CN106887609B - 直接肼硼烷燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及直接式燃料电池，提供了一种以肼硼烷为燃料的直接肼硼烷电池。该燃料电池主要包括液体燃料、阳极催化剂、电解质膜和阴极催化剂，所述燃料电池的燃料为肼硼烷溶液。本发明中所用的肼硼烷(N2H4BH3，HB)是一种稳定、无毒的分子固体，具有含氢量高，运输方便，存储安全和环保无污染的特点。直接肼硼烷燃料电池具有很高的输出电压、能量转换效率和能量密度，并且易于储藏，安全性好，可作为便携和移动设备的电源。

Description

直接肼硼烷燃料电池
技术领域
本发明涉及一种直接式燃料电池，更具体地说，本发明涉及一种直接式肼硼烷燃料电池。
背景技术
随着全球经济的快速发展，能源需求也在不断增长。然而全球非可再生能源分布极为不均且日益稀缺，同时化石燃料燃烧所排放的废气废渣等对全球气候的变化及环境的影响也日益加剧。因此，在资源和环境的双重压力下，寻找可再生、无污染、安全高效的新型能源己迫在眉睫。其中燃料电池具有原料来源广、能量转化率高、污染低等优点而被认为是未来能源供应的主要方式之一。
在各种类型的燃料电池中，质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为是移动式和便携式移动电源领域最有前景的技术之一。虽然PEMFC技术已日趋成熟，然而其商品化还面临一个难以解决的问题，即氢气的生产和储存。氢气的储运主要有两种方式：(1)高压气瓶储氢，缺点在于体积比能量低，对设备要求高，并存在一定的安全隐患；(2)利用重整气给燃料电池进料，这必然使燃料电池系统复杂化，增加成本。
人们尝试寻找其它的替代燃料以克服PEMFC的技术障碍，其中以有机小分子居多。对于直接甲醇燃料电池来说，燃料不存在储运困难的问题，但是反应活性低且极易使催化剂中毒，尤其是甲醇会在阴极和阳极之间渗透会造成电池性能的严重损失。对直接乙醇燃料电池的研究表明，乙醇分子结构中存在C-C键，因而将其彻底电氧化生成CO2非常困难，此外过程中通常生成各种副产物；甲酸作为电池燃料的能量密度比较低，并且甲酸具有腐蚀性和毒性。另外这些有机小分子氧化会生产温室气体CO2，不利于环保。所以以有机小分子作为燃料的直接燃料电池都存在技术、经济、安全和环保方面的问题。
肼硼烷(N2H4BH3，HB)是一种稳定无毒的分子固体，易运输和存储，且具有相当高的含氢量(15.3wt.％)，是一种非常有应用前景的储氢材料。目前肼硼烷作为氢源用于燃料电池主要是通过以下步骤实现，(1)采用热分解和催化水解或醇解的方法脱氢；(2)将得到的氢气用于燃料电池的原料。在这样的路径中，肼硼烷中的H-首先通过热分解或催化分解的方法转化成H2(H0)，然后通过电催化氧化将H0转化成H+(H2O)。
发明内容
基于现有技术的上述状况，本发明的目的在于提供一种低温下工作的直接肼硼烷燃料电池，常温常压下肼硼烷能够直接被电化学氧化而产生电能，无需经历产生氢气的中间过程，具有更高的电动势和理论能量转换效率，并且解决了氢气的储运问题。本发明解决了直接燃料电池中燃料的储运、安全和环保问题。
为实现上述目的，本发明采用了下述技术方案。直接肼硼烷燃料电池，以肼硼烷溶液为燃料。
直接肼硼烷燃料电池DHBFC(Direct hydrazine borane fuel cell)的工作原理如下：
阳极：N2H4BH3+10OH-→HBO2+N2+8H2O+10e- (1)
阴极：2.5O2+5H2O+10e-→10OH- (2)
总反应：N2H4BH3+2.5O2→HBO2+N2+3H2O (3)
直接肼硼烷燃料电池的产物HBO2对环境无污染，而且还可以作为原料合成NaBH4，循环利用。
更特别的是，所述肼硼烷溶液为0.001～1mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH水溶液。
更具体的，本发明所述直接肼硼烷燃料电池，包括阳极、电解质膜、阴极。
更具体的，本发明所述直接肼硼烷燃料电池的阳极的电极基材为玻碳电极和碳纸，阳极催化剂为：Pd、Ag、Au、AuFe、AuCu/GNs、Au/PEI-GNs或者Pt/XC-72R催化剂。
更具体的，本发明所述直接肼硼烷燃料电池的电解质膜为Nafion 117膜。
更具体的，本发明所述直接肼硼烷燃料电池的阴极的电极基材为碳纸，阴极催化剂为Pt/C催化剂。
本发明的优点是：所用的燃料肼硼烷是一种含氢量高的(约含氢15.3wt.％)分子固体，与氢气、有机小分子(甲醇、乙醇、甲酸等)等这些燃料相比，具有储存和运输方便(固体)，安全性好(无毒、不易燃)，环保(不会产生CO和CO2，产物无污染且可循环利用)，氧化动力学更快。直接肼硼烷燃料电池具有较好的放电性能，以Au/PEI-GNs(20wt.％)为阳极催化剂时电池的开路电位为0.975V，极限电流密度和最大功率密度分别为29mA cm-2和7.32mWcm-2。以Pt/XC-72R(40wt.％)为阳极催化剂时电池的开路电位为1.055V，极限电流密度和最大功率密度分别为80mA cm-2和39.21mW cm-2。
