CN106684244A - 一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,该存储器包含在半导体层上通过真空蒸镀工艺形成的源极、漏极,半导体层以下依次为隧穿层、浮栅层、电荷阻挡层、栅电极和柔性塑料衬底,所述的电荷阻挡层采用的是高绝缘性交联聚合物,并且通过小分子掺杂工艺和溶液加工的方式在电荷阻挡层的上表面形成一个隔离层,同时实现浮栅层和隧穿层的功能。本发明还提出一种制备上述浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的方法。本发明不仅能够在较低电压下表现出良好的晶体管性能,更能够在低电压下通过多元掺杂的方式实现较好的存储,并且在较小的弯曲半径和不同的弯曲方式下仍然可以保持原有的晶体管和存储器的性能,具有很好的机械柔韧性。
Description
技术领域
本发明属于半导体器件领域,具体涉及一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器及其制备方法。
背景技术
与传统的刚性有机场效应晶体管相比,柔性有机场效应晶体管具有可折叠、质量轻、低成本等优点,在柔性显示、柔性传感器和柔性集成电路等方面显示了广阔的应用前景,受到了学术界和工业界的广泛关注,已经成为当前的研究热点。经过近几年的发展,有机场效应晶体管存储器的各种参数性能都有了明显地提高。但是在传统的刚性硅片上制备的存储器,一般操作电压较大,且机械柔韧性差,很多场合并不适用,所以柔性低电压存储器凭借其特有的优势应运而生。
一般存储器都分为三大类,分别是电介体存储器、铁电型存储器和浮栅型存储器,柔性低电压存储器大致也可以分为这三大类。目前柔性低电压电介体存储器主要是利用PMMA、PVA、PVK、PVK、GO以及PS等常用电介质材料来存储电荷。基于有机电介体的场效应晶体管存储器基本的工作机理是在栅电压的作用下,有源层与绝缘层界面处会产生热载流子,这些载流子在源漏电压的作用下,注入到缓冲层/栅介质界面储存起来,这些载流子可以在反向源漏电压作用下,从缓冲层/栅介质界面处又回到有源层表面,因此晶体管的阈值电压会出现明显的可逆变化。国内朱道本院士和刘云圻院士课题组采用施体/聚合物修饰的二氧化硅作为栅介质,器件的开关比达到104,维持时间超过105s,同时,他们又以交联的聚合物为栅介质,以施体/聚合物的混合体为缓冲层,同样实现了操作电压小于2V的有机场效应晶体管存储器。但是由于很多介电体在较小的写入电压下,对电子或空穴的捕获能力不是很明显,所以目前运用在介电体型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的研究较少;铁电型存储器主要是采用如MXD6或P(VDF-TrFE)及其一系列衍生物为主的铁电材料作为捕获层,铁电材料一般都存在着极化现象,这一现象使得电荷在其中有着滞后,从而实现存储电荷的功能。铁电型有机场效应晶体管的存储效应比较明显,也易于实现,是目前报道比较多的有机场效应晶体管存储器。2009年韩国Seongil Im研究组用并五苯(pentacene)作为半导体材料,P(VDF/TrEE)为栅介质层,制备了一种铁电型有机场效应晶体管存储器,在±13V~±20V擦写电压作用下,器件的存储窗口达到了2.5V-8V,开关比为20-40,存储的速度约为50ms;2014年通过在P(VDF/TrEE)中加入离子液的方法,借助于高K的离子液使得电容增加,从而有效地减小开启电压,进而实现低电压存储,在±7v左右就可以有效地写入使得存储开关比可高达比达到103,但从总体来看铁电型存储器在晶体管特性上表现的不足之处在于其绝缘性差,有着较大的漏电流;从存储性能方面看,被捕获的电荷很难持久地存储于其中,使得存储维持时间较差,正是因为这些缺点限制了铁电型存储器的发展;浮栅型存储器主要是由一些纳米粒子从当捕获层,这些纳米粒子主要包括金属纳米粒子如金、银,还包括一些具有捕获电子或空穴的小分子如:C60、944、SFDBAO、CuPc等。目前浮栅型柔性低电压晶体管存储器主要是采用纳米颗粒和极性小分子来作为trap层。2011年和2013年先后在Advanced materials期刊上发表了以PEN为衬底,AlOX作为介电层,铝作为浮栅,经过自组装处理过的AlOX作为阻挡层的柔性低电压场效应晶体管存储器和以PET为衬底,以r-Go修饰的纳米金阵列为trap层,以AlOX作为介电层和阻挡层来实现低电压场效应晶体管存储器。