CN106731557A - 一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法及系统 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法及系统，方法如下：首先利用硝酸溶液作为氧化剂对烟气进行氧化，氧化后的烟气再与碱液混合进行脱硝反应；脱硝反应液回收至隔膜式电解槽中，电解生成硝酸和碱液，并将硝酸和碱液重新作为氧化剂和碱液利用。系统包括吸收塔、碱液储槽、硝酸储槽和隔膜式电解槽，吸收塔内部分隔为下段氧化室和上段碱液吸收室；硝酸储槽与氧化室连通，碱液储槽与碱液吸收室连通；吸收塔的硝酸回流口与硝酸储槽连通；吸收塔的反应液回流口与电解槽的阳极区连通；电解槽的阳极区与硝酸储槽连通，阴极区与碱液储槽连通。实现氮氧化物90％以上的去除率，并将脱硝反应液循环再利用，无废水排放，安全环保。

Description

一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法及系统
技术领域
本发明涉及大气污染控制技术领域，尤其涉及一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法及系统。
背景技术
燃煤工业锅炉因数量多、燃烧效率低、单台污染物排放量少且总的污染物排放量大等特点对大气中氮氧化物(NOx)的排放贡献巨大，加之燃煤工业锅炉普遍排放高度低且污染物扩散条件差，对排放周边局部区域污染严重，对这类烟气中NOx的治理更是刻不容缓。一般地，燃煤工业锅炉烟气具有氧含量高、NOx氧化度低、水汽含量高及烟温较低等特点。因此，直接移植电站锅炉烟气脱硝技术(如选择性催化还原技术、选择性非催化还原技术)会出现操作温度窗口不匹配以及催化剂易硫中毒、水中毒等问题。另外，该类技术普遍采用氨或尿素作为脱硝剂，副产物为不可回收的氮气，若大范围使用势必会造成环保与农业对氨资源的竞争。相对于其他技术，可常温常压操作，受烟气条件影响较小的湿法脱硝技术在燃煤工业锅炉烟气NOx排放控制中更具优势。但由于燃煤工业锅炉烟气中NOx氧化度低，使得现有湿法烟气脱硝技术的脱除效率普遍偏低，且容易产生二次废水污染，另外脱硝剂用量大难以回收再利用，使得湿法脱硝技术的操作费用大大增加。
发明内容
针对现有技术的上述缺陷和问题，本发明的目的是提供一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法及系统。解决现有湿法脱硝技术中由于烟气中NOx氧化度低，导致脱硝效率低，且造成二次废水污染的技术问题。
为了达到上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，包括以下步骤：
步骤一、氧化：将待净化的烟气与硝酸氧化剂混合，进行氧化反应，得氧化烟气；硝酸氧化剂为质量浓度为25％～40％的硝酸溶液；
步骤二、脱硝：将步骤一的氧化烟气利用碱液吸收，进行脱硝反应，得到净化烟气和脱硝反应液，净化烟气直接排放；
步骤三、脱硝反应液电解循环利用：将步骤二脱硝反应产生的脱硝反应液输送至隔膜式电解槽的阳极区中，阴极区中添加步骤二采用的相应的碱液，经电解反应后，阳极区生成的硝酸循环作为步骤一的硝酸氧化剂，阴极区生成的碱液循环作为步骤二的碱液；完成吸收液的循环利用。
本发明的烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法中，采用25％～40％的硝酸溶液作为氧化剂，在酸性条件下，NO3 -中的氮元素为+5价，为最高价态，具有氧化性，但浓度过高的硝酸溶液氧化性太高，不利于控制烟气中NO/NO2的混合比例。因为本发明中研究发现，NO/NO2的混合气体更易于被碱液吸收，因此，本发明通过控制硝酸溶液的浓度在25％～40％的范围内，即可实现将烟气中的部分NO部分氧化为NO2，调控NO/NO2的混合比例至合理范围，强化其在后段碱液的吸收过程，使NOx的脱除效率达到90％以上，达到高效脱硝的目的。同时，将碱液吸收后的脱硝反应液利用电解的方式分解生成硝酸和碱液，重复利用，整个方法过程中没有废液排放，安全环保。
