CN107507928A - 一种调控钙钛矿/硅叠层电池中顶、底电池光电流匹配的方法 - Google Patents

一种调控钙钛矿/硅叠层电池中顶、底电池光电流匹配的方法 Download PDF

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Abstract

一种调控钙钛矿/硅叠层电池光电流匹配的方法，该方法以硅太阳电池为底部电池，钙钛矿太阳电池为顶部电池，通过调节顶部透明导电电极的厚度，实现了透明导电薄膜中因干涉相消产生的增透峰的峰位在可见光区域移动。钙钛矿顶电池在500‑600nm波段往往具有较高的光谱响应。当透明导电薄膜的增透峰在相应波段范围时，一方面可起到增透膜的作用，增大顶部钙钛矿电池外量子效率(EQE)响应，提升光电流；另一方面也可调整顶电池在短波段对光的吸收及在长波段光的透过，对顶、底电池的光谱分配做出微调，进一步实现顶、底电池电流匹配。该方法可有效提升叠层电池中的光谱响应，进而提升器件的短路电流密度及效率，且该方法简单，易于实施。

Description

一种调控钙钛矿/硅叠层电池中顶、底电池光电流匹配的方法
技术领域
本发明涉及太阳电池的技术领域，特别涉及一种钙钛矿/硅叠层太阳电池的制备。
背景技术
太阳能光伏发电由于具有安全可靠、受地域限制因素较少、可方便与建筑物相结合等优势而得到快速发展。为使其能够大规模应用，降低生产成本和提高太阳电池的光电转换效率是两大关键。在众多光伏产品中，硅太阳电池因其转换效率高，制备过程低耗能，生产成本较为廉价等优点受到广泛关注。而钙钛矿太阳电池是目前研究最广，最受欢迎的太阳电池之一，它的效率在过去短短六年之间就从3.8％提升到了22.1％。钙钛矿电池的一大特点就是通过改变其中的卤素成份，我们可以获得一个从1.17到3.1eV可调的带隙。硅太阳电池具有较宽的吸收光谱，但是对短波段高能量的光谱吸收较少，而钙钛矿太阳电池具有较窄的光谱范围，通过控制钙钛矿材料中卤族元素的比例，其光吸收范围可进一步向短波方向移动。制备钙钛矿/硅叠层太阳电池可以更好的实现对太阳光的充分利用，提高太阳电池的光电转换效率。
将钙钛矿电池和硅电池结合制备叠层电池时通常有两种方式，一种是并联式四端叠层电池，一种是串联式两端叠层电池。其中两端叠层电池因其结构一体化，测试简单，更适合产业化，但其要求顶、底电池要有良好的工艺兼容。两端叠层电池的光电流要受顶、底两个子电池电流最小值的限制。因此使顶、底电池电流尽可能大且相等时，才能获得较匹配的整体光电流，从而得到较高的电池效率。因此使钙钛矿/硅叠层电池中顶、底子电池的电流匹配研究具有非常重要的意义。
发明内容
本发明的目的是解决钙钛矿/硅异质结叠层电池中顶、底子电池的电流匹配问题，提供了一种有效匹配钙钛矿/硅异质结两端叠层电池中顶、底电池光电流的方法，该方法可以在不添加任何设备、原料的情况下，通过调整电池顶部透明电极的厚度就能使叠层电池中顶、底子电池电流得到匹配，从而大大提升叠层太阳电池的效率。
本发明点主要通过调节制备时间进而调节顶部透明导电薄膜ITO的厚度，来使ITO薄膜中因干涉相消产生的增透峰的峰位在可见光区域移动。ITO的增透峰在合适位置时，一方面可以起到增透膜的作用，增大顶部钙钛矿电池的EQE响应，提升光电流；另一方面也可以对顶、底电池的光谱分配做出调整，进一步匹配电流。
本发明的技术方案：
本方法所用的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，由上至下依次包括：正面金属栅线电极M1、透明导电薄膜ITO、中间保护层B，钙钛矿顶电池空穴传输层(HTL)、钙钛矿吸收层、钙钛矿电子传输层(ETL)、ITO和隧穿复合层(TRL)、硅异质结底电池空穴选择层P、钝化层I、衬底S、钝化层I、电子选择层N和背电极M2。
钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中的钙钛矿材料为(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)，其中卤素成分I，Br含量的比例可调；钙钛矿/硅叠层太阳电池顶部透明导电薄膜ITO可以采用磁控溅射、蒸发、化学气相沉积和反应等离子沉积制备，厚度随制备时间变化而变化。
应用于本叠层电池中的透明导电薄膜ITO需要在低温下以物理沉积的方式制备，且需要有高电导及高透过率的特性。磁控溅射制备的ITO薄膜即满足以上特性。以磁控溅射制备的ITO薄膜为例时，调控钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中顶、底电池光电流匹配的方法，包括以下步骤：
