CN107681165B - 一种燃料电池的微孔层结构、其制备方法与燃料电池阴极组件 - Google Patents

一种燃料电池的微孔层结构、其制备方法与燃料电池阴极组件 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种燃料电池的微孔层结构，其包括：依次叠加设置的高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层；沿空气流路方向上，高水气透过性微孔层的厚度递增，低水气透过性微孔层的厚度递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度。本申请还提供了所述微孔层结构的制备方法与燃料电池的膜电极组件。本申请提供的燃料电池微孔层结构可以平衡燃料电池气体入口和出口区域的水含量，最终提高燃料电池在各种温湿度下的稳定性，提高耐久性等功能。

Description

一种燃料电池的微孔层结构、其制备方法与燃料电池阴极 组件
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，尤其涉及一种燃料电池的微孔层结构、其制备方法与燃料电池阴极组件。
背景技术
燃料电池由于能量转化效率高、低排放无污染等优势，在交通运输、备用电源、分布式电站等领域发展前景广阔。典型的燃料电池单体由电解质膜(一般为质子交换膜)、阴极和阳极的催化电极、气体扩散层以及双极板组成。燃料电池中的气体扩散介质通常由诸如碳纤维纸或碳布的导电多孔基材组成，并在其上附有微孔层。微孔层通常包括碳粉末和疏水性含氟聚合物，起排水通气并增强电子传输能力等功能，微孔层对于燃料电池的水管理具有非常重要的作用。
燃料电池的水管理非常重要，缺水会造成电解质膜的高质子传输阻抗以及电极的低活性，从而导致低的功率输出；而高的水含量容易导致电极的水淹，造成氧气和燃料的高传输阻力，同样会导致性能下降。车用燃料电池由于比较高的功率输出，一般来说电极的面积比较大，可达数百平方厘米。燃料电池尤其是大尺寸燃料电池在电极的不同区域由于膜电极水含量、气体相对湿度和氧气浓度等的不平衡会导致电流密度分布的不均衡，影响功率密度和耐久性。
一般来说，燃料电池入口处的空气比较干燥，氧气分压高；出口处的空气相对湿润，氧气分压低。在不同的工作温度下，这种不均衡可能会加剧，比如高温下更容易干，低温下趋于发生水淹。为了提高入口空气的相对湿度，一般采取预加湿的方法，即空气导入电堆之前通过加湿器进行加湿。加湿器一般体积较大，增加了系统的体积和重量，而且使用加湿器不能解决燃料电池特别是大尺寸电池在各个区域中水和氧气的均衡分配问题。
申请号为201110293005.4的中国专利提供了一种涉及具有梯度化性能的燃料电池电极及其制造方法，首先制备具有不同成分的至少两种电极浆料混合物，将所述至少两种电极浆料沉积在气体扩散层基材上形成至少两个电极层，其组合以形成组合电极使得所述组合电极层的平均性能水平沿所述基材变化而变化，所述性能为膜当量、扩散介质气体渗透率、离聚物和碳之比、催化剂载量、孔隙度或者它们的组合。
US8,945,790提供一种微孔层结构，具有复数孔径在0.02～0.5微米的亲水孔和疏水孔，以及复数孔径在0.5～100微米的钻孔；亲水孔增加了水的储存量，可以提高干燥高温条件下膜的水含量，而且增加了液态到气态的相变点，利于散热；憎水孔模拟催化层中的第二孔利于反应气和水蒸气的传输；钻孔则通过毛细管力便于液态水的传输。
上述方案要么制备工艺复杂，需要控制的参数繁多，不利于批量生产，要么对燃料电池的水管理改善效果不佳，进而影响燃料电池的性能。
发明内容
本发明解决的技术问题在于提供一种微孔层结构，本申请提供的微孔层结构具有较好的水管理性，从而可提高电池在各种湿度下的稳定性，提高持久性。
有鉴于此，本申请提供了一种燃料电池的微孔层结构，包括依次叠加设置的高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层；沿空气流路方向上，高水气透过性微孔层的厚度递增，低水气透过性微孔层的厚度递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度。
