CN107261830B - 一种原位降解烟气中二噁英类物质的系统和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种原位降解烟气中二噁英类物质的系统和方法。所述系统包括：(I)净化管道：设于排烟管道任一处与净气出口之间；(II)降解装置：设于所述净化管道上；设有催化剂入口和催化剂出口；(III)催化剂循环装置：设有催化剂喷入管路和催化剂回收管路，催化剂喷入管路与降解装置的催化剂入口相连，催化剂回收管路与降解装置的催化剂出口相连。将烟气引入降解装置，同时将催化剂喷入，与烟气在200℃～600℃下接触进行催化降解反应，得到的净气排出，催化剂循环利用。本发明实现二噁英类物质的高效低温原位降解，降解率可达85％以上，为工业废气中二噁英及前体物的协同降解提供了有效方法及途径。

Description

一种原位降解烟气中二噁英类物质的系统和方法
技术领域
本发明涉及废气污染物净化技术领域，尤其涉及一种碳基催化剂降解烟气中二噁英类物质的系统和方法。
背景技术
二噁英是迄今为止发现最毒的物质，具有脂溶性和蓄积性的特点，极易在生物体内积累，对人体危害严重，其毒性为氰化钾的1000倍，被称为“世纪之毒”。
我国钢铁冶炼行业每年二噁英排放量占全国总排放量的45.6％，我国履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》国家实施计划已将钢铁冶炼行业列为二噁英减排重点行业。2012年颁布的《钢铁烧结、球团工业大气污染物排放标准》(GB28662-2012)和《炼钢工业大气污染物排放标准》(GB28664-2012)中明确要求烧结机头烟气和电炉烟气中二噁英排放限值均不高于0.5ng TEQ/Nm3。2014年《生活垃圾焚烧污染控制标准》(GB18485-2014)规定二恶英排放限值为0.1ng TEQ/Nm3，与欧盟排放标准一致。
针对烟气中二噁英减排，国内外进行了大量的研究。工业烟气中二噁英脱除技术主要包括：活性炭吸附、催化剂降解、烟气急冷、电子束法等，其中活性炭吸附法应用最为广泛，但由于活性炭仅实现了二噁英从气相中的转移，具有二次释放的风险，例如CN1307931A中日本三菱化学株式会社公开了一种能够反复进行二噁英类的吸附、分解、耐用的成型活性炭，选用低Ca含量的成形活性炭，在缺氧条件下，350～550℃的温度进行在吸附处理中使用过的活性炭中的二噁英类的加热分解处理。由于再生温度较高，该技术需要严格控制原料中Ca含量以避免活性炭龟裂、粉化，另一方面由于在惰性气氛下再生，大部分二噁英为脱附状态，二噁英降解效率低，没有真正实现二噁英的降解。
利用现有的催化脱硝装置可以有效降解烟气中的二噁英，CN201327042Y中浙江大学公开了一种去除焚烧设施低灰区废气中氮氧化物和二噁英的设备，该设备安装在焚烧设施除尘和除酸设备后面的低灰区域，废气经过废气进口段进入选择性催化反应段，在选择性催化反应段350～400℃的温度下，氮氧化物和二噁英在加热的催化剂板表面发生催化反应，达到去除氮氧化物和二噁英的目的。该设备可用于垃圾焚烧、燃煤电厂等高温过程中产生的废气中的氮氧化物和二噁英类污染物的消除和排减。CN101098835A中日本太平洋水泥株式会社公开了一种水泥窑燃烧废气处理装置，该装置中水泥窑燃烧废气经过除尘后再除去催化剂中毒物质，用预热装置将除去催化剂中毒物质后的燃烧废气升温至140℃以上，然后在此废气中添加氨气或尿素后通过催化剂，可达到同时去除氮氧化物和二噁英的目的。但对于钢铁冶金等行业，氮氧化物排放浓度低，通过原料及燃烧过程调整已能够实现出口氮氧化物达标排放，因此利用脱硝装置协同脱除二噁英在钢铁冶金行业缺乏应用基础和前提。