本发明的步骤一中，氧化反应过程中，涉及的反应为：NO+2HNO3→3NO2+H2O。优选地，硝酸氧化剂采用质量浓度为30％～35％的硝酸溶液。
进一步地，步骤一中，还包括将与待净化烟气混合氧化后剩余的硝酸溶液回收作为氧化剂利用的步骤。
进一步优选地，步骤一中，控制硝酸与待净化的烟气中的NO的化学当量比为1～1.4。更精确地调控氧化后的烟气中NO/NO2的混合比例，进一步提高NOx的脱除效率，达到93％以上。优选地，控制硝酸与待净化的烟气中的NO的化学当量比为1.2～1.3。
在步骤二的脱硝反应中，碱液的质量浓度对碱液吸收的脱硝效率也很重要，本发明中，结合步骤三中采用的隔膜式电解槽中电解过程中对电解液浓度的要求，步骤二中，优选控制所述碱液的质量浓度为5％～20％(对应的碱液的pH值在10.0～12.0的范围内)，对应地，脱硝反应后得到的脱硝反应液中硝酸盐的质量浓度为40％～55％。
优选地，控制所述碱液的质量浓度为10％～15％，对应地，脱硝反应后得到的脱硝反应液中硝酸盐的质量浓度为45％～50％。
具体地，步骤二中，所述碱液选自NaOH、KOH或NH3·H2O。其中，以NaOH为例，在脱硝反应过程中涉及的反应如下：
NO+NO2+2NaOH→2NaNO2+H2O；
2NO2+2NaOH→NaNO3+NaNO2+H2O。
在步骤三的电解循环中，利用隔膜式电解槽将步骤二脱硝反应产生的脱硝反应液作为电解液，其中，由于氧化后烟气中仍含有部分NO，使得烟气为NO/NO2的混合气体，因此与碱液反应后的脱硝反应液为硝酸和亚硝酸的混合液，而恰恰是该部分亚硝酸盐的存在能够促进电解反应的进行，以完成吸收液与氧化液的循环利用。另外，亚硝酸盐在含氧气氛下易于被氧化为硝酸盐，而背景技术中提到锅炉烟气普遍含氧量较高(一般在8％左右)。通过实验发现，质量浓度为5％-20％的碱液在吸收氧含量为7％-9％的含氮烟气时，反应后吸收液中的亚硝酸盐含量一般在0.01～0.05mol/L，此时，亚硝酸盐的含量范围最佳，电解反应进行的更完全。也即，需要控制隔膜式电解槽的阳极区中的脱硝反应液中亚硝酸盐的含量为0.01～0.05mol/L。最佳的是，控制隔膜式电解槽的阳极区中的脱硝反应液中亚硝酸盐的含量为0.02～0.03mol/L。
在步骤三的电解循环过程中，所述隔膜式电解槽中，采用阳离子交换膜将电解槽的槽腔分隔为阳极区和阴极区，以镍网作为阳极，以不锈钢或镍网作为阴极，分别置于阳极室和阴极室内。在电解过程中的电解参数为：用直流电进行恒电流电解，控制电解液的温度为15℃～45℃，电流密度为1.0kA/m2～5.0kA/m2，阴极与阳极之间的距离为0.3cm～8.0cm。
优选地，在电解过程中的电解参数为：用直流电进行恒电流电解，控制电解液的温度为20℃～30℃，电流密度为2.0kA/m2～3.0kA/m2，阴极与阳极之间的距离为1cm～5cm。
在电解过程中，以氢氧化钠作为碱液，发生的电解反应如下：
阳极：
阴极：
OH-+Na+＝NaOH
本发明还提供了一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，其能够实现上述的方法，所述吸收液循环利用系统包括吸收塔、碱液储槽、硝酸储槽和隔膜式电解槽，所述吸收塔内部利用带有升气帽的塔板由下而上分隔为下段氧化室和上段碱液吸收室；所述硝酸储槽通过硝酸供给管路与吸收塔的氧化室连通，所述碱液储槽通过碱液供给管路与吸收塔的碱液吸收室连通；所述吸收塔的氧化室的侧壁上开设硝酸回流口，该硝酸回流口与所述硝酸储槽连通；所述吸收塔的碱液吸收室的侧壁上开设反应液回流口，该反应液回流口与所述隔膜式电解槽的阳极区连通；所述隔膜式电解槽的阳极区的侧壁上开设硝酸出液口，该硝酸出液口与所述硝酸储槽连通，阴极区的侧壁上开设碱液出液口，该碱液出液口与所述碱液储槽连通。
进一步地，在上述的吸收液循环利用系统中，各腔室之间的连通的管路上均接入阀门，从而方便地控制相应管路内液体的流动。