优选的，所述微孔层结构的厚度为30～60μm。
优选的，所述高水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为0～30μm，在出口处的厚度为30～60μm；所述低水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为30～60μm，在空气出口处的厚度为0～30μm。
优选的，所述高水气透过性微孔层的孔隙率为40～55％；所述低水气透过性微孔层的孔隙率为30～45％。
本申请还提供了所述的燃料电池的微孔层结构的制备方法，包括以下步骤：
A)，制备第一浆料混合物与第二浆料混合物，所述第一浆料混合物与所述第二浆料混合物均由碳粉体、粘接剂、分散剂与溶剂组成，所述第一浆料混合物的水气透过性高于第二浆料混合物；
B)，在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第一浆料混合物，热处理后得到高水气透过性微孔层，再涂覆第二浆料混合物，得到低水气透过性微孔层；
或者，在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第二浆料混合物，热处理后得到低水气透过性微孔层，再涂覆第一浆料混合物，得到高水气透过性微孔层；
通过控制涂覆工艺使高水气透过性微孔层的厚度在空气流路方向上递增，低水气透过性微孔层的厚度在空气流路方向上递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度。
优选的，所述第一浆料混合物中的碳粉体为大颗粒碳粉，粒径为30～60nm；所述第二浆料混合物中的碳粉体为小颗粒粉体，粒径为20～50nm。
优选的，所述涂覆工艺的涂覆工具采用具有狭缝或喷头的涂覆机或刮刀。
本申请还提供了一种燃料电池膜电极组件，包括依次叠加设置的电解质膜、催化电极层、微孔层和气体扩散层，所述微孔层为上述方案所述的或上述方案所述的制备方法所制备的微孔层结构。
优选的，所述微孔层结构中的高水气透过性微孔层设置于所述气体扩散层端。
优选的，所述微孔层至少为1层。
本申请提供了一种微孔层结构，其包括依次叠加设置的高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层；沿空气流路方向上，高水气透过性微孔层的厚度递增，低水气透过性微孔层的厚度递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度。在空气入口处，由于低水气透过性微孔层的保水作用，水分不容易通过微孔层流失，增加了入口处的水含量，减小了空气预加湿需求；在空气出口处，由于高水气透过性微孔层占比高，水分相对容易散出，可以降低水淹现象，保证氧气的传输，这样通过调整微孔层的梯度分布可以达到改善水管理的功能，利于电流密度的均匀分布，提高电池在各种温湿度下的稳定性，并且可以提高耐久性。
附图说明
图1为本发明燃料电池的微孔层结构；
图2为本发明实施例制备的微孔层结构形成的电池的低湿度性能对比；
图3为本发明实施例制备的微孔层结构形成的电池的高湿度性能对比。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制。
针对现有技术燃料电池水管理不足的问题，本发明提供了一种燃料电池的微孔层结构，该结构包含具有不同水气透过性的微孔层，沿空气流路方向上每个组成微孔层的单层在厚度上形成梯度分布，总微孔层的厚度不变；在空气入口处低水气透过性微孔层厚度大于高水气透过性的微孔层厚度，出口反之。本申请提供的微孔层结构可以平衡燃料电池气体入口和出口区域的水含量，达到改善大尺寸燃料电池电流密度分布，提高电池在各种温湿度下的稳定性，提高耐久性。具体的，本申请实施例公开了一种燃料电池的微孔层结构，包括依次叠加设置的高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层；沿空气流路方向上，高水气透过性微孔层的厚度递增，低水气透过性微孔层的厚度递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度。