因此开发一种适用性广泛的高效降解二噁英类污染物的方法具有十分重要的意义。
发明内容
鉴于现有技术中存在的问题，本发明基于碳基材料对各种污染物吸附的普适性，结合催化材料二噁英降解的高效性，拟开发一种新型二噁英降解方法及途径，实现气相中二噁英类物质以及其前体的低温催化降解，一方面实现二噁英的高效捕集，另一方面在较低能耗的条件下实现二噁英的高效低温原位催化降解，为工业废气中二噁英类污染物及前体物的协同降解提供了有效方法及途径。
本发明的目的之一在于提供一种原位降解烟气中二噁英类物质的系统，所述系统包括：
(I)净化管道：设于排烟管道任一处与净气出口之间，实现原位催化降解；
(II)降解装置：设于所述净化管道上；设有催化剂入口和催化剂出口；
(III)催化剂循环装置：设有催化剂喷入管路和催化剂回收管路，所述催化剂喷入管路与所述降解装置的催化剂入口相连，所述催化剂回收管路与所述降解装置的催化剂出口相连。
本发明所述系统的工作流程包括：将排烟管道中的烟气从排烟管道任一处通过净化管道引入降解装置，同时将催化剂通过催化剂喷入管路喷入降解装置，与烟气在一定温度下接触，进行催化降解反应，得到净气；将降解装置中的净气通过所述净化管道引入净气出口，排出；同时将所述降解装置中的催化剂从催化剂出口通过催化剂回收管路回收；回收得到的催化剂返回降解装置循环利用。
优选地，所述净化管道设于排烟管道中烟气温度为200～600℃的任一处与净气出口之间。这一位置引出的烟气温度有利于催化剂的催化降解，并能降低能耗。
优选地，所述净气出口设有急冷装置。急冷装置能够使烟气温度降至200℃以下，避免二噁英类物质在高温下的再次合成。
所述催化剂循环装置还包括催化剂储存罐，所述催化剂储存罐的入口与所述降解装置的催化剂出口通过所述催化剂回收管路相连，所述催化剂储存罐的出口与所述降解装置的催化剂入口通过所述催化剂喷入管路相连。
优选地，所述催化剂储存罐的个数为1～10个，优选2～6个，进一步优选2～4个。催化剂储存罐的个数根据烟气的排放量选择，以达到最佳的催化剂降解效果。
所述催化剂储存罐中装有碳基催化剂颗粒。
优选地，所述碳基催化剂颗粒包括碳材料和负载于碳材料上的金属氧化物MxO。
所述碳材料包括活性炭、活性焦、活性炭纤维、石墨、煤炭、掺杂碳、工业飞灰残碳、炭黑或焦炭中的任意一种或至少两种的组合，其中，活性炭、活性焦、活性炭纤维、石墨、煤炭、掺杂碳可以是工业生产制备得到的，工业飞灰残碳、炭黑或焦炭可以是工业生产过程中生成的，其中典型但非限制性的组合为：活性炭和活性炭纤维的组合、石墨和焦炭的组合、工业飞灰残碳和活性焦的组合，优选活性炭、飞灰残炭或炭黑中的任意一种或至少两种的组合。
所述金属氧化物MxO中的金属元素M包括贵金属和/或过渡金属；所述贵金属为铂、钯、金、钌、铑、锇或铱中的任意一种或至少两种的组合；所述过渡金属为钛、钒、铬、锰、铁、钴或镍中的任意一种或至少两种的组合。其中，金属氧化物MxO中M的典型但非限制性的组合包括：铂与钯的组合、金和钌的组合、铑与钴的组合、钒与镍的组合、铬与锰的组合。
优选地，所述碳材料为颗粒状，粒径0.1～3mm，便于拦截回收，例如0.1mm、0.2mm、0.5mm、0.8mm、1mm、1.5mm、2mm、2.5mm或3mm等，优选2～3mm。
优选地，所述碳基催化剂颗粒中金属氧化物MxO与碳材料的质量比为(5～30):100，例如5:100、6:100、7:100、8:100、10:100、11:100、12:100、13:100、14:100、15:100、16:100、18:100、20:100、25:100、28:100或30:100等，优选(5～15):100。这一配比可以降低催化剂的成本，同时保持较好的催化效果。