进一步地，所述硝酸供给管路包括供给管道、泵和喷淋头，所述供给管道的进液端与所述硝酸储槽的出液口连接，出液端连接喷淋头，所述喷淋头固定在所述吸收塔的氧化室的上部空间内，由上向下向氧化室内喷淋硝酸氧化剂。
进一步地，所述碱液供给管路包括供给管道、泵和喷淋头，所述供给管道的进液端与所述碱液储槽的出液口连接，出液端连接喷淋头，所述喷淋头固定在所述吸收塔的碱液吸收室的上部空间内，由上向下向碱液吸收室内喷淋碱液。
进一步地，所述吸收塔采用板式吸收塔或者填料吸收塔。
本发明的烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，利用烟气的向上流动性，将吸收塔的下段设计为氧化室，上段为碱液吸收室，烟气由吸收塔底部进入后，上升依次经过氧化室和碱液吸收室，先氧化调整烟气中NO/NO2的混合比例，再进入碱液吸收室进行脱硝反应。同时各回流口的开设，保证硝酸氧化剂回流至硝酸储槽重复利用，脱硝吸收液回流至电解槽的阳极区，经电解后，阳极区产生的硝酸输送至硝酸储槽，阴极区产生的碱液输送至碱液储槽，实现了吸收液和氧化剂的回收循环利用，整个系统没有废液排放，安全环保。
综上所述，本发明的有益效果如下：
(1)本发明的循环利用方法中，通过控制硝酸氧化剂的质量浓度，使得氧化后的烟气以NO/NO2按一定比例共存条件进行脱硝反应，则烟气的液相吸收效率显著提高，实现氮氧化物90％以上的去除率，处理后的尾气可满足现行国家排放标准的要求。
(2)本发明中，碱液吸收反应后的脱硝反应液为包含硝酸盐的溶液，将该硝酸盐溶液进行电解，生成硝酸和碱液，循环再利用，使得整个脱硝过程中无废水排放，安全环保。
(3)本发明中，将烟气中的氮氧元素转化至脱硝反应液中，并利用电解循环再利用，实现了烟气的资源化处理，可大大弥补系统运行成本。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1是本发明的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统的结构连接示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明的实施例，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
结合图1所示，本发明的一种具体实施方式的烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，包括吸收塔10、碱液储槽20，硝酸储槽30和隔膜式电解槽40。所述隔膜式电解槽40采用阳离子交换膜43将电解槽的槽腔分隔为阳极区41和阴极区42，以镍网作为阳极，以不锈钢或镍网作为阴极，分别置于阳极室和阴极室内，所述阳离子交换膜43采用全氟磺酸-全氟羧酸复合离子膜。
所述吸收塔10采用板式吸收塔或者填料吸收塔，其腔室利用带有升气帽的塔板13由下而上分隔为下段氧化室11和上段碱液吸收室12；带有升气帽的塔板13为现有结构，能够保证烟气上行通过的同时，并防止碱液吸收室12内下落的碱液流至下方的氧化室11内，影响氧化效果。
所述硝酸储槽30通过硝酸供给管路31与吸收塔10的氧化室11连通，所述碱液储槽20通过碱液供给管路21与吸收塔10的碱液吸收室12连通；所述吸收塔10的氧化室11的侧壁上开设硝酸回流口，该硝酸回流口与所述硝酸储槽30连通；所述吸收塔10的碱液吸收室12的侧壁上开设反应液回流口，该反应液回流口与所述隔膜式电解槽40的阳极区41连通；所述隔膜式电解槽40的阳极区41的侧壁上开设硝酸出液口，该硝酸出液口与所述硝酸储槽30连通，阴极区42的侧壁上开设碱液出液口，该碱液出液口与所述碱液储槽20连通。
在上述的吸收液循环利用系统中，各腔室之间的连通的管路上均接入阀门，从而方便地控制相应管路内液体的流动。
其中，所述硝酸供给管路31包括供给管道311、泵312和喷淋头313，所述供给管道311的进液端与所述硝酸储槽30的出液口连接，出液端连接喷淋头313，所述喷淋头313固定在所述吸收塔10的氧化室11的上部空间内，由上向下向氧化室11内喷淋硝酸氧化剂。
