CN107221677B - 一种高能量密度的液态金属电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种高能量密度的液态金属电池，属于储能电池技术领域。该电池包括壳体、正极、电解质、负极、集流体，正极材料为铅、锡、锑、铋、碲中的两种或三种组成的合金，负极材料为Li单质、Na单质、K单质、Ca‑Mg合金或Ba‑Mg合金，电解质为无机盐混合物。本发明所涉及的正极材料，配合相应比例的负极材料组装成液态金属电池，电池能量密度高于200Wh/kg，同时运行温度低于500℃。本发明既充分保留了液态金属电池成本低、容量高、寿命长等优势，还结合铅、锡、锑、铋、碲等正极材料各自在电位、熔点等方面的优势，使得液态金属电池具有高的能量密度和低的运行温度。
Description
技术领域
本发明涉及储能电池技术领域，特别是指一种高能量密度的液态金属电池。
背景技术
为了应对能源危机和日益增长的环境压力，世界各国在太阳能、风能等可再生能源的开发和利用上投入了大量人力和物力，全球可再生能源的发电容量在逐年递增。然而，风电和光伏发电都具有不连续和不稳定的特点，将其并入现有电网达到一定的比例时，这种不稳定因素可能对局部电网造成巨大冲击甚至引发恶性事故。储能技术是消除可再生能源大规模开发利用瓶颈的关键技术，可提高风电和光伏发电的利用效率，同时，也可改善电力供需矛盾，平抑电网峰谷差，提高传统发电效率，提高电网安全性和稳定性。储能技术是智能电网的必要组成部分。
电化学储能具有能量密度高、响应时间快，维护成本低、安装灵活方便等特点，成为储能技术的热点发展方向。目前，主要的电化学储能技术有铅酸电池、钠硫电池、液流电池、锂离子电池等。然而铅酸电池循环寿命较短，钠硫电池尚未解决高温运行条件下的安全问题和电解质的高成本问题，锂离子电池和液流电池成本也较高，且液流电池还面临电解液、隔膜材料等关键技术问题。为提高储能电池寿命并降低成本，美国麻省理工学院的Donald R.Sadoway教授提出液态金属电池应用于电网大规模储能的新概念。液态金属电池的基本特征是：电池在300℃～700℃运行，正负极金属和无机盐电解质均为液态，电解质、正极和负极密度不同且互不相溶，液态物质自动分为三层。该电池结构简单、易放大、高倍率充放电性能好、循环寿命长，是一种很有潜力的大规模储能技术。
近年来，多位学者相继报道了多种液态金属电池的研究成果，包括Li||Sb-Pb、Li||Bi、Li||Sb-Sn、Ca–Mg||Bi等，这些电池均具有成本低、循环寿命长、高倍率充放电性能优良等特点，但其能量密度均较低，上述报道的最高值为200.4Wh/kg，而Ca–Mg||Bi电池运行温度高达650℃，能量密度仅为45.0Wh/kg。较低的能量密度和较高的运行温度不利于液态金属电池的大规模应用。提高电池能量密度、降低电池运行温度需要同时优化正极材料成分和正负极材料比例。(Li H,Wang K,Cheng S,et al.High Performance Liquid MetalBattery with Environmentally Friendly Antimony–Tin Positive Electrode[J].ACSapplied materials&interfaces,2016,8(20):12830-12835.Ouchi T,Kim H,Spatocco BL,et al.Calcium-based multi-element chemistry for grid-scale electrochemicalenergy storage[J].Nature communications,2016,7.)