附图说明：
图1是直接肼硼烷燃料电池的工作原理图。
图2是Pd/GC催化剂催化肼硼烷氧化的循环伏安图；
图3是Ag/GC催化剂催化肼硼烷氧化的循环伏安图；
图4是Au/GC催化剂催化肼硼烷氧化的循环伏安图；
图5是AuFe/GC催化剂催化肼硼烷氧化的循环伏安图；
图6是实施例9-12制备的Au和Cu不同比例的AuCu/GC催化剂催化肼硼烷氧化的循环伏安图；
图7是实施例13、14制备的AuCu/GNs/GC，Au/GNs/GC催化剂催化肼硼烷氧化的循环伏安图；
图8是Au/PEI-GNs催化剂作为直接肼硼烷燃料电池阳极的电池性能图；
图9是Pt/XC-72R催化剂作为直接肼硼烷燃料电池阳极的电池性能图。
具体实施方式
直接肼硼烷燃料电池，以肼硼烷溶液为燃料，其工作原理图如图8所示。
直接肼硼烷燃料电池的工作原理如下：
阳极：N2H4BH3+10OH-→HBO2+N2+8H2O+10e- (1)
阴极：2.5O2+5H2O+10e-→10OH- (2)
总反应：N2H4BH3+2.5O2→HBO2+N2+3H2O (3)
直接肼硼烷燃料电池的产物HBO2对环境无污染，而且还可以作为原料合成NaBH4，循环利用。
实施例1：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入3×10-3mol/L PdCl2盐酸溶液中，在电位-0.2V下沉积300S，制得Pd/GC催化剂。
实施例2：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入3×10-3mol/L AgNO3+0.1mol/L KNO3溶液中，在电位-0.2V下沉积200S，制得Ag/GC催化剂。
实施例3：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入5×10-3mol/L HAuCl4+0.1mol/L KCl溶液中，在电位-0.2V下沉积200S，制得Au/GC催化剂。
实施例4：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入3.75×10-3mol/L HAuCl4+1.25×10-3mol/L FeCl3+0.1mol/L KCl溶液中，在电位-0.4～1V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，即得Au3Fe1/GC催化剂。
实施例5：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入2.5×10-3mol/L HAuCl4+2.5×10-3mol/L FeCl3+0.1mol/L KCl溶液中，在电位-0.4～1V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，即得AuFe/GC催化剂。
实施例6：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入1.25×10-3mol/L HAuCl4+3.75×10-3mol/L FeCl3+0.1mol/L KCl溶液中，在电位-0.4～1V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，即得Au1Fe3催化剂。
实施例7：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入5×10-3mol/LHAuCl4+0.1mol/L KCl溶液中，在电位-0.4～1V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，即得Au/GC催化剂。
实施例8：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入5×10-3mol/L FeCl3+0.1mol/L KCl溶液中，在电位-0.4～1V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，即得Fe/GC催化剂。
实施例9：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入0.375×10-3mol/L HAuCl4+0.125×10-3mol/L CuSO4+0.2mol/L Na2SO4溶液中，在电位-0.4V下沉积400S，制得Au3Cu/GC催化剂。
