CN107664593B - 一种制备透射电镜原位拉伸样品的方法 - Google Patents

Abstract

制备透射电镜原位拉伸样品的方法，制作块状样品送入FIB样品舱，使离子束聚焦于块状样品；用离子束制作两端粗中部为细横梁的工字型粗坯；制作基片，在基片挖两头大中间为细横梁的工字坑，在工字坑的细横梁两侧削斜坡，细横梁位于斜坡的最高处；使粗坯与基片相连组成样品；对粗坯的中间部位进行减薄，在粗坯的轴线上钻孔；在厚度方向上减薄粗坯的细横梁，直到粗坯的底端出现破损。透射电镜原位拉伸样品，包括基片和粗坯，粗坯从待观测试样中切取，基片由塑性材料制成，粗坯固定于基片内。本发明具有无论是塑性材料还是脆性材料均可制成适用于已有透射电镜样品杆的样品，且成品率高的优点。

Description

一种制备透射电镜原位拉伸样品的方法

技术领域

本发明涉及一种制备用于透射电镜下原位拉伸试验样品的方法。

技术背景

透射电子显微镜（简称透射电镜）是现代化的大型仪器，是研究物质微观结构的有力工具，它在物理，化学，材料科学，生命科学等领域有着广泛的应用，特别是目前发展迅速的纳米科学和技术领域，是最为有力的研究工具之一。目前透射电镜的分辨能力已经达到0.1 nm，接近固态物质原子间距。然而，由于透射电镜狭小的样品室空间的限制，要想在如此狭小的样品室空间内对材料施加应力的同时，原位地实现对材料变形过程中原子尺度下结构信息的揭示,成为摆在研究人员面前的难题。

目前，许多商业公司基于材料在不同温度下结构变化研究的需要已经开发了几种研究材料在不同温度下结构信息的样品杆。2006年报道于《Nature》439卷281页的文章主要是将扫描隧道显微镜探针放入透射电镜中，利用外接控制系统控制探针运动来操纵单根碳纳米管，实现对碳纳米管在电流作用下高温超塑性变形行为和断裂机制的研究。这种方法可以实现高温下材料变形机制的研究。Gatan公司开发了一种型号为Gatan654的拉伸杆，能够实现对样品进行原位加载和观察。该样品杆所适用的样品尺寸为长度12.5 mm，宽度2.5mm，厚度0.1 mm以内，且在样品中心穿孔有能够透过电子束的薄区。其常规制备方法是先加工出长度12.5 mm，宽度2.5 mm，厚度0.5 mm的坯料，然后手工研磨至厚度小于0.1 mm，之后用手钻或者冲孔机在两端打直径1.3 mm的螺纹孔，螺钉通过该螺纹孔将样品固定在Gatan654的拉伸杆，最后用电解双喷方法争取在中心穿孔获得薄区。对于上述样品要求，只有少量加工性能特别优异的金属材料（例如纯Al，Cu或者Ni）能够满足从而制备出符合规格的原位拉伸样品。即使如此，其制样成品率非常低，通常不足30%。对于一些加工性能较差的金属材料（例如高温合金、模具钢）以及非晶合金和陶瓷半导体等脆性材料在钻孔时会开裂，根本无法通过常规制样方式进行制样。

发明内容

本发明的目的在于提供一种无论是塑性材料还是脆性材料均可制成适用于已有透射电镜样品杆的样品，且成品率高的制备透射电镜原位拉伸样品的方法。

透射电镜原位拉伸样品的制备方法，包括以下步骤：

步骤1：制作能放入FIB样品舱的块状样品，将块状样品送入FIB样品舱，使离子束聚焦于样品；

步骤2：用离子束制作两端粗中部为细横梁的工字型粗坯；

步骤3：制作基片，基片材质为黄铜，基片呈两端大中间细的狗骨头形；在基片挖两头大中间为细横梁的工字坑，该工字坑用于放置工字型粗坯，工字坑的长度方向与基片的长度方向一致，工字坑的中心与基片的中心重合；在基片的中部切制一对斜坡，斜坡分别位于工字坑的细横梁两侧，细横梁位于斜坡的最高处；

