CN106941157B - 一种锂离子电池负极用碳硅复合材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种锂离子电池负极用碳硅复合材料及其制备方法，该方法包括以下步骤：步骤一：将纳米硅、导电聚合物、导电炭和含铁化合物按照30‑40：20：20：1的比例混合；步骤二：将步骤一制得的混合粉体加入玛瑙研钵中研磨40‑60min；步骤三：将步骤二研磨后的粉体放入管式炉中通惰性气体加热，在600℃下保温2h；步骤四：步骤三制得的粉末降温后研磨，得到锂离子电池负极用碳硅复合材料。通过本发明方法制备的电池比容量高，同时，本发明中的极片材料除了对硅膨胀有抑制作用，也能同时对破碎的硅颗粒产生再利用效果。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池材料领域，尤其涉及一种锂离子电池负极用碳硅复合材料及其制备方法。
背景技术
锂离子电池在各种移动设备中的应用，为社会生活带来了极大的便利。但是，随着各种设备对电池续航能力要求的提高，如今的电池容量已经开始显得力不从心。很多设备的升级都等待的电池容量的提升，比如手机、电动车等。从锂离子电池的负极材料出发，人们已经看到了电池容量增加的希望，相比常规电池的负极材料石墨的容量370mAh/g，硅具有4200mAh/g的理论容量。所以用硅做锂离子电池负极时在理论上可以大幅度提升电池容量。但是硅材料的使用有一个重大缺陷，在锂离子的吸附脱嵌循环过程中，会产生约3倍的体积变化，这个体积变化会导致极片表面结构的破坏，进而破坏电池的循环性能。为了将硅材料应用到电池负极中，研究人员通过减小硅颗粒直径、使用含硅合金材料、与碳材料共混等方式改善电池的循环性能。这些措施，在一定程度上都能给电池性能带来一定提升。但都是以抑制硅颗粒破碎为手段，硅的含量较低，一般不超过10%，所以电池的比容量提升有限。一旦提升硅单质的使用量，电池可在使用初期获得较高比容量，但经过数次的循环后，容量会大幅降低，甚至是硅颗粒完全失效，从而失去容量提升的效果。
发明内容
本发明的目的在于提供一种锂离子电池负极用碳硅复合材料及其制备方法，克服现有技术中常规负极材料比容量低的问题。
为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：
一种锂离子电池负极用碳硅复合材料的制备方法，所述方法包括以下步骤：
步骤一：将纳米硅、导电聚合物、导电炭和含铁化合物按照30-40：20：20：1的比例混合；
步骤二：将步骤一制得的混合粉体加入玛瑙研钵中研磨40-60min；
步骤三：将步骤二研磨后的粉体放入管式炉中通惰性气体加热，在600℃下保温2h；
步骤四：步骤三制得的粉末降温后研磨，得到锂离子电池负极用碳硅复合材料。
所述的纳米硅为粒径小于100nm的硅单质颗粒。
所述的导电聚合物为聚吡咯或聚噻吩的一种。
所述的含铁化合物为氯化亚铁或硫酸亚铁的一种。
所述的惰性气体为氮气或氩气的一种。
上述的制备方法制得的锂离子电池负极用碳硅复合材料。
与现有技术相比，本发明的有益效果：
1、通过本发明锂离子电池负极用线性碳材料制备海绵状结构并裹挟硅颗粒的办法制备的电池比容量高：传统的常规碳材料负极的理论比容量为370mAh/g，实际使用时约为300mAh/g，部分掺杂硅单质的负极材料在电池中能产生600-800mAh/g的比容量；而使用本发明锂离子电池负极用碳硅复合材料制备的电池负极可产生1500 mAh/g以上的比容量，即使循环100次以后依然可以保留800 mAh/g以上的比容量；
2、本发明的材料应用于电池极片时，硅颗粒分布于线性碳材料产生的海绵状空间中，线性材料的高强度会有效减慢硅颗粒的膨胀破碎过程。同时在硅颗粒破碎发生时会从原粘结点脱离，但是周围的海绵状空间并未被破坏，处于海绵状空间空隙中本该失去作用的硅碎片可以通过线性碳材料的夹持作用继续与极片保持联系，因此本发明中的极片材料除了能产生部分对硅膨胀的抑制作用，也能同时对破碎的硅颗粒产生一定的再利用效果。