在N型硅片衬底S相对的两面沉积上钝化层I；
选择沉积了钝化层I的N型硅片衬底S中的一面，在钝化层I上沉积电子选择层N；在另一面的钝化层I上沉积空穴选择层P；
在P上依次沉积隧穿复合层TRL和ITO，作为叠层太阳电池的隧穿结；
在隧穿结上面依次沉积钙钛矿太阳电池的电子传输层ETL、钙钛矿光吸收层(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)和空穴传输层HTL；
在HTL上面沉积中间保护层B，在保护层B上沉积透明导电薄膜ITO；
透明导电薄膜ITO和N型硅片衬底背面P型层表面上分别设置电极M1和M2；
调节顶电池中钙钛矿吸收层材料中卤素碘元素和溴元素的掺杂比例来获取吸收光谱范围不同的钙钛矿顶电池，即在硅异质结底电池上制备吸收光谱范围不同的钙钛矿顶电池形成叠层电池，通过叠层电池的外量子效率(EQE)测试确定顶电池合理的吸收光谱范围从而确定顶电池中碘溴元素的掺杂比例，即确定钙钛矿吸收层(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)中的x值，使顶、底电池电流得到初步匹配；通过单结钙钛矿顶电池的外量子效率(EQE)测试确定碘溴比例固定后的钙钛矿顶电池中光谱响应较高的波段，然后通过调节顶部透明电极ITO的磁控溅射时间来调节ITO的厚度使其增透峰在相应波段区域内移动，对顶、底电池的光谱分配做出微调，使顶、底电池电流进一步匹配。
所述的透明导电氧化物ITO薄膜的厚度在80-120nm范围可调。
本方法的优点和积极效果：
本方法通过调节顶部透明导电薄膜ITO的厚度来使叠层电池中的顶、底电池电流得到进一步匹配。使整体叠层电池的光电流趋于最大，效率得到显著提升，且方法简单，易于实施。
本发明的机理分析：
本方法通过调节调节顶部ITO透明导电薄膜的厚度，来使ITO薄膜中因干涉相消产生的增透峰的峰位在可见光区域移动。当ITO的增透峰在合适位置时，一方面可以起到增透膜的作用，增大顶部钙钛矿电池的EQE响应，提升光电流；另一方面也可以对顶、底电池的光谱分配做出调整，进一步匹配电流，从而提升电池的效率。
附图说明
图1为本方法所用的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池结构示意图。
图2为本方法中不同顶部ITO厚度下钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池EQE曲线图。
图3为本方法中不同顶部ITO厚度下钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池EQE曲线图。
图4为本方法中不同顶部ITO厚度下钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池EQE曲线图。
图5为本方法中不同顶部ITO厚度下钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池EQE曲线图。
图6为本方法中不同顶部ITO厚度下钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池EQE曲线图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明所述的技术方案作进一步的详细说明。
实施例1：
一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，结构如图1所示，从上至下依次包括：金属栅线电极M1、透明电极ITO、中间保护层B、钙钛矿顶电池空穴传输层(HTL)、钙钛矿吸收层、顶电池电子传输层(ETL)、ITO、隧穿复合层(TRL)、硅异质结底电池空穴选择层P、钝化层I、衬底S、钝化层I、电子选择层N和金属背电极M2。
其中顶电池电子传输材料选用TiO2和富勒烯衍生物PCBM，钙钛矿材料碘溴比例为I:Br＝2：1，即(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)中的x为0.66，透明电极ITO厚度为80nm。
本实施例的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池通过以下方法制备得到：
1.将N型<100>晶向的抛光Cz硅片衬底放置于具有高真空度的PECVD系统中，在硅片正反表面各沉积一层本征非晶硅钝化层I。
