCA清洗法处理硅片。
2.在单晶硅纳米洞衬底S表面采用化学水热法原位自生长超薄氧化硅钝化层P，具体方式为：将衬底S放入温度为25℃，溶液体积比为H2SO4:H2O2＝3:1的溶液中3min后取出。
3.在生长有超薄氧化硅钝化层P的单晶硅纳米洞衬底上选定一面，通过真空热蒸发的方式沉积一层碳酸铯薄膜作为无掺杂电子传输层E，具体的方式为：将单晶硅纳米线衬底S移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有碳酸铯原料的钨舟加热，电流为60A，蒸发时间为1min。
4.在生长有超薄氧化硅钝化层P的单晶硅纳米洞衬底的另一面制备无掺杂空穴传输层H，具体方式为：将样品移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有氧化钼原料的钨舟加热，电流为80A，蒸发时间为3min。
5.无掺杂空穴传输层H上制备透明电极T，具体制备方式为：将样品至于磁控溅射系统中，腔室本底真空度10-4Pa，衬底温度100℃，溅射功率20W，溅射时间15min。
6.采用热蒸发方式分别在透明电极T上制备Al栅线电极M1，在无掺杂电子传输层E上制备Al背电极M2，得到硅纳米线异质结太阳电池。
该种采用碳酸铯作为无掺杂电子传输层E，氧化钼作为无掺杂空穴传输层H，超薄氧化硅钝化层厚度为1.5nm的太阳电池在400nm波长处的光电响应为75％。
实施例4：
本实施例的一种硅纳米结构异质结太阳电池的结构如图1所示，从上至下依次包括：金属栅线电极M1、透明电极T、无掺杂空穴传输层H、超薄氧化硅钝化层P、晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂电子传输层E和金属背电极M2。
超薄氧化硅钝化层P厚度为2nm；透明电极T为氧化铟锡，厚度为80nm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼薄膜，厚度为20nm；无掺杂电子传输层E为碳酸铯薄膜，厚度为2nm；晶体硅纳米结构衬底S为多晶硅纳米线衬底，厚度为200μm。
本实施例的硅纳米结构异质结太阳电池通过以下方法制备得到：
1.取N型(100)晶向的多晶硅纳米线衬底放入丙酮溶液中超声波清洗5min后取出；去离子水冲洗3min之后放入无水乙醇溶液中超声波清洗5min，取出后用去离子水冲洗3min；最后采用RCA清洗法处理硅片。
2.在多晶硅纳米线衬底S表面采用化学水热法原位自生长超薄氧化硅钝化层P，具体方式为：将衬底S放入温度为25℃，溶液体积比为H2SO4:H2O2＝3:1的溶液中10min后取出。
3.在生长有超薄氧化硅钝化层P的多晶硅纳米线衬底上选定一面，通过真空热蒸发的方式沉积一层碳酸铯薄膜作为无掺杂电子传输层E，具体的方式为：将单晶硅纳米线衬底S移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有碳酸铯原料的钨舟加热，电流为60A，蒸发时间为1min。
4.在生长有超薄氧化硅钝化层P的多晶硅纳米线衬底的另一面制备无掺杂空穴传输层H，具体方式为：将样品移入热蒸发设备中，腔室本底真空度10-3Pa,待处理样品表面温度为室温，采用电阻式加热方式对载有氧化钼原料的钨舟加热，电流为80A，蒸发时间为3min。
5.无掺杂空穴传输层H上制备透明电极T，具体制备方式为：将样品至于磁控溅射系统中，腔室本底真空度10-4Pa，衬底温度100℃，溅射功率20W，溅射时间15min。
6.采用热蒸发方式分别在透明电极T上制备Al栅线电极M1，在无掺杂电子传输层E上制备Al背电极M2，得到硅纳米线异质结太阳电池。