实施例10：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入0.25×10-3mol/L HAuCl4+0.25×10-3mol/L CuSO4+0.2mol/L Na2SO4溶液中，在电位-0.4V下沉积400S，制得AuCu/GC催化剂。
实施例11：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入0.125×10-3mol/L HAuCl4+0.375×10-3mol/L CuSO4+0.2mol/L Na2SO4溶液中，在电位-0.4V下沉积400S，制得AuCu3/GC催化剂。
实施例12：
将洁净的玻碳电极(GC)浸入0.5×10-3mol/L HAuCl4+0.2mol/L Na2SO4溶液中，在电位-0.4V下沉积400S，制得Au/GC催化剂。
实施例13：
将洁净的玻碳电极浸入1.0g L-1GO+PBS(0.067mol/L，pH＝9.18)溶液中在电位-1.5～0.5V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，制得石墨烯修饰电极(记为GNs/GC)，将此电极重复实施例10操作，即得AuCu/GNs/GC催化剂。
实施例14：
将洁净的玻碳电极浸入1.0g L-1GO+PBS(0.067mol/L，pH＝9.18)溶液中在电位-1.5～0.5V范围内以20mV/s的扫描速率循环扫描10圈，制得石墨烯修饰电极(记为GNs/GC)，将此电极重复实施例12操作，即得Au/GNs/GC催化剂。
实施例15：
1)称取40mg聚乙烯亚胺功能化石墨烯(PEI-GNs)，溶于50ml水中，超声30min，室温下搅拌1h。
2)向步骤1)中加入1ml HAuCl4(10g L-1)溶液，剧烈搅拌8h。
3)向步骤2)所得溶液加入2mL NaBH4(0.24mol/L)，室温下搅拌12h。
4)将步骤3)所得反应液进行离心，然后分别用水和乙醇洗涤，在40℃下真空干燥8h，得到Au/PEI-GNs纳米催化剂。
5)将制备的催化剂与Nafion溶液(5wt.％)混合(催化剂与nafion的质量比为93∶7)，然后加入适量的异丙醇，超声分散20min，搅拌1h使催化剂均匀分散在异丙醇溶液中，形成粘稠的悬浊液。将此悬浊液均匀涂覆在碳纸上，催化剂的涂覆量为4.0mg cm-2。在50℃真空干燥箱干燥8h后，用粉末压片机在10MPa下保持1min，制成电池阳极极片。
实施例16：
1)称取60mg Vulcan XC-72R碳粉，溶于50ml水中，超声30min，室温下搅拌1h。
2)向步骤1)中加入4ml H2PtCl6(10gL-1)溶液，超声30min，室温下搅拌2h。
3)向步骤2)所得溶液加入5mL NaBH4(0.24mol/L)，室温下搅拌24h。
4)将步骤3)所得反应液进行离心，然后分别用水和乙醇洗涤，在40℃下真空干燥12h，得到Pt/XC-72R纳米催化剂。
5)将制备的催化剂与Nafion溶液(5wt.％)混合(催化剂与nation的质量比为93∶7)，然后加入适量的异丙醇，超声分散20min，搅拌1h使催化剂均匀分散在异丙醇溶液中，形成粘稠的悬浊液。将此悬浊液均匀涂覆在碳纸上，催化剂的涂覆量为4.0mg cm-2。在50℃真空干燥箱干燥8h后，用粉末压片机在10MPa下保持1min，制成电池阳极极片。
实施例17-20：
采用实施例1所得的催化剂催化肼硼烷氧化，所用肼硼烷溶液的浓度为X×10- 3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，(X＝1，2.5，5，10)，对应于实施例17-20，催化氧化图如图2所示，图2中a对应肼硼烷溶液的浓度为1×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图2中b对应肼硼烷溶液的浓度为2.5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图2中c对应肼硼烷溶液的浓度为5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图2中d对应肼硼烷溶液的浓度为1×10-2mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH。
实施例21-24：