步骤4：将粗坯移动到工字坑的上方，将粗坯缓慢放入工字坑内，粗坯的大端与细横梁的过度角与工字坑的大端与细横梁的过度角之间镀钨，使粗坯与基片相连，粗坯和基片拉伸试样；

步骤5：对粗坯的中间部位进行减薄，使粗坯的中间部位厚度减小到0.2微米；

步骤6：将FIB的工作距离调整为15mm，并将基片倾斜60度，在粗坯的轴线上钻孔；

步骤7：在厚度方向上减薄粗坯的细横梁，直到粗坯的底端出现破损，停止减薄，将样品架和样品从FIB样品舱取出，将样品从样品架取下。样品留作原位拉伸试验。

本发明中，无论是基片、工字坑还是粗坯，均是以一个大端向另一个大端的方向为长度方向，在一个大端上从一侧向另一侧为宽度方向。

进一步，步骤2由以下方法实现：

步骤2.1：将样品升高至工作距离6.5mm，使光路对中，选择目标区域，挖一个两端粗中间细的工字型粗坯，工字型粗坯一端与样品连为一体；挖粗坯时，用聚焦离子束将粗坯边缘的材料剥除，只将工字型粗坯的一端与样品切断，形成工字型粗坯；挖工字型粗坯前，在CAD软件中绘制好粗坯的形状，然后将CAD文件导入FIB的控制软件中；

步骤2.2：将样品降低到工作距离为15mm，使样品倾斜60°，切断工字型粗坯的底部；

步骤2.3：将样品升高至工作距离为6.5 mm，倾斜角为0度，移动钨针靠近工字型粗坯直到钨针接触粗坯；

步骤2.4：在钨针与工字型粗坯接触部位镀钨，切断工字型粗坯与样品的连接，提取工字型粗坯。

进一步，步骤3中，在挖工字坑之前，在基片中部凿一字槽，一字槽与基片的细横梁正交且贯通两个斜坡，一字槽宽4微米，深度6微米。

进一步，步骤3由以下方法实现：

步骤3.1：用H62黄铜制作两端大中间为细横梁的狗骨头形的基片，基片的厚度为50~100微米，基片的横截面为轴对称图形；

步骤3.2：将基片的两个大端装夹在样品架上，两个大端在一个水平线上，基片立于样品架，基片的细横梁外露于样品架；

步骤3.3：将基片送入FIB样品舱，寻找到基片的中心；

步骤3.4：将基片中心的工作距离调到15mm，在基片在宽度方向的中线的两侧分别切制斜坡，斜坡中间高外侧低，斜坡的高度小于或等于基片厚度的一半；

步骤3.5：在基片中部切一字槽，一字槽与基片的细横梁正交，一字槽贯穿两个斜坡，一字槽宽4微米，深度6微米；

步骤3.6：在基片中部挖工字坑，工字坑的长度方向与基片的长度方向一致，工字坑以一字槽呈轴对称，工字坑的平面尺寸为粗坯的120%~150%，工字坑的深度为5~10微米。

进一步，步骤6中，孔的数量为1个或多个，孔的直径为1微米；孔为多个时，孔的排列方向与粗坯的细横梁正交。

进一步，步骤1由以下方法实现：

步骤1.1：将块状样品用导电碳胶粘在样品台上，并用测高仪保证样品表面高度不超过测高仪高度，然后将样品送入FIB样品舱；

步骤1.2：调整焦距，消除象散，如果样品充足可以直接在样品上面调节，若样品稀少时，使用其他SEM样品调节。样品充足或稀少根据试验人员的经验而定。

本发明的优点在于：

1、常规FIB制备TEM样品是切取一个矩形薄片，然后将矩形薄片焊在铜网上，再减薄到所需厚度。本发明是用粗坯和基片共同组成原位拉伸试样，用塑性好的材料制成基片，将待拉伸观测试样制成粗坯，基片可以制成符合拉伸杆要求的任意形状和尺寸，并且基片上能够很好的攻螺纹或打孔而不开裂，以便将拉伸试样完美的装在样品杆（拉伸杆）上，基片的形状和尺寸不影响粗坯的形状和尺寸。本发明的拉伸样品适应性广。