该种采用碳酸铯作为无掺杂电子传输层E，氧化钼作为无掺杂空穴传输层H，超薄氧化硅钝化层厚度为1.5nm的太阳电池在400nm波长处的光电响应为68％。
Claims (8)
1.一种硅纳米结构异质结太阳电池，其特征在于，依次由晶体硅纳米结构衬底S、超薄氧化硅钝化层P、无掺杂空穴传输层H、无掺杂电子传输层E、透明电极T、金属栅线电极M1和背电极M2组成；
其中，所述晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅或多晶硅纳米结构衬底，厚度为1-500μm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼、氧化镍、氧化钒和氧化钨中的1～4种的组合，厚度为1～50nm，光学带隙宽度为2.5～4.5eV；无掺杂电子传输层E为氟化锂、碳酸铯、氧化镁和氟化镁中的1～4种的组合，厚度为1～50nm；透明电极T为氧化铟锡、氧化锡、氧化锌和氧化钛中的1～4种的组合，厚度为10～200nm；超薄氧化硅钝化层厚度为0.1～10nm；金属栅线电极M1的厚度为0.1～100μm。
2.根据权利要求1所述的硅纳米结构异质结太阳电池，其特征在于，晶体硅纳米结构衬底S的纳米结构为纳米线结构、纳米坑结构、纳米洞结构、纳米锥结构、微米金字塔与纳米线复合结构或微米金字塔与纳米洞复合结构中的一种。
3.根据权利要求1或2所述的硅纳米结构异质结太阳电池，其特征在于，金属栅线电极M1的材料为金、银、铜、铁、铝中的1～5种的组合。
4.根据权利要求1所述的硅纳米结构异质结太阳电池，其特征在于，电子传输层E厚度为0.1～2nm。
5.如权利要求1所述的硅纳米结构异质结太阳电池的制备方法，具体步骤如下：
1)、清洗晶体硅纳米结构衬底S表面；
2)、在晶体硅纳米结构衬底S正反表面采用等离子体氧化法、紫外臭氧处理法或化学水热法制备超薄氧化硅钝化层P；
3)、选定一面，在超薄氧化硅钝化层P上制备无掺杂空穴传输层H；
4)、在另外一面的超薄氧化硅钝化层P上制备无掺杂电子传输层E；
5)、在无掺杂空穴传输层H上制备透明电极T；
6)、在透明电极T上制备金属栅线电极M1；
7)、在无掺杂电子传输层E上制备背金属电极M2；
其中，所述晶体硅纳米结构衬底S为单晶硅或多晶硅纳米结构衬底，厚度为1-500μm；无掺杂空穴传输层H为氧化钼、氧化镍、氧化钒和氧化钨中的1～4种的组合，厚度为1～50nm，光学带隙宽度为2.5～4.5eV；无掺杂电子传输层E为氟化锂、碳酸铯、氧化镁和氟化镁中的1～4种的组合，厚度为1～50nm；透明电极T为氧化铟锡、氧化锡、氧化锌和氧化钛中的1～4种的组合，厚度为10～200nm；超薄氧化硅钝化层厚度为0.1～10nm；金属栅线电极M1的厚度为0.1～100μm。
6.根据权利要求5所述的硅纳米结构异质结太阳电池的制备方法，其特征在于，步骤3)和步骤4)中可采用真空蒸发镀膜法、旋涂法、超声喷雾法或溶胶-凝胶法制备无掺杂电子传输层E和无掺杂空穴传输层H。
7.根据权利要求5所述的硅纳米结构异质结太阳电池的制备方法，其特征在于，步骤2)所述紫外臭氧处理法的具体步骤为：在臭氧气氛下，紫外灯照射处理时间为3～10min，处理温度25℃，紫外灯与衬底间距1.5cm。
8.根据权利要求5所述的硅纳米结构异质结太阳电池的制备方法，其特征在于，步骤2)所述化学水热法的具体步骤为：将衬底S放入温度为25℃，溶液体积比为H2SO4:H2O2＝3:1的溶液中处理3～10min。
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