所述碱液供给管路21包括供给管道211、泵212和喷淋头213，所述供给管道211的进液端与所述碱液储槽20的出液口连接，出液端连接喷淋头213，所述喷淋头213固定在所述吸收塔10的碱液吸收室12的上部空间内，由上向下向碱液吸收室12内喷淋碱液。
其中，在本实施例1的系统开车之前，隔膜式电解槽40中的阳极区41内预先加入质量浓度为40％左右的硝酸盐溶液，阴极区预先加入质量浓度为2％左右的碱液，开始通入烟气进行脱硝时，电解反应同时开始，随着脱硝后的盐液不断循环至阳极室，使得阳极区的硝酸盐浓度维持在20％～45％。
实施例2
本发明实施例2的烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，是在上述实施例1的循环利用系统的基础上完成，包括以下步骤：
在开始向吸收塔通入烟气之前，向隔膜式电解槽40中的阳极区41内预先加入质量浓度为40％左右的硝酸盐溶液，阴极区预先加入质量浓度为2％左右的碱液。
步骤一、氧化：将待净化的烟气由吸收塔10的底部进烟口14通入氧化室11，同时启动隔膜式电解槽40的电解反应。上升的烟气与喷淋下落的硝酸溶液混合，充分接触发生氧化反应，得氧化烟气。下落至氧化室11底部的硝酸溶液回流至硝酸溶液的储槽30中，重新作为硝酸氧化剂利用。
步骤二、脱硝：将步骤一经过氧化后的的氧化烟气继续上升至吸收塔10的碱液吸收室12内，与喷淋下落的碱液混合接触发生脱硝反应，脱硝反应液下落至碱液吸收室12底部，并回流至隔膜式电解槽40的阳极区41中。经脱硝反应后处理后的净化烟气由吸收塔10的出烟口15直接排放。
步骤三、脱硝反应液电解循环利用：回流至隔膜式电解槽40的阳极区41中的硝酸盐溶液。在电场的作用下，阳极区41中的阳离子(如，Na+、K+或NH4 +离子)通过阳离子交换膜43进入阴极区42，而NO3 -离子滞留在阳极区41，经电解反应后，阳极区41生成的硝酸循环至硝酸储槽30中作为步骤一的硝酸氧化剂利用，阴极区42生成的碱液通入碱液储槽20中循环作为步骤二的脱硝碱液；完成吸收液的循环利用。该电解过程中涉及反应：阳极： 阴极：OH-+Na+＝NaOH(以氢氧化钠为例)。电解电解过程中，电解参数为：用直流电进行恒电流电解，控制电解液的温度为15℃～45℃，电流密度为1.0kA/m2～5.0kA/m2，阴极与阳极之间的距离为0.3cm～8.0cm。优选地，在电解过程中的电解参数为：用直流电进行恒电流电解，控制电解液的温度为20℃～30℃，电流密度为2.0kA/m2～3.0kA/m2，阴极与阳极之间的距离为1cm～5cm。
本发明中，将上述的烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法应用至10t/h燃煤锅炉中，该燃煤锅炉产生的烟气中含有1100ppm氮氧化物。按照上述实施例2中的烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其中，碱液采用氢氧化钠。各步骤中采用不同的具体参数进行处理，并对净化烟气中的氮氧化物的含量进行分析，从而得出氮氧化物的去除率。如下表1所示：
表1
表1中，参数一为步骤一的硝酸溶液浓度；参数二为步骤一中硝酸与待净化的烟气中的NO的化学当量比；参数三为步骤二的碱液浓度；参数四为进入电解槽的阳极区的硝酸盐溶液的浓度；参数五为进入电解槽的阳极区的硝酸盐溶液中亚硝酸盐的浓度，单位为(mol/L)。
由表1可知，本发明实施例2的烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，氮氧化物去除率高，均在90％以上。而且在氮氧化物高效脱除的基础上，实现吸收剂和氧化剂的再生循环利用，大大弥补系统运行成本，且整个脱除过程中无废水排放，安全环保。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应所述以权利要求的保护范围为准。

Claims (10)