优选地，所述排烟管道为烟气中含有二噁英类物质的工业装置的排烟管道。
优选地，所述工业装置包括包括钢铁工业烧结装置、废钢预热装置、炼钢炉废气排放装置、水泥厂垃圾焚烧装置、焦炭生产的炼焦装置、铸铁装置、再生有色金属生产装置、再生钢冶炼装置、再生铜氧化装置或再生铝熔炼装置中的任意一种或至少两种的组合。
优选地，所述系统还包括旁路管道，所述旁路管道与所述净化管道并联，设于所述排烟管道任一处与所述净气出口之间，当降解系统不工作的时候烟气经过旁路排出。
优选地，所述排烟管道任一处设有流量调节阀门。
本发明的目的之二在于提供一种利用目的之一所述的系统原位降解烟气中二噁英类物质的方法，所述方法包括：
(1)将排烟管道中的烟气从排烟管道任一处通过净化管道引入降解装置，同时将催化剂通过催化剂喷入管路喷入降解装置，与烟气在200℃～600℃下接触，进行催化降解反应，得到净气；
(2)将降解装置中的净气通过所述净化管道引入净气出口，排出；同时将所述降解装置中的催化剂从催化剂出口通过催化剂回收管路回收；回收得到的催化剂返回步骤(1)。
优选地，所述步骤(1)之前还包括：调节流量调节阀门。
优选地，步骤(1)所述催化降解反应之后还包括：急冷。
优选地，所述急冷是以200～1000℃/s的速率降温。
优选地，所述急冷通过急冷设备进行。
优选地，步骤(2)所述净气排出时的温度为200℃以下。烟气中二噁英类物质在降解系统中反应，逐渐降温，烟气到达与主管路连接的出口处时温度降至200℃以下。
与现有技术相比，本发明至少具有如下有益效果：
(1)本发明提供一种原位催化降解烟气中二噁英类物质的途径，实现二噁英的高效低温原位降解，在较宽的工况条件下都表现出较好的催化降解性能，降解率可达85％以上，为工业废气中二噁英及前体物的协同降解提供了有效方法及途径，具有良好的工业化前景。
(2)本发明所述碳基物料来源广泛，可制备也可由工业生产过程中产生，碳基物料中金属活性组分为不同价态的金属氧化物。
附图说明
图1为实施例1中水泥窑烟气中二噁英降解系统的示意图；
图2为实施例2中钢铁行业烧结工序烟气中二噁英类物质的系统的示意图。
附图标记示意为：11、21：烟气引出口；12、22：净气出口；13、23：降解装置；141、142、241、242：催化剂储存罐；15：分解炉；16：水泥回转窑；17、27：调节阀门；25：除尘器；26：主抽风机
具体实施方式
下面结合附图并通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。但下述的实例仅仅是本发明的简易例子，并不代表或限制本发明的权利保护范围，本发明的保护范围以权利要求书为准。
以下实施例中降解效率的检测：降解前的二噁英类物质浓度C0和降解后的二噁英类物质浓度Ct通过气相色谱仪进行检测，降解效率通过下式计算：
C＝(C0-Ct)/C0×100％
实施例1
本实施例提供了一种碳基催化剂降解水泥窑烟气中二噁英类物质的系统和方法，如图1所示，系统包括净化管道、降解系统13和催化剂循环系统。
水泥窑包括分解炉15和水泥回转窑16，净化管道设于烟气引出口11与净气入口12之间，从水泥窑的烟气管道上烟气温度为400℃的烟气引出口11将烟气引入二噁英类物质的降解系统13，烟气完成二噁英的降解过程后，从净气入口12返回烟气排放主管路的，进入生料磨。
催化剂循环系统包括催化剂喷入管路、催化剂拦截回收管路和催化剂储存罐141和催化剂储存罐142。
催化剂循环系统的催化剂入口在二噁英类物质的降解系统的进气初始位置，催化剂出口在二噁英类物质的降解系统的末端位置。
催化剂喷入二噁英类物质的降解系统管路中后，与烟气接触在350℃下进行催化降解反应，烟气温度以200℃/s的速率降温至200℃以下后，返回烟气主管路。