2、使用FIB制取粗坯，FIB能适用于几乎所有金属材料和无机非金属材料，同时由于只需从材料中切取一个约20 微米*10 微米*5 微米的粗坯，非常节约材料；更重要的是可以选取材料特定的部位进行粗坯切取，实现定点可控取样，这对于研究一些特殊区域的原位拉伸情况非常重要，例如高速冲击试验样品的绝热剪切带。

3、基片材质选择为H62黄铜以保障良好的塑性，使其具有合适的变形能力，与拉伸杆（样品杆）连接的螺孔开设于基片上，粗坯上无需攻螺孔。

4、在基片的工字坑的细横梁两侧削出2个斜坡，将粗坯固定在工字坑内时，粗坯位于斜坡的坡顶，斜坡的存在能够保障在透射电镜观察时粗坯不会被基片遮挡。

5、在基片的中线上的一字槽在观测时起到指示作用，便于寻找到要观测的区域；并且一字槽的存在使得粗坯的中心部分无遮挡，便于观测。

6、在粗坯的中线上钻孔，因此在做拉伸试验时，粗坯被拉伸到出现裂纹时，裂纹到达孔时，裂纹暂时被孔中断，从而便于控制原位拉伸过程，及时捕捉到变形区域，实现原位观察。

另外，由于透射电镜放大倍数很高，导致视场很小，容易错失观察变形区域。钻孔后，利用孔周围的应力集中将导致变形优先发生在孔周围，从而容易锁定变形区域。

7、钻2个孔特别适用于脆性材料，因为脆性材料的裂纹扩展极快，容易瞬间贯穿整个试样。当存在2个孔时，裂纹扩展到孔处由于应力释放而将停顿在孔处，从而争取了观察时间。

附图说明

图1是在块状试样上挖槽形成工字型粗坯，粗坯一端与块状试样相连时的俯视图。

图2是粗坯底部切断前的示意图。

图3是粗坯底部切断后的示意图。

图4是基片的示意图。

图5是基片装置样品架上的示意图。

图6是在基片上削出一对斜坡的示意图。

图7是在基片中线上切制出一字槽的示意图。

图8是对粗坯和工字坑镀钨使粗坯与基片连在一起的示意图。

图9是对粗坯的细横梁在厚度方向减薄的示意图。

图10是粗坯的细横梁上打了两个孔的示意图。

图11是粗坯的细横梁上减薄到底端出现破损时的示意图。

具体实施方式

一种制备透射电镜原位拉伸样品的方法，包括以下步骤：

1、将块状样品用导电碳胶粘在样品台上，并用测高仪保证样品表面高度不超过测高仪高度，然后将样品送入FIB样品舱。

2、在块状样品上面调节调整焦距，消除象散。

3、将块状样品升高至工作距离为6.5 mm，进行光路对中，选择目标区域，挖一个两端粗中间为细横梁的工字型的粗坯，如图1所示，粗坯一端与块状样品连接，暂不切断，如图2所示。

4、将样品降低至工作距离为15 mm，并倾斜60度角，切断粗坯的底部，如图3所示。

5、将块状样品升高至工作距离为6.5 mm，倾斜角为0度，移动钨针靠近粗坯，直到钨针与粗坯接触上。

6、在钨针与粗坯的接触部位镀上一层钨，然后切断粗坯与块状样品的连接处，提取粗坯。

7、制作基片，基片材质为黄铜，基片呈两端大中间为细横梁的狗骨头形，如图4所示，基片的尺寸与要使用的样品杆匹配，如与Gatan654的拉伸杆适配。

如图5所示，将基片的两个大端装夹在样品架上，两个大端在一个水平线上，基片立于样品架，基片材质为H62黄铜，厚度为50 微米；基片厚度大于100微米，需要施加很大的外力才能使基片发生塑性变形，容易造成原位拉伸杆的电机过载烧毁；基片厚度小于50 微米，基片变形空间太小，容易变形集中而提前失效，无法将变形有效传递到工字型样品。