采用实施例2所得的催化剂催化肼硼烷氧化，所用肼硼烷溶液的浓度为X×10- 3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，(X＝2.5，5，7.5，10)，对应于实施例21-24，催化氧化图如图3所示，图3中a对应肼硼烷溶液的浓度为2.5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图3中b对应肼硼烷溶液的浓度为5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图3中c对应肼硼烷溶液的浓度为7.5× 10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图3中d对应肼硼烷溶液的浓度为1×10-2mol/LN2H4BH3+1mol/L NaOH。
实施例25-28：
采用实施例3所得的催化剂催化肼硼烷氧化，所用肼硼烷溶液的浓度为X×10- 3mol/L M N2H4BH3+1mol/L NaOH，(X＝2.5，5，7.5，10)，对应于实施例25-28，催化氧化图如图4所示，图4中a对应肼硼烷溶液的浓度为2.5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图4中b对应肼硼烷溶液的浓度为5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图4中c对应肼硼烷溶液的浓度为7.5×10-3mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，图4中d对应肼硼烷溶液的浓度为1×10-2mol/LN2H4BH3+1mol/L NaOH。
实施例29-33：
采用实施例4-8所得的催化剂催化肼硼烷氧化，所用肼硼烷溶液的浓度为1×10- 2mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，对应于实施例29-33，催化氧化图如图5所示。
实施例34-37：
采用实施例9-12所得的催化剂催化肼硼烷氧化，所用肼硼烷溶液的浓度为1×10- 2mol/LN2H4BH3+1mol/LNaOH，对应于实施例34-37，催化氧化图如图6所示。
实施例38-39：
采用实施例13，14所得的催化剂催化肼硼烷氧化，所用肼硼烷溶液的的浓度1×10-2mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH，对应于实施例38-39，催化氧化图如图7所示。
实施例40-41：
采用实施例15，16所得的催化剂负载的电池阳极极片作为直接肼硼烷燃料电池的阳极，碳纸负载Pt/C(20wt.％)为电池的阴极，Nafion 117膜为电解质膜，燃料为1mol/LN2H4BH3+1mol/L NaOH，组装成燃料电池，然后测试电池性能，对应于实施例40，41，电池性能分别如图8，图9所示。
上述实施例的实验结果表明直接肼硼烷燃料电池具有较好的放电性能，以Au/PEI-GNs(20wt.％)为阳极催化剂时电池的开路电位为0.975V，极限电流密度和最大功率密度分别为29mA cm-2和7.32mW cm-2。以Pt/XC-72R(40wt.％)为阳极催化剂时电池的开路电位为1.055V，极限电流密度和最大功率密度分别为80mA cm-2和39.21mW cm-2。

Claims (7)

1.直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，以肼硼烷溶液为燃料，反应过程如下：
阳极：N2H4BH3+10OH–→HBO2+N2+8H2O+10e– (1)
阴极：2.5O2+5H2O+10e–→10OH– (2)
总反应：N2H4BH3+2.5O2→HBO2+N2+3H2O (3)。
2.根据权利要求1所述的直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，所述肼硼烷溶液为0.001～1mol/L N2H4BH3+1mol/L NaOH水溶液。
3.根据权利要求1所述的直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，包括阳极、电解质膜、阴极。
4.根据权利要求3所述的直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，阳极催化剂为：Pd、Ag、Au、AuFe、AuCu/GNs、Au/PEI-GNs或者Pt/XC-72R催化剂。
5.根据权利要求3所述的直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，阴极催化剂为Pt/C催化剂。
6.根据权利要求3所述的直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，阳极的电极基材为玻碳电极和碳纸，阴极的电极基材为碳纸。
7.根据权利要求3所述的直接肼硼烷燃料电池，其特征在于，电解质膜为Nafion 117膜。
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