催化剂在二噁英类物质的降解系统管路末端被拦截，并通过重力作用实现催化剂的回收循环利用。
烟气中二噁英类物质的降解系统与烟气排放的主路系统设有调节阀门17，烟气中二噁英类物质的降解系统不工作的时候烟气经过主路直接进入生料磨。
其中，催化剂为载钴活性炭AC-Co，包括质量比为5.6:100的CoO与碳材料。
本实施例中采用商用活性炭负载钴活性组分，活性炭粒径40～60目，钴通过浸渍法负载，具体地，将六水合硝酸钴和水按照一定体积比配置溶液，加入活性炭，静置12h后烘干，氮气气氛焙烧5h，冷却后于空气中焙烧5h，制得金属钴活性炭催化剂。
降解效率为85.8％。
实施例2
本实施例提供了一种碳基催化剂降解钢铁行业烧结工序烟气中二噁英类物质的系统和方法，如图2所示，系统包括净化管道、降解系统23和催化剂循环系统。
钢铁行业烧结工序烟气排出管路中选取烟气引出口21与净气入口22之间设置净化管道，从烟气温度为600℃的烟气引出口21处将烟气引入二噁英类物质的降解系统23，烟气完成二噁英的降解过程后，从净气入口22返回烟气排放主管路，进入除尘器25，再由主抽风机26排出。
催化剂循环系统包括催化剂喷入管路、催化剂拦截回收管路和催化剂储存罐241和化剂储存罐242。
催化剂循环系统的催化剂入口在二噁英类物质的降解系统的进气初始位置，催化剂出口在二噁英类物质的降解系统的末端位置。
催化剂喷入二噁英类物质的降解系统管路中后，与烟气接触在600℃下进行催化降解反应，烟气温度以500℃/s的速率降温至200℃以下后，返回烟气主管路。
催化剂在二噁英类物质的降解系统管路末端被拦截，并通过重力作用实现催化剂的回收循环利用。
烟气中二噁英类物质的降解系统与烟气排放的主路系统设有调节阀门27，烟气中二噁英类物质的降解系统不工作的时候烟气经过主路直接进入除尘器25，再由主抽风机26排出。
其中，催化剂为金属钒活性炭纤维催化剂AC-V，包括质量比为13.6:100的V2O5与活性炭纤维。
本实施例中采用商用活性炭纤维负载钒活性组分，活性炭粒径20～40目，钒通过浸渍法负载，具体地，将偏钒酸铵、二水合草酸和水按照一定体积比配置溶液，加入活性炭纤维，静置15h后烘干，氮气气氛焙烧3h，冷却后于空气中焙烧3h，制得金属钒活性炭纤维催化剂。
降解效率为92.5％。
实施例3
与实施例1的区别在于：催化剂替换为载铈活性炭AC-Ce，包括质量比为30:100的CeO2与碳材料；烟气引出口11处的温度为550℃；降解反应的温度为400℃，降温速率为300℃/s。
降解效率为93.2％。
实施例4
与实施例2的区别在于：催化剂替换为载锰活性炭AC-Mn，包括质量比为7.9:100的MnO2与碳材料；烟气引出口21处的温度为500℃，降解反应的温度为350℃，降温速率为200℃/s。
降解效率为88.3％。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的详细工艺设备和工艺流程，但本发明并不局限于上述详细工艺设备和工艺流程，即不意味着本发明必须依赖上述详细工艺设备和工艺流程才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (18)

1.一种原位降解烟气中二噁英类物质的系统，其特征在于，所述系统包括：
(I)净化管道：连接排烟管道任一处与净气出口之间；所述净化管道连接排烟管道中烟气温度为400～600℃的任一处与净气出口之间；
(II)降解装置：设于所述净化管道上；设有催化剂入口和催化剂出口；
(III)催化剂循环装置：设有催化剂喷入管路和催化剂回收管路，所述催化剂喷入管路与所述降解装置的催化剂入口相连，所述催化剂回收管路与所述降解装置的催化剂出口相连；