样品架为单螺丝弹簧压紧型，样品架包括固定部和可动部，可动部上固定有导向杆，固定部上有与导向杆间隙配合的导向孔，导向杆穿过导向孔并一端外露于导向孔，导向杆的自由端有挡块，挡块与可动部之间设置弹簧，基片被夹紧于可动部和固定部之间；通过按压弹簧即可松开基片，避免了常规夹具对基片的变形损伤。

8、将基片送入FIB样品舱，在视野内找到基片中心。

9、将基片中心工作距离调至15 mm，在中心横梁切出2个宽度约20微米的斜坡，该斜坡最大高度为高度约横梁总高度的一半，如图6所示；将粗坯固定在工字坑内时，粗坯位于斜坡的坡顶，斜坡的存在能够保障在透射电镜观察时粗坯不会被基片遮挡。

10、在基片的细横梁中线上切一字槽，该槽宽4微米，深度6微米，一字槽与基片的细横梁正交且贯通基片上的斜坡，如图7所示；一字槽在观测时起到指示作用，便于寻找到要观测的区域；并且一字槽的存在使得粗坯的中心部分无遮挡，便于观测。

11、在该横梁中心平面挖一个工字坑，工字坑的平面尺寸为粗坯的120%，深度为5微米。

12、将粗坯移动到工字坑上方，并缓慢放入坑内。

13、将粗坯移动到工字坑的上方，将粗坯缓慢放入工字坑内，粗坯的大端与细横梁的过度角与工字坑的大端与细横梁的过度角之间镀钨W，使粗坯与基片相连，粗坯和基片拉伸试样，如图8所示；镀钨的目的在于使粗坯与基片牢固结合，如图8中示意在细横梁的一侧镀钨，实现粗坯与基片结合。但也可以是细横梁两侧都镀钨，使粗坯和基片结合更牢固。甚至可以使粗坯的大端完全与基片结合。

用粗坯和基片共同组成原位拉伸试样，用塑性好的材料制成基片，将待拉伸观测试样制成粗坯，基片可以制成符合拉伸杆要求的任意形状和尺寸，并且基片上能够很好的攻螺纹或打孔而不开裂，以便将拉伸试样完美的装在样品杆（拉伸杆）上，基片的形状和尺寸不影响粗坯的形状和尺寸。本发明的拉伸样品适应性广。

14、在厚度方向上对粗坯的细横梁进行减薄，使细横梁厚度逐渐减小至约0.2 微米，如图9所示；

15、将工作距离调整为15 mm，并倾转60度，在粗坯的细横梁的中心线钻出2个直径1微米的孔，如图10所示；本实施例以在粗坯的细横梁上钻2个孔为例，但试验中，粗坯的细横梁上可以是钻1个孔，也可以是钻多个孔。

在粗坯的中线上钻孔的目的是做拉伸试验时，粗坯被拉伸到出现裂纹时，裂纹到达孔时，裂纹暂时被孔中断，从而便于控制原位拉伸过程，及时捕捉到变形区域，实现原位观察。钻N个孔则可以观察到N+1段裂纹的发展情况。

16、进一步减薄中间部位，直至底端出现破缺，如图11所示，停止减薄，将样品从FIB样品舱取出，并小心地从样品架上取下，进行原位拉伸试验。

本说明书实施例所述的内容仅仅是对发明构思的实现形式的列举，本发明的保护范围不应当被视为仅限于实施例所陈述的具体形式，本发明的保护范围也及于本领域技术人员根据本发明构思所能够想到的等同技术手段。

Claims (6)