2.之后选定一面采用PECVD方式沉积电子选择层N-α-Si:H，另一面沉积空穴选择层P-α-Si:H。
3.在空穴选择层P-α-Si:H上面采用PECVD方式沉积隧穿复合层N-μc Si:H，厚度为10nm。
4.在N-μc Si:H上采用电子束热蒸发的方式制备80nm ITO材料。
5.制备碘溴比例为2:1的钙钛矿前驱体溶液。
6.ITO表面采用磁控溅射方法沉积TiO2，采用旋涂的方式依次沉积PCBM、钙钛矿、Spiro-OMeTAD作为钙钛矿顶电池的ETL、吸收层和HTL。
7.在空穴传输层(HTL)上面采用热蒸发的方式制备10nm厚的MoO3为中间保护层，其上采用低功率磁控溅射的方法制备80nm厚的ITO，作为透明电极。
8.在电子选择层N表面上制备金属电极M2，透明电极ITO上制备金属栅线电极M1，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池。本实施例中分别采用热蒸发制备600nm的Al金属电极M2和100nm的Au金属电极M1。
当采用透明电极ITO厚度为80nm时，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池的顶底电池EQE电流如图2所示，顶电池电流为13.26mA/cm2，底电池电流为15.21mA/cm2。
实施例2：
本实施例的一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，其结构与实施例1相同，如图1所示。
其中顶电池电子传输材料选用TiO2和富勒烯衍生物PCBM，钙钛矿材料碘溴比例为I:Br＝2：1，即(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)中的x为0.66，透明电极ITO厚度为100nm。
本实施例的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池通过以下方法制备得到：
1.将N型<100>晶向的抛光Cz硅片衬底放置于具有高真空度的PECVD系统中，在硅片正反表面各沉积一层本征非晶硅钝化层I。
2.之后选定一面采用PECVD方式沉积电子选择层N-α-Si:H，另一面沉积空穴选择层P-α-Si:H。
3.在空穴选择层P-α-Si:H上面采用PECVD方式沉积隧穿复合层N-μc Si:H，厚度为10nm。
4.在N-μc Si:H上采用电子束热蒸发的方式制备80nm ITO材料。
5.制备碘溴比例为2:1的钙钛矿前驱体溶液。
6.ITO表面采用磁控溅射方法沉积TiO2，采用旋涂的方式依次沉积PCBM、钙钛矿、Spiro-OMeTAD作为钙钛矿顶电池的ETL、吸收层和HTL。
7.在空穴传输层(HTL)上面采用热蒸发的方式制备10nm厚的MoO3作为中间保护层，其上采用低功率磁控溅射的方法制备100nm厚的ITO，作为透明电极。
8.在电子选择层N表面上制备金属电极M2，透明电极ITO上制备金属栅线电极M1，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池。本实施例中分别采用热蒸发制备600nm的Al金属电极M2和100nm的Au金属电极M1。
当采用透明电极ITO厚度为100nm时，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池的顶底电池EQE电流如图3所示，顶电池电流为13.77mA/cm2，底电池电流为15.18mA/cm2。
实施例3：
本实施例的一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，其结构与实施例1相同，如图1所示。
其中顶电池电子传输材料选用SnO2，钙钛矿材料碘溴比例为I:Br＝3:1，即(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)中的x为0.75，透明电极ITO厚度为80nm。
本实施例的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池通过以下方法制备得到：
1.将N型<100>晶向的抛光Cz硅片衬底放置于具有高真空度的PECVD系统中，在硅片正反表面各沉积一层本征非晶硅钝化层I。
2.之后选定一面采用PECVD方式沉积电子选择层N-α-Si:H，另一面沉积空穴选择层P-α-Si:H。