所述净气出口设有急冷装置；
所述催化剂循环装置还包括催化剂储存罐，所述催化剂储存罐的入口与所述降解装置的催化剂出口通过所述催化剂回收管路相连，所述催化剂储存罐的出口与所述降解装置的催化剂入口通过所述催化剂喷入管路相连；所述催化剂储存罐中装有碳基催化剂颗粒，所述碳基催化剂颗粒包括碳材料和负载于碳材料上的金属氧化物MxO，所述碳基催化剂颗粒中金属氧化物MxO与碳材料的质量比为(5～30):100。
2.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述催化剂储存罐的个数为1～10个。
3.根据权利要求2所述的系统，其特征在于，所述催化剂储存罐的个数为2～6个。
4.根据权利要求3所述的系统，其特征在于，所述催化剂储存罐的个数为2～4个。
5.根据权利要求4所述的系统，其特征在于，所述碳基催化剂颗粒包括碳材料和负载于碳材料上的金属氧化物MxO；
所述碳材料包括活性炭、活性焦、活性炭纤维、石墨、煤炭、掺杂碳、工业飞灰残碳、炭黑或焦炭中的任意一种或至少两种的组合；
所述金属氧化物MxO中的金属元素M包括贵金属和/或过渡金属；所述贵金属为铂、钯、金、钌、铑、锇或铱中的任意一种或至少两种的组合；所述过渡金属为钛、钒、铬、锰、铁、钴或镍中的任意一种或至少两种的组合。
6.根据权利要求5所述的系统，其特征在于，所述碳材料包括活性炭、飞灰残炭或炭黑中的任意一种或至少两种的组合。
7.根据权利要求5所述的系统，其特征在于，所述碳材料为颗粒状，粒径0.1～3mm。
8.根据权利要求7所述的系统，其特征在于，所述碳材料的粒径为2～3mm。
9.如权利要求5所述的系统，其特征在于，所述碳基催化剂颗粒中金属氧化物MxO与碳材料的质量比为(5～15):100。
10.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述排烟管道为烟气中含有二噁英类物质的工业装置的排烟管道。
11.根据权利要求10所述的系统，其特征在于，所述工业装置包括钢铁工业烧结装置、废钢预热装置、炼钢炉废气排放装置、水泥厂垃圾焚烧装置、焦炭生产的炼焦装置、铸铁装置、再生有色金属生产装置、再生钢冶炼装置、再生铜氧化装置或再生铝熔炼装置中的任意一种或至少两种的组合。
12.根据权利要求1所述系统，其特征在于，所述系统还包括旁路管道，所述旁路管道与所述净化管道并联，设于所述排烟管道任一处与所述净气出口之间。
13.根据权利要求1所述系统，其特征在于，所述排烟管道任一处设有流量调节阀门。
14.一种利用权利要求1～13任一项所述的系统原位降解烟气中二噁英类物质的方法，其特征在于，所述方法包括：
(1)将排烟管道中的烟气从排烟管道任一处通过净化管道引入降解装置，同时将催化剂通过催化剂喷入管路喷入降解装置，与烟气在400℃～600℃下接触，进行催化降解反应，得到净气；
(2)将降解装置中的净气通过所述净化管道引入净气出口，通过净气出口设置的急冷装置对净气进行急冷，急冷后的净气排出；同时将所述降解装置中的催化剂从催化剂出口通过催化剂回收管路回收；回收得到的催化剂返回步骤(1)。
15.如权利要求14所述的方法，其特征在于，所述步骤(1)之前还包括：调节流量调节阀门。
16.如权利要求14所述的方法，其特征在于，所述急冷是以200～1000℃/s的速率降温。
17.如权利要求16所述的方法，其特征在于，所述降温通过急冷设备进行。
18.如权利要求14所述的方法，其特征在于，步骤(2)所述净气排出时的温度为200℃以下。
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