1.一种制备透射电镜原位拉伸样品的方法，包括以下步骤：

步骤1：制作能放入FIB样品舱的块状样品，将块状样品送入FIB样品舱，使离子束聚焦于块状样品；

步骤2：用离子束制作两端粗中部为细横梁的工字型粗坯；

步骤3：制作基片，基片材质为黄铜，基片呈两端大中间细的狗骨头形；在基片挖两头大中间为细横梁的工字坑，该工字坑用于放置工字型粗坯，工字坑的长度方向与基片的长度方向一致，工字坑的中心与基片的中心重合；基片的中部切制有一对斜坡，斜坡分别位于工字坑的细横梁两侧；细横梁位于斜坡的最高处；

步骤4：将粗坯移动到工字坑的上方，将粗坯缓慢放入工字坑内，粗坯的大端与细横梁的过度角与工字坑的大端与细横梁的过度角之间镀钨，使粗坯与基片相连，粗坯和基片组成样品；

步骤5：对粗坯的中间部位进行减薄，使粗坯的中间部位厚度减小到0.2微米；

步骤6：将FIB的工作距离调整为15mm，并将基片倾斜60度，在粗坯的轴线上钻孔；

步骤7：在厚度方向上减薄粗坯的细横梁，直到粗坯的底端出现破损，停止减薄，将样品架和样品从FIB样品舱取出，将样品从样品架取下。

2.如权利要求1所述的制备透射电镜原位拉伸样品的方法，其特征在于：步骤2由以下方法实现：

步骤2.1：将样品升高至工作距离6.5mm，使光路对中，选择目标区域，挖一个两端粗中间细的工字型粗坯，工字型粗坯一端与样品连为一体；挖粗坯时，用聚焦离子束将粗坯边缘的材料剥除，只将工字型粗坯的一端与样品切断，形成工字型粗坯；挖工字型粗坯前，在CAD软件中绘制好粗坯的形状，然后将CAD文件导入FIB的控制软件中；

步骤2.2：将样品降低到工作距离为15mm，使样品倾斜60°，切断工字型粗坯的底部；

步骤2.3：将样品升高至工作距离为6.5 mm，倾斜角为0度，移动钨针靠近工字型粗坯直到钨针接触粗坯；

步骤2.4：在钨针与工字型粗坯接触部位镀钨，切断工字型粗坯与样品的连接，提取工字型粗坯。

3.如权利要求1或2所述的制备透射电镜原位拉伸样品的方法,其特征在于：步骤3中，在挖工字坑之前，在基片中部切制一字槽，一字槽与基片的细横梁正交且贯通基片，一字槽宽4微米，深度6微米。

4.如权利要求3所述的制备透射电镜原位拉伸样品的方法，其特征在于：步骤3由以下方法实现：

步骤3.1：用H62黄铜制作两端大中间为细横梁的狗骨头形的基片，基片的厚度为50~100微米，基片的横截面为轴对称图形；

步骤3.2：将基片的两个大端装夹在样品架上，两个大端在一个水平线上，基片立于样品架，基片的细横梁外露于样品架；

步骤3.3：将基片送入FIB样品舱，寻找到基片的中心；

步骤3.4：将基片中心的工作距离调到15mm，在基片在宽度方向的中线的两侧分别切制斜坡，斜坡中间高外侧低，斜坡的高度小于或等于基片厚度的一半；

步骤3.5：在基片中部切一字槽，一字槽与基片的细横梁正交，一字槽宽4微米，深度6微米；

步骤3.6：在基片中部挖工字坑，工字坑的长度方向与基片的长度方向一致，工字坑以一字槽呈轴对称，工字坑的平面尺寸为粗坯的120%~150%，工字坑的深度为5~10微米。

5.如权利要求4所述的制备透射电镜原位拉伸样品的方法，其特征在于：步骤6中，孔的数量为1个或多个，孔的直径为1微米；孔为多个时，孔的排列方向与粗坯的细横梁正交。

6.如权利要求5所述的制备透射电镜原位拉伸样品的方法，其特征在于：步骤1由以下方法实现：

步骤1.1：将块状样品用导电碳胶粘在样品台上，并用测高仪保证样品表面高度不超过测高仪高度，然后将样品送入FIB样品舱；

步骤1.2：调整焦距，消除象散，如果样品充足可以直接在样品上面调节，若样品稀少时，使用其他SEM样品调节。

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