3.在空穴选择层P-α-Si:H上面采用PECVD方式沉积隧穿复合层N-μc Si:H，厚度为10nm。
4.在N-μc Si:H上采用电子束热蒸发的方式制备80nm ITO材料。
5.制备碘溴比例为3:1的钙钛矿前驱体溶液。
6.ITO表面采用旋涂方法依次沉积SnO2、钙钛矿、Spiro-OMeTAD作为钙钛矿顶电池的ETL、吸收层和HTL。
7.在空穴传输层(HTL)上面采用热蒸发的方式制备10nm厚的MoO3作为中间保护层，其上采用低功率磁控溅射的方法制备厚度为80nm的ITO薄膜，作为透明电极。
8.在电子选择层N表面上制备金属电极M2，透明电极ITO上制备金属栅线电极M1，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池。本实施例中分别采用热蒸发制备600nm的Al金属电极M2和100nm的Au金属电极M1。
当采用ITO厚度为80nm时，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池的顶底电池EQE电流如图4所示，顶电池电流为14.6mA/cm2，底电池电流为15.03mA/cm2。
实施例4：
本实施例的一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，其结构与实施例1相同，如图1所示。
其中顶电池电子传输材料选用SnO2，钙钛矿材料碘溴比例为I:Br＝3:1，即(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)中的x为0.75，透明电极ITO厚度为100nm。
本实施例的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池通过以下方法制备得到：
1.将N型<100>晶向的抛光Cz硅片衬底放置于具有高真空度的PECVD系统中，在硅片正反表面各沉积一层本征非晶硅钝化层I。
2.之后选定一面采用PECVD方式沉积电子选择层N-α-Si:H，另一面沉积空穴选择层P-α-Si:H。
3.在空穴选择层P-α-Si:H上面采用PECVD方式沉积隧穿复合层N-μc Si:H，厚度为10nm。
4.在N-μc Si:H上采用电子束热蒸发的方式制备80nm ITO材料。
5.制备碘溴比例为3:1的钙钛矿前驱体溶液。
6.ITO表面采用旋涂方法依次沉积SnO2、钙钛矿、Spiro-OMeTAD作为钙钛矿顶电池的ETL、吸收层和HTL。
7.在空穴传输层(HTL)上面采用热蒸发的方式制备10nm厚的MoO3作为中间保护层，其上采用低功率磁控溅射的方法制备厚度为100nm的ITO薄膜，作为透明电极。
8.在电子选择层N表面上制备金属电极M2，透明电极ITO上制备金属栅线电极M1，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池。本实施例中分别采用热蒸发制备600nm的Al金属电极M2和100nm的Au金属电极M1。
当采用ITO厚度为100nm时，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池的顶底电池EQE电流如图5所示，顶电池电流为14.75mA/cm2，底电池电流为15.18mA/cm2。
实施例5：
本实施例的一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，其结构与实施例1相同，如图1所示。
其中顶电池电子传输材料选用SnO2，钙钛矿材料碘溴比例为I:Br＝3:1，即(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)中的x为0.75，透明电极ITO厚度为120nm。
本实施例的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池通过以下方法制备得到：
1.将N型<100>晶向的抛光Cz硅片衬底放置于具有高真空度的PECVD系统中，在硅片正反表面各沉积一层本征非晶硅钝化层I。
2.之后选定一面采用PECVD方式沉积电子选择层N-α-Si:H，另一面沉积空穴选择层P-α-Si:H。
3.在空穴选择层P-α-Si:H上面采用PECVD方式沉积隧穿复合层N-μc Si:H，厚度为10nm。
4.在N-μc Si:H上采用电子束热蒸发的方式制备80nm ITO材料。
5.制备碘溴比例为3:1的钙钛矿前驱体溶液。