2014年在ACS Appl.Mater.Interfaces期刊上又发表了一篇以PET作为衬底,以高k聚合物P(VDF/TrEE)作为介电层,以纳米金作为trap层,PVA作为阻挡层实现的柔性低电压晶体管存储器,这些都是采用高K的金属氧化物或聚合物作为介电层来减小写入电压,并利用金属纳米粒子来实现电荷的捕获与释放,从而来实现低电压存储;2015年在ACSAppl.Mater.Interfaces期刊上发表了一篇柔性低电压双浮栅晶体管存储器,该存储器主要是用AlOX作为介电层,并采用两种不同极性的小分子来分别捕获电子和空穴从而实现双向存储。然而大部分浮栅型有机场效应晶体管存储器的擦写电压比较高,这与低功耗集成电路设计不兼容。为降低擦写电压,浮栅型有机场效应晶体管通常采用具有高介电常数的无机氧化物材料作为栅介质,这就增加了器件的加工工艺,也增加了与柔性衬底兼容的难度。
目前,人们对于柔性低电压场效应晶体管存储器的性能提出了更高的要求,包括:在较低的写入电压下仍具有较大的存储窗口和存储开关比,较为稳定的读写擦循环和维持时间,并且能同时具有较好的弯曲稳定性等。然而,采用交联聚合物制备栅绝缘层实现柔性低电压存储的方法,在存储方面仍存在着一些问题,很多材料在刚性衬底上表现出很好的存储特性,但转接到柔性衬底上时,有时在较小的写入电压下无法实现存储,并且即使能有存储窗口也需要较大的电压才能将其擦除,这些都限制了柔性低电压有机场效应晶体管存储器的发展
发明内容
本发明要解决的技术问题是为了实现柔性低电压存储,使其在较小的写入电压下既可以有较为明显的存储窗口,又能在较低的电压下将其擦回初始状态,同时又具备较为稳定的读写擦循环和维持时间特性。
为解决上述问题,本发明提出一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,该有机场效应晶体管存储器包含在半导体层上通过真空蒸镀工艺形成的源极、漏极,半导体层以下依次为隧穿层、浮栅层、电荷阻挡层、栅电极和柔性塑料衬底,所述的电荷阻挡层采用的是高绝缘性交联聚合物,并且通过小分子掺杂工艺和溶液加工的方式在电荷阻挡层的上表面形成一个隔离层,同时实现浮栅层和隧穿层的功能。
上述高绝缘性交联聚合物的溶液是通过采用酸酐类化合物作交联剂与聚对乙烯基苯酚进行交联反应形成的。
作为优选,上述小分子为富勒烯。
作为优选,上述小分子掺杂工艺还使用了光稳定剂944,其与富勒烯混合来实现电荷的写入与擦除。
本发明还提出一种制备上述浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的方法,包含如下步骤:
(1)配置高绝缘性交联聚合物溶液:采用酸酐类化合物作交联剂与聚对乙烯基苯酚进行交联反应,选用高溶解度含酯溶剂和基于该聚合物单体的有机碱做催化剂,配置成浓度为20mg/ml的交联聚合物溶液;
(2)配置浮栅和隧穿层的混合溶液:将富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯按照一定的比例溶于甲苯溶剂中,聚苯乙烯的浓度5mg/ml;
(3)选择150μm塑料PET衬底作为基片,将基片清洗干净后蒸镀厚度约为250nm的铝电极;
(4)在铝电极表面旋涂步骤(1)配置好的20mg/ml的交联聚合物溶液,厚度约为30-40nm,然后在其上旋涂作为浮栅层和隧穿层的混合溶液,厚度为15-20nm;
(5)将旋涂完的片子放入真空烘箱中退火2小时,再冷却1小时取出;
(6)在绝缘层上真空蒸镀半导体材料和源漏电极。
作为优选,上述步骤(1)中所述高绝缘性交联聚合物溶液为聚对乙烯基苯酚,交联剂为4,4'-(六氟异亚丙基)二酞酸酐,所述溶剂为丙二醇甲醚醋酸酯,所述催化剂为三乙胺。
作为优选,上述步骤(4)中所述的旋涂工艺主要是先旋涂交联聚合物聚对乙烯基苯酚溶液4000转1分钟后,再继续旋涂富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯的混合溶液3000转40秒。
作为优选,上述步骤(6)所述真空蒸镀半导体材料为并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,采用晶振控制厚度在50-70nm;步骤(6)所述真空蒸镀源漏电极为铜,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,采用晶振控制厚度在30-40nm。
与传统的浮栅型存储器的器件相比,本发明具有以下优点:
1,本发明利用高绝缘性交联聚合物PVP作为栅绝缘层,捕获电子和空穴的小分子以及聚合物作为电荷捕获材料与高绝缘性聚合物PS掺杂分别作为电浮栅层以及隧穿层,成功地制备出浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器。从晶体管特性参数和存储特性参数综合考虑,发现这种多元掺杂实现的柔性低电压场效应晶体管存储器不仅可以在较低的操作电压下实现较高的迁移率还有着较大的存储窗口和读写擦循环以及维持时间。
2,本发明采用了多元掺杂的方式解决了柔性低电压下难以擦除的缺陷,因为浮栅型柔性低电压晶体管往往需要较大的擦除电压才能将已写入的信号擦除回来,然而在较高的擦除电压下,柔性器件很容易被击穿,这就限制了浮栅型柔性低电压场效应晶体管存储器的发展。在使用一种浮栅材料时,器件表现出捕获空穴的特性,有正向的存储窗口,但在较大的电压下都难以擦除回来。而掺杂另一种能够捕获电子的聚合物材料后,在较小的擦除低电压就可以将其擦除到初始状态,并且有着较好的读写擦循环和维持时间。
3,基于多元掺杂的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器在较低的操作电压下,可以取得较高的电流开关比,有着较好的晶体管特性。
4,基于多元掺杂的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,除了具有较高的迁移率之外,还有着较为明显的存储特性。与仅加入一种浮栅富勒烯C60的只能写入不可完全擦除的单浮栅结构器件性能相比如图4,该双浮栅结构在10V加光的写入条件下,有将近4.5V的存储窗口,并且在-10V的写入电压下将其擦回初始状态,有着较好的读写擦循环和维持是时间。
5,基于多元掺杂的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,在弯曲状态下仍能保证较好的晶体管特性和存储特性。
附图说明
图1a为传统的浮栅型存储器的器件结构图。
图1b为本发明的浮栅型存储器的器件结构图。
图2为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器转移特性曲线。
图3为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器输出特性曲线。
图4为单浮栅型不可完全擦除的柔性低电压有机场效应晶体管存储器的存储曲线。
图5为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器写入和擦除存储曲线。
图6为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的读写擦循环。
图7为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的维持时间。
图8为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器弯曲1000次的转移曲线。
图9为双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器弯曲1000次的维持时间曲线。
具体实施方式
现结合附图对本发明的具体实施方式做进一步详细的说明。本发明采用了交联聚合物作为栅绝缘层实现了低电压;利用两种不同的材料对电子和空穴的捕获能力的不同,在较低电压下有效地实现写入和擦除,并且利用绝缘性较好的有机聚合物作为隧穿层保证了维持时间的稳定性。本发明提供了一种可溶液加工的多组分掺杂柔性低电压有机场效应晶体管存储器的制备方法。该存储器利用小分子在光加电的写入条件下捕获电子,再利用另外一种有机聚合物捕获空穴的特性,使得该器件能够在较小的擦除电压下将写入状态擦回到初始状态,有效地解决了低电压难以擦除的缺点。并且栅绝缘层以及隧穿层的选择既为器件提供了较好的绝缘层特性,又保证了其弯曲稳定性。整个器件的栅绝缘层和浮栅层以及隧穿层都为柔性低电压有机场效应晶体管的实现提供了可能,保证了其有较好的晶体管性能的同时也具备了较好的存储性能和弯曲稳定性。
本发明提出的一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,包括源漏电极、半导体层、遂穿层,浮栅层,栅绝缘层,栅电极,柔性塑料衬底。
优选地,所述隧穿层采用的是高绝缘性聚合物聚苯乙烯。
优选地,所述电荷捕获层采用的是对电子和空穴具有不同捕获能力的小分子和聚合物。