说明书附图
图1是利用本发负极材料制成极片后负极的微观形貌图。
具体实施方式
下面结合具体实施实例对本发明作进一步的详细描述，但本发明的保护范围不局限于以下所述：
一种锂离子电池负极用碳硅复合材料的制备方法，所述方法包括以下步骤：
步骤一：将纳米硅、导电聚合物、导电炭和含铁化合物按照30-40：20：20：1的比例混合；
步骤二：将步骤一制得的混合粉体加入玛瑙研钵中研磨1h；
步骤三：将步骤二研磨后的粉体放入管式炉中通惰性气体加热，在600℃下保温2h；
步骤四：步骤三制得的粉末降温后研磨，得到锂离子电池负极用碳硅复合材料。
所述的纳米硅为粒径小于100nm的硅单质颗粒。
所述的导电聚合物为聚吡咯或聚噻吩的一种。
所述的含铁化合物为氯化亚铁或硫酸亚铁的一种。
所述的惰性气体为氮气或氩气的一种。
根据上述制备方法制得的锂离子电池负极用碳硅复合材料制成极片后负极的微观形貌如图1所示。
本发明的原理是在铁催化作用下以高温方式将导电聚合物碳化，形成线性碳材料；利用高强度的线性碳材料产生海绵状结构，此空间可在硅膨胀破碎时确保硅碎片与极片保持紧密联系，纳米硅材料混杂其中；当硅颗粒较大时，容易膨胀破碎，破碎的硅在海绵状结构中无法脱离极片，继续发挥储锂作用。当颗粒较小时，直接存在于线性碳材料内部，硅颗粒得以在膨胀收缩过程中被束缚，也难以脱离极片。故而获得高容量和高重复性能的电池负极。但碳纳米管与硅颗粒的简单共混难以实现以上全部目的。本发明则是在导电聚合物碳化之前进行共混，使得作为催化作用的铁元素，部分嵌入硅颗粒中，导电聚合物在铁元素催化碳化作用下，使得在部分线性碳材料形成之初的位置就在硅颗粒附近，因此线性碳材料形成并形成海绵状空间时与硅颗粒的结合更为紧密。从而提高硅颗粒的利用率。
下面介绍本发明的几个实施例：
实施例1
一种锂离子电池负极用碳硅复合材料的制备方法，将纳米硅、聚吡咯、导电炭和氯化亚铁按照40：20：20：1的比例混合；将混合粉体置于玛瑙研钵中研磨1h；将研磨后的粉体放入管式炉中通氩气加热，在600℃下保温2h；降温后，研磨所得粉末即可作为负极材料使用。此法所得负极材料制成电池后循环100次依然保留1200mAh/g的比容量。
实施例2
一种锂离子电池负极用碳硅复合材料的制备方法，将纳米硅、聚噻吩、导电炭和硫酸亚铁按照35：20：20：1的比例混合；将混合粉体置于玛瑙研钵中研磨1h；将研磨后的粉体放入管式炉中通氩气加热，在600℃下保温2h；降温后，研磨所得粉末即可作为负极材料使用。此法所得负极材料制成电池后循环100次依然保留1000mAh/g的比容量。
实施例3
一种锂离子电池负极用碳硅复合材料的制备方法，将纳米硅、聚噻吩、导电炭和硫酸亚铁按照30：20：20：1的比例混合；将混合粉体置于玛瑙研钵中研磨1h；将研磨后的粉体放入管式炉中通氩气加热，在600℃下保温2h；降温后，研磨所得粉末即可作为负极材料使用。此法所得负极材料制成电池后循环100次依然保留800mAh/g的比容量。
本发明的内容不限于实施例所列举，本领域普通技术人员通过阅读本发明说明书而对本发明技术方案采取的任何等效的变换，均为本发明的权利要求所涵盖。
Claims (2)
1.一种锂离子电池负极用碳硅复合材料的制备方法，其特征在于：所述方法包括以下步骤：
步骤一：将纳米硅、导电聚合物、导电炭和含铁化合物按照30-40：20：20：1的比例混合；
步骤二：将步骤一制得的混合粉体加入玛瑙研钵中研磨40-60min；
步骤三：将步骤二研磨后的粉体放入管式炉中通惰性气体加热，在600℃下保温2h；
步骤四：步骤三制得的粉末降温后研磨，得到锂离子电池负极用碳硅复合材料；
所述的纳米硅为粒径小于100nm的硅单质颗粒；
所述的导电聚合物为聚吡咯或聚噻吩的一种；
所述的含铁化合物为氯化亚铁或硫酸亚铁的一种；
所述的惰性气体为氮气或氩气的一种。
2.根据权利要求1所述的制备方法制得的锂离子电池负极用碳硅复合材料。
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