6.ITO表面采用旋涂方法依次沉积SnO2、钙钛矿、Spiro-OMeTAD作为钙钛矿顶电池的ETL、吸收层和HTL。
7.在空穴传输层(HTL)上面采用热蒸发的方式制备10nm厚的MoO3作为中间保护层，其上采用低功率磁控溅射的方法制备厚度为120nm的ITO薄膜，作为透明电极。
8.在电子选择层N表面上制备金属电极M2，透明电极ITO上制备金属栅线电极M1，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池。本实施例中分别采用热蒸发制备600nm的Al金属电极M2和100nm的Au金属电极M1。
当采用ITO厚度为120nm时，得到钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池的顶底电池EQE电流如图6所示，顶电池电流为15.14mA/cm2，底电池电流为15.35mA/cm2。
综上，本发明提供了一种控制钙钛矿/硅叠层电池光电流匹配的方法，通过调节顶部掺锡氧化铟(ITO)透明电极的厚度，一方面增大了顶部钙钛矿电池的外量子效率(EQE)响应，提升光电流；另一方面也对顶、底电池的光谱分配做出微调，进一步实现顶、底电池电流匹配。该方法使整体叠层电池的光电流趋于最大，效率得到显著提升，且方法简单，易于实施。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。

Claims (6)

1.一种调控钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中顶、底电池光电流匹配的方法，该方法步骤包括：
在N型硅片衬底S相对的两面沉积上钝化层I；
选择沉积了钝化层I的N型硅片衬底S中的一面，在钝化层I上沉积电子选择层N；在另一面的钝化层I上沉积空穴选择层P；
在P上依次沉积隧穿复合层(TRL)和ITO，作为叠层太阳电池的隧穿结；
在隧穿结上面依次沉积钙钛矿太阳电池的电子传输层(ETL)、钙钛矿光吸收层和空穴传输层(HTL)；
在HTL层上面沉积中间保护层B，在保护层B上沉积透明导电薄膜ITO；
透明导电薄膜ITO和N型硅片衬底背面P型层表面上分别设置电极M1和M2；
调节顶电池中钙钛矿吸收层材料中卤素碘元素和溴元素的掺杂比例来获取吸收光谱范围不同的钙钛矿顶电池，在硅异质结底电池上制备吸收光谱范围不同的钙钛矿顶电池形成叠层电池，通过叠层电池的外量子效率(EQE)测试确定顶电池合理的吸收光谱范围从而确定顶电池中碘溴元素的掺杂比例，使顶、底电池电流得到初步匹配；通过单结钙钛矿顶电池的外量子效率(EQE)测试确定碘溴比例固定后的钙钛矿顶电池中光谱响应较高的波段，然后通过调节顶部透明电极ITO的厚度使ITO的增透峰在相应波段区域移动，对顶、底电池的光谱分配做出微调，使顶、底电池电流进一步匹配。
2.根据权利要求1所述的一种调控钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中顶、底电池光电流匹配的方法，其特征在于，所述的钙钛矿材料为多种卤素元素混合的钙钛矿材料(FAPbI3)x(MAPbBr3)(1-x)。
3.根据权利要求1所述的一种调控钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中顶、底电池光电流匹配的方法，其特征在于，所述的硅异质结底电池为平面型硅电池或单面织绒的硅太阳电池。
4.根据权利要求1所述的一种调控钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中顶、底电池光电流匹配的方法，其特征在于，所述的透明导电氧化物ITO薄膜采用以下方法制备：磁控溅射、蒸发、低温化学气相沉积或反应等离子沉积制备。
5.根据权利要求1所述的一种调控钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池中顶、底电池光电流匹配的方法，其特征在于，所述的透明导电氧化物ITO薄膜的厚度在80-120nm范围可调。
6.一种权利要求1所述方法制备的钙钛矿/硅异质结叠层太阳电池，该电池由上至下依次包括：正面金属栅线电极M1、透明导电薄膜ITO、中间保护层B，钙钛矿顶电池空穴传输层(HTL)、钙钛矿吸收层、钙钛矿电子传输层(ETL)、ITO和隧穿复合层(TRL)、硅异质结底电池空穴选择层P、钝化层I、衬底S、钝化层I、电子选择层N和背电极M2。
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