优选地,所述栅绝缘层交联聚合物选自聚乙烯醇、聚对乙烯基苯酚、氰乙基普鲁兰多糖。
优选地,所述隧穿层材料和电荷捕获层材料是通过溶液掺杂的方式制备而成,该混合溶液与栅绝缘层均采用旋涂的方式实现。
本发明还提出上述浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的制备方法,包括如下步骤:
(1)配置交联聚合物溶液:采用酸酐类化合物作交联剂与聚对乙烯基苯酚进行交联反应,选用高溶解度含酯溶剂,选用基于该聚合物单体的有机碱做催化剂,配置成浓度为20mg/ml的溶液;
(2)配置浮栅和隧穿层的混合溶液,将富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯按照一定的比例溶于甲苯溶剂中,聚苯乙烯的浓度5mg/ml;
(3)选择150μm塑料PET衬底作为基片,将基片清洗干净后蒸镀厚度约为250nm的铝电极;
(4)在铝电极表面旋涂步骤(1)配置好的20mg/ml的交联聚合物聚对乙烯基苯酚溶液,厚度约为30-40nm;然后在其上旋涂作为浮栅和隧穿层的混合溶液,厚度为15-20nm;
(5)将旋涂完的片子放入真空烘箱中退火2小时,之后冷却1小时;
(6)在绝缘层上真空蒸镀半导体材料和源漏电极。
优选地,步骤(1)中所述高绝缘性聚合物溶液为聚对乙烯基苯酚,交联剂为4,4'-(六氟异亚丙基)二酞酸酐,所述溶剂为丙二醇甲醚醋酸酯,所述催化剂为三乙胺。
优选地,步骤(4)中所述的旋涂工艺主要是先旋涂交联聚合物聚对乙烯基苯酚溶液4000转1分钟后再继续旋涂富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯的混合溶液3000转40秒。
优选地,步骤(6)所述真空蒸镀半导体材料为并五苯,蒸镀速率为真空度必须控制在5×10-4pa以下,采用晶振控制厚度在50-70nm;步骤(6)所述真空蒸镀源漏电极为铜,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,采用晶振控制厚度在30-40nm。
下面通过一个具体的实施例,对本发明一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器及其制备方法作详细描述。
实施例:
(1)配置交联聚对乙烯基苯酚(PVP)溶液、富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯混合溶液。交联PVP采用4,4'-(六氟异亚丙基)二酞酸酐(HDA)作为交联剂这个,PVP与HDA质量比为10:1,HDA为6mg,PVP为60mg;采用2ml丙二醇甲醚醋酸酯(PGMEA)做溶剂;三乙胺做催化剂,配置成3μl/ml(三乙胺溶于PGMEA)浓度的催化溶液,使用1ml上述催化溶液;最终配置成PVP浓度为20mg/ml的溶液;富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯混合溶液,其中PS:944:C60=30:1:1,且PS浓度为5mg/ml。
(2)将150μm塑料PET衬底作为基片依次用丙酮、乙醇、去离子水各超声清洗10分钟之后放入120℃的烘箱中烘干。
(3)在干净的基片表面蒸镀250纳米厚的铝电极。
(4)旋涂步骤(1)配置好的交联PVP溶液,转速为4000转/分,旋转60s,厚度控制在30-40nm;再旋涂富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯的混合溶液,转速为3000转/分,旋转40秒,厚度控制在15-20nm。
(5)将旋涂完的片子放入100℃的氮气箱中烘干2小时,再冷却1小时左右取出。
(6)真空蒸镀并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa,采用晶振控制厚度在50nm左右;
(7)加上掩膜板,真空蒸镀金电极,金电极的蒸镀环境与并五苯一样,蒸镀速率为采用晶振控制厚度在30nm左右。掩模板的沟道宽度为2000μm,长度为100μm。
对于传统意义上的浮栅型柔性低电压场效应晶体管存出器而言,其电气结构连接图主要如图1(a)所示。在本发明中,由于将作为浮栅层的捕获电荷材料与隧穿层材料进行掺杂,故形成了浮栅层和隧穿层的混合界面,如图1(b)所示。制备完的电学性质由吉时利4200半导体分析仪器测出,绘制成的转移特性曲线如图2所示,迁移率达到0.42cm2/Vs,开关比