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种高能量密度的液态金属电池，解决现有液态金属电池能量密度低、运行温度高等问题。
该电池包括壳体、正极、电解质和负极，壳体内自下而上依序置正极、电解质和负极，其中，负极由吸附有负极材料的集流体构成，与集流体连接的负极引线穿过壳体顶部的中心孔并与壳体通过绝缘玻璃密封；
正极材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中的两种或三种组成的合金；
负极材料为Li单质、Na单质、K单质、Ca-Mg合金或Ba-Mg合金，其中Ca-Mg合金和Ba-Mg合金中Mg的摩尔分数均为27～30％；
电解质为含负极活性金属离子的混合无机盐。
壳体为金属材质，集流体为泡沫金属材料。
当负极材料为Li单质时，所述正极材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其摩尔百分比为：Sn37-50Sb63-50、Pb36-55Sb64-45、Sb50-55Bi50-45、Sn0-22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64-100Te36-0、Pb0-55Sn0-84Sb64-16、Pb0-3Sn40-49Bi60-51、Pb0-14Sn0- 22Te100-64、Sn0-60Sb40-63Bi60-0、Sn0-22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0-20Te100-58、Sn0-22Bi100-42Te0-36、Pb0-51Sb40-64Bi60-0、Pb0-14Sb0-17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi100-50Te0-36、Sb0-17Bi0- 20Te100-63、Sb0-17Bi100-47Te0-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％，Sn0-60Sb40- 63Bi60-0中nSb+13/49nBi<64，nSb、nBi分别为Sb、Bi的摩尔百分比。
当负极材料为Na单质时，所述正极材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其摩尔百分比为：Sn37-50Sb63-50、Pb36-37Sb64-63、Sb50-55Bi50-45、Sn0-22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64-78Te36-22、Pb0-37Sn0-58Sb64-42、Pb0-14Sn0-22Te100-64、Sn0-46Sb40- 63Bi60-0、Sn0-22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0-20Te100-58、Sn0-22Bi78-42Te22-36、Pb0-36Sb40-64Bi60-0、Pb0- 14Sb0-17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi78-50Te22-36、Sb0-17Bi0-20Te100-63、Sb0-17Bi78- 47Te22-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％，Pb0-36Sb40-64Bi60-0中nPb+36<9/8nSb，nPb、nSb分别为Pb、Sb的摩尔百分比。
当负极材料为K单质时，所述正极材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其摩尔百分比为：Sn37-50Sb63-50、Sb50-55Bi50-45、Sn0-22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64-73Te36-27、Pb22-0Sn14-66Sb64-34、Pb0-14Sn0-22Te100-64、Sn60-0Sb40-63Bi0-37、Sn0- 22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0-20Te100-58、Sn0-22Bi73-42Te27-36、Pb0-17Sb51-64Bi49-19、Pb0-14Sb0- 17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi73-50Te27-36、Sb0-17Bi0-20Te100-63、Sb0-17Bi73-47Te27-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％。
当负极材料为Ca-Mg合金时，所述正极材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其摩尔百分比为：Sn0-22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64- 67Te36-33、Pb0-14Sn0-22Te100-64、Sn0-22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0-20Te100-58、Sn0-22Bi67-42Te33-36、Pb0-14Sb0-17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi67-50Te33-36、Sb0-17Bi0-20Te100-63、Sb0-17Bi67- 47Te33-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％。
当负极材料为Ba-Mg合金时，所述正极材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其摩尔百分比为：Sn0-22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64- 65Te36-35、Pb0-14Sn0-22Te100-64、Sn0-22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0-20Te100-58、Sn0-22Bi65-42Te35-36、Pb0-14Sb0-17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi65-50Te35-36、Sb0-17Bi0-20Te100-63、Sb0-17Bi65- 47Te35-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％。