本申请提供了具有梯度变化的燃料电池微孔层结构，该微孔层结构是由高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层组成，在实际应用中，高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层为一个组合，其可以为一组或多组，对此本申请没有特别的限制。在沿空气流路方向上，即在空气的入口至空气的出口，高水气透过性微孔层的厚度递增，呈梯度递增，而低水气透过性微孔层的厚度递减，呈梯度递减。虽然高水气透过性微孔层的厚度与低水气透过性微孔层的厚度均呈梯度变化，但是微孔层结构的总厚度在空气流路方向上是一致的。上述微孔层递增或递减的梯度分布可以使水分含量沿进出口的分布更加均匀，效果更好。
在具体实施例中，所述微孔层的厚度为30～60μm；具体的，所述高水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为0～30μm，在出口处的厚度为30～60μm，在具体实施例中，所述高水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为10～20μm，在出口处的厚度为30～50μm；所述低水气透过性微孔层的厚度在空气入口处的厚度为30～60μm，在出口处的厚度为0～30μm，在具体实施例中，所述第水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为30～50μm，在出口处的厚度为10～20μm。
本申请所述高水气透过性微孔层是相对于低水气透过性微孔层而言的，高水气透过性微孔层是指水分较容易流失，而低水气透过性微孔层的水分不易流失。具体的，本申请可通过调整高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层的孔隙率与密度而调整水气透过性。具体的，所述高水气透过性微孔层的孔隙率为40～55％；所述低水气透过性微孔层的孔隙率为30～45％。
本发明还提供了燃料电池的微孔层结构的制备方法，包括以下步骤：
A)，制备第一浆料混合物与第二浆料混合物，所述第一浆料混合物与所述第二浆料混合物均由碳粉体、粘接剂、分散剂与溶剂组成，所述第一浆料混合物的水气透过性高于第二浆料混合物；
B)，在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第一浆料混合物，热处理后得到高水气透过性微孔层，再涂覆第二浆料混合物，得到低水气透过性微孔层；
或者在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第二浆料混合物，热处理后得到低水气透过性微孔层，再涂覆第一浆料混合物，得到高水气透过性微孔层；
通过控制涂覆工艺使高水气透过性微孔层的厚度在空气流路方向上递增，低水气透过性微孔层的厚度在空气流路方向上递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度。
在制备微孔层结构的过程中，首先制备了两种浆料混合物，可区分为第一浆料混合物与第二浆料混合物。所述第一浆料混合物与所述第二浆料混合物可均由碳粉体、粘接剂、分散剂和溶剂组成；所述碳粉体、粘接剂、分散剂和溶剂均为本领域技术人员熟知的，对此本申请不进行特别的限制。在本申请中，所述第一浆料混合物的水气透过性高于第二浆料混合物，为了实现此目的，所述第一浆料混合物的碳粉体可以为大颗粒碳粉，粒径为30～60nm，在具体实施例中，粒径为40～50nm，其使高水气透过性微孔层的孔隙率高、密度低，所述第二浆料混合物的碳粉体可以材料小颗粒碳粉，粒径为20～50nm，在具体实施例中，粒径为30～40nm，其使低水气透过性微孔层的孔隙率低、密度高；同样也可以使第一浆料混合物中的粘接剂减少以改变微孔层孔的接触角而增加水的透过性，使第二浆料混合物中粘接剂的含量增加来降低水的透过性。