1.一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤一、氧化：将待净化的烟气与硝酸氧化剂混合，进行氧化反应，得氧化烟气；硝酸氧化剂采用质量浓度为25％～40％的硝酸溶液；
步骤二、脱硝：将步骤一的氧化烟气利用碱液吸收，进行脱硝反应，得到净化烟气和脱硝反应液，净化烟气直接排放；
步骤三、脱硝反应液电解循环利用：将步骤二脱硝反应产生的脱硝反应液输送至隔膜式电解槽的阳极区中，阴极区中添加步骤二采用的相应的碱液，经电解反应后，阳极区生成的硝酸循环作为步骤一的硝酸氧化剂，阴极区生成的碱液循环作为步骤二的碱液；完成吸收液的循环利用。
2.根据权利要求1所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其特征在于：步骤一中，控制硝酸氧化剂与待净化的烟气中的NO的化学当量比为1～1.4。
3.根据权利要求2所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其特征在于：步骤三中，隔膜式电解槽的阳极区中的脱硝反应液中亚硝酸盐的含量为0.01～0.05mol/L。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其特征在于：步骤二中，所述碱液的质量浓度为5％～20％，脱硝反应后得到的脱硝反应液中硝酸盐的质量浓度为40％～55％。
5.根据权利要求4所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其特征在于：所述碱液选自NaOH、KOH或NH3.H2O。
6.根据权利要求1、2、3或者5所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用方法，其特征在于：步骤三中，所述隔膜式电解槽中，采用阳离子交换膜将电解槽的槽腔分隔为阳极区和阴极区，以镍网作为阳极，以不锈钢或镍网作为阴极，分别置于阳极室和阴极室内；在电解过程中的电解参数为：用直流电进行恒电流电解，控制电解液的温度为15℃～45℃，电流密度为1.0kA/m2～5.0kA/m2，阴极与阳极之间的距离为0.3cm～8.0cm。
7.一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，其特征在于：包括吸收塔、碱液储槽、硝酸储槽和隔膜式电解槽，所述吸收塔内部利用带有升气帽的塔板由下而上分隔为下段氧化室和上段碱液吸收室；所述硝酸储槽通过硝酸供给管路与吸收塔的氧化室连通，所述碱液储槽通过碱液供给管路与吸收塔的碱液吸收室连通；所述吸收塔的氧化室的侧壁上开设硝酸回流口，该硝酸回流口与所述硝酸储槽连通；所述吸收塔的碱液吸收室的侧壁上开设反应液回流口，该反应液回流口与所述隔膜式电解槽的阳极区连通；所述隔膜式电解槽的阳极区的侧壁上开设硝酸出液口，该硝酸出液口与所述硝酸储槽连通，阴极区的侧壁上开设碱液出液口，该碱液出液口与所述碱液储槽连通。
8.根据权利要求7所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，其特征在于：所述硝酸供给管路包括供给管道、泵和喷淋头，所述供给管道的进液端与所述硝酸储槽的出液口连接，出液端连接喷淋头，所述喷淋头固定在所述吸收塔的氧化室的上部空间内，由上向下向氧化室内喷淋硝酸氧化剂。
9.根据权利要求7所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，其特征在于：所述碱液供给管路包括供给管道、泵和喷淋头，所述供给管道的进液端与所述碱液储槽的出液口连接，出液端连接喷淋头，所述喷淋头固定在所述吸收塔的碱液吸收室的上部空间内，由上向下向碱液吸收室内喷淋碱液。
10.根据权利要求7至9中任一项所述的一种烟气脱硝过程中吸收液循环利用系统，其特征在于：所述吸收塔采用板式吸收塔或者填料吸收塔。
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