正极材料中Pb、Sn、Sb、Bi、Te物质的量分别为a、b、c、d、e时，所述负极(4)材料Li、Na、K单质的物质的量为f，且3c+3d+2e≤f≤1.2(3c+3d+2e)，所述负极(4)材料Ca-Mg、Ba-Mg合金中Ca、Ba的物质的量为g，且a/15.67+b/10.11+c/3.35+d/2.70+e≤g≤1.2(a/15.67+b/10.11+c/3.35+d/2.70+e)。
本发明的上述技术方案的有益效果如下：
上述方案中提供的液态金属电池使用的正负极原材料来源广泛，特定成分范围内的正极材料和正负极材料比例的配置，使得液态金属电池可在低于500℃的温度下运行，同时其能量密度大于200Wh/kg。降低的电池运行温度减缓了电池壳体的腐蚀速度，提高了电池运行的安全性和可靠性。合金化的正极材料可以稳定电池电压，提高电池大倍率放电性能，提高电池运行寿命。高的电池能量密度能减少材料用量，降低电池成本，提高液态金属电池在储能领域的竞争力。
附图说明
图1为本发明的一种高能量密度的液态金属电池剖面结构示意图；
图2为本发明采用实施例3的液态金属电池的充放电性能曲线；
图3为采用实施例4的液态金属电池的充放电性能曲线；
图4为采用实施例4的液态金属电池的循环放电性能曲线。
其中：1-壳体；2-正极；3-电解质；4-负极；5-负极引线；6-绝缘玻璃。
具体实施方式
为使本发明要解决的技术问题、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图及具体实施例进行详细描述。
本发明针对现有的液态金属电池能量密度低、运行温度高等问题，提供一种高能量密度的液态金属电池。
表1列举了本发明的15个实施例，采用各实施例的正负极材料的液态金属电池结构示意图如图1所示，壳体1内自下而上依序置正极2、电解质3和负极4，其中，负极4由吸附有负极材料的集流体构成，与集流体连接的负极引线5穿过壳体1顶部的中心孔并与壳体1通过绝缘玻璃6密封。
表1
表1所述各实施例中正负极合金的制备过程为：按所述摩尔比称取相应质量的金属原料，混合后放入陶瓷坩埚或金属坩埚，将盛有混合原料的坩埚放于加热炉中，在惰性气体或真空环境保护下加热使原料熔化形成均匀合金，即可得到所需正负极合金材料。
表1所述各实施例电池的组装过程为：准备电池壳体及相应配件，按所述比例称取正极材料放入壳体底部，在正极材料上部加入一定量的电解质，将集流体在熔融负极材料中预处理，使之吸附所述比例的负极材料，然后将负极集流体放入电解质上部，充入惰性气体，密封完毕后测试。测试结果列于表1。
图2为采用实施例3的液态金属电池的充放电性能曲线，其运行温度为490℃，放电电压在0.65-0.9V，库伦效率98％，电池能量密度达323Wh/kg。
图3为采用实施例4的液态金属电池的充放电性能曲线，其运行温度为470℃，放电电压在0.65-0.9V，库伦效率98％，电池能量密度达318Wh/kg。
图4为采用实施例4的液态金属电池的循环放电性能曲线，充放电循环50周后容量保持率达91％。
上述各实施例的测试结果表明：本发明的正极材料配合所述比例的负极材料用于液态金属电池，可使液态金属电池在不高于500℃的温度下运行，电压性能良好，电池能量密度高于200Wh/kg，并且循环性能优良。
以上所述是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明所述原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (1)
1.一种高能量密度的液态金属电池，包括壳体(1)、正极(2)、电解质(3)和负极(4)，其特征在于：壳体(1)内自下而上依序设置正极(2)、电解质(3)和负极(4)，其中，负极(4)由吸附有负极材料的集流体构成，与集流体连接的负极引线(5)穿过壳体(1)顶部的中心孔并与壳体(1)通过绝缘玻璃(6)密封；
正极(2)材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中的两种或三种组成的合金；
负极(4)材料为Ca-Mg合金或Ba-Mg合金，其中Ca-Mg合金和Ba-Mg合金中Mg的摩尔分数均为27～30％；
电解质(3)为含负极活性金属离子的混合无机盐；
所述壳体(1)为金属材质，所述集流体为泡沫金属材料；
所述正极(2)材料中Pb、Sn、Sb、Bi、Te物质的量分别为a、b、c、d、e时，所述负极(4)材料Ca-Mg、Ba-Mg合金中Ca、Ba的物质的量为g，且a/15.67+b/10.11+c/3.35+d/2.70+e≤g≤1.2(a/15.67+b/10.11+c/3.35+d/2.70+e)；
当负极(4)材料为Ca-Mg合金时，所述正极(2)材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其中，当为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种组成的合金时，其摩尔百分比为：Sn0- 22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64-67Te36-33，当为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中三种组成的合金时，其摩尔百分比为Pb0-14Sn0-22Te100-64、Sn0-22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0- 20Te100-58、Sn0-22Bi67-42Te33-36、Pb0-14Sb0-17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi67-50Te33-36、Sb0-17Bi0-20Te100-63、Sb0-17Bi67-47Te33-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％；
当负极(4)材料为Ba-Mg合金时，所述正极(2)材料为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种或三种组成的合金，其中，当为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中两种组成的合金时，其摩尔百分比为：Sn0- 22Te100-78、Pb0-14Te100-86、Sb0-17Te100-83、Bi0-20Te100-80、Bi64-65Te36-35，当为Pb、Sn、Sb、Bi、Te中三种组成的合金时，其摩尔百分比为Pb0-14Sn0-22Te100-64、Sn0-22Sb0-17Te100-61、Sn0-22Bi0- 20Te100-58、Sn0-22Bi65-42Te35-36、Pb0-14Sb0-17Te100-69、Pb0-14Bi0-20Te100-66、Pb0-14Bi65-50Te35-36、Sb0-17Bi0-20Te100-63、Sb0-17Bi65-47Te35-36，其中，上述各组分摩尔百分比相加等于100％。
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