本申请然后在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第一浆料混合物，热处理后得到高水气透过性微孔层，再涂覆第二浆料混合物，得到低水气透过性微孔层；或者在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第二浆料混合物，热处理后得到低水气透过性微孔层，再涂覆第一浆料混合物，得到高水气透过性微孔层，本申请通过控制涂覆工艺来使高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层满足上述微孔层结构的要求。具体的，在涂覆过程中，涂覆工具可以使用刮刀或狭缝的涂覆机，或使用喷头的喷涂机。如使用刮刀，可以采用改变刮刀两端的高度来控制厚度梯度，比如一侧的刮刀高于另外一侧来涂覆高水气透过性微孔层，在涂覆第二浆料混合物时，改变刮刀的倾斜方向，与涂覆第一层时相反。如此使所制备的两层微孔层的总厚度保持不变。在使用狭缝的涂覆机时，可通过调节一端狭缝宽度大于另外一端来调整不同浆料的涂覆厚度。
本申请还提供了一种燃料电池膜电极组件，其包括依次叠加设置的电解质膜、催化电极层、微孔层和气体扩散层，所述微孔层为上述方案所述的微孔层结构，所述微孔层结构中的高水气透过性微孔层设置于所述气体扩散层端。如图1所示，图1为燃料电池阴极组件，由图1可清楚的看出燃料电池阴极的结构与微孔层结构。本申请中高水气透过性微孔层可以设置于气体扩散层端，同样低水气透过性微孔层也可以设置于气体扩散层端，在具体实施例中，所述高水气透过性微孔层设置于气体扩散层端。
在本申请中，所述微孔层可根据实际需要设置多层，对此本申请没有特别的限制。
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的微孔层结构进行详细说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
实施例1
采用碳粉A、聚四氟乙烯乳液、去离子水及表面活性剂组成第一分散液，进行超声分散和机械搅拌，形成均匀的浆料；将上述浆料涂覆在气体扩散层的一侧，涂覆工具为使用刮刀的涂覆机，通过改变刮刀两端的高度来形成沿空气入口到空气出口的厚度梯度，在此，空气入口侧的刮刀低于空气出口侧，入口侧所涂覆的浆料厚度小于出口侧，经过热处理后形成第一层高水透过性微孔层，该微孔层具有沿空气入口到出口处的厚度梯度分布，入口处厚度为10μm，小于出口处厚度30μm；
采用碳粉B、聚四氟乙烯乳液、去离子水及表面活性剂组成的第二分散液，进行超声分散和机械搅拌，形成均匀的微孔层浆料；将上述浆料涂覆在第一微孔层的表面，涂覆工具为使用刮刀的涂覆机，通过改变刮刀两端的高度来形成沿空气入口到空气出口的厚度梯度，在此，空气入口侧的刮刀高于空气出口侧，入口侧所涂覆的浆料厚度大于出口侧，经过热处理后形成第二层低水透过性微孔层，该微孔层具有沿空气入口到出口处的厚度梯度分布，入口处厚度为30μm，大于出口处厚度10μm；在空气入口到出口处，通过调整涂布第一和第二微孔层时刮刀倾斜角的相反和角度的一致，使得第一和第二微孔层的总厚度保持一致40μm。上述所用碳粉A的平均粒径50nm大于碳粉B的平均粒径30nm。
实施例2
采用碳粉A、聚四氟乙烯乳液、去离子水及表面活性剂组成第一分散液，进行超声分散和机械搅拌，形成均匀的微孔层浆料；将此浆料涂覆在气体扩散层的一侧，涂覆工具为使用刮刀的涂覆机。在此，空气入口侧的刮刀与空气出口侧等高，经过热处理后形成厚度均匀的高透水性微孔层。该微孔层厚度等于实施例1中的两层微孔层总厚度40μm。
实施例3
采用碳粉B、聚四氟乙烯乳液、去离子水及表面活性剂组成的第二分散液，进行超声分散和机械搅拌，形成均匀的微孔层浆料；将此浆料涂覆在气体扩散层的一侧，涂覆工具为使用刮刀的涂覆机，在此，空气入口侧的刮刀与空气出口侧等高，经过热处理后形成厚度均匀的低透水性微孔层。该微孔层厚度等于实施例1中的两层微孔层总厚度40μm。
实施例1中采用实施例2和3中的两种碳粉来制备不同厚度的复合微孔层。碳粉A的粒径要大于碳粉B的粒径，从而导致由碳粉A和B做制备的微孔层具有不同的孔隙分布和孔隙率。
水气透过性K跟孔隙率、平均孔径大小dpore以及孔的曲折度ε有关：dpore＝(K/ηε)0.5。另外，微孔层内细孔的毛细管力Pc跟气体和液体压力差有关，Pc＝(Pl-Pg)∝σ/dpore，σ为表面能，孔径dpore越小，细孔的静水压越高，液体水越难以流入，水的透过性就越小。根据上面的公式和理论分析，由大颗粒碳粉制备的微孔层具有较大孔隙率和大的平均孔径，从而具有较大的水气透过率。
将实施例1～3制备的微孔层组装成燃料电池的阴极，检测得到的电池的性能，图2数据的检测环境为：阴极入口压力为200KPa，阳极和阴极的入口RH分别为30％和42％，并且阳极和阴极的化学计量比为2.0；如图2所示，在微孔层中具有梯度化性能的MEA，在90℃时显示出大约30mV的更高性能，而在75℃时显示相似的性能。图3数据的检测环境为：阴极入口压力为200KPa，阳极和阴极的入口RH均为100％，并且阳极和阴极的化学计量比为2.0；如图3所示，在微孔层中具有梯度化性能的MEA，在55℃时显示出大约20mV的更高性能，而在80℃时显示出大约10mV的更高性能。
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (7)

1.一种燃料电池膜电极组件，包括依次叠加设置的电解质膜、催化电极层、微孔层和气体扩散层，所述微孔层包括依次叠加设置的高水气透过性微孔层与低水气透过性微孔层；沿空气流路方向上，高水气透过性微孔层的厚度递增，低水气透过性微孔层的厚度递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度；
所述微孔层结构中的高水气透过性微孔层设置于所述气体扩散层端；
所述高水气透过性微孔层的孔隙率为40～55％；所述低水气透过性微孔层的孔隙率为30～45％。
2.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极组件，其特征在于，所述微孔层结构的厚度为30～60μm。
3.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极组件，其特征在于，所述高水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为0～30μm，在出口处的厚度为30～60μm；所述低水气透过性微孔层在空气入口处的厚度为30～60μm，在空气出口处的厚度为0～30μm。
4.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极组件，其特征在于，所述微孔层至少为1层。
5.根据权利要求1所述的燃料电池膜电极组件，其特征在于，所述微孔层的制备方法，包括以下步骤：
A)，制备第一浆料混合物与第二浆料混合物，所述第一浆料混合物与所述第二浆料混合物均由碳粉体、粘接剂、分散剂与溶剂组成，所述第一浆料混合物的水气透过性高于第二浆料混合物；
B)，在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第一浆料混合物，热处理后得到高水气透过性微孔层，再涂覆第二浆料混合物，得到低水气透过性微孔层；
或者，在经过疏水处理的气体扩散层表面涂覆第二浆料混合物，热处理后得到低水气透过性微孔层，再涂覆第一浆料混合物，得到高水气透过性微孔层；
通过控制涂覆工艺使高水气透过性微孔层的厚度在空气流路方向上递增，低水气透过性微孔层的厚度在空气流路方向上递减，微孔层结构的总厚度保持一致；在空气入口，高水气透过性微孔层的厚度小于低水气透过性微孔层的厚度，在空气出口，高水气透过性微孔层的厚度大于低水气透过性微孔层的厚度；
所述微孔层结构中的高水气透过性微孔层设置于所述气体扩散层端；
所述高水气透过性微孔层的孔隙率为40～55％；所述低水气透过性微孔层的孔隙率为30～45％。
6.根据权利要求5所述的燃料电池膜电极组件，其特征在于，所述第一浆料混合物中的碳粉体为大颗粒碳粉，粒径为30～60nm；所述第二浆料混合物中的碳粉体为小颗粒粉体，粒径为20～50nm。
7.根据权利要求5所述的燃料电池膜电极组件，其特征在于，所述涂覆工艺的涂覆工具采用具有狭缝或喷头的涂覆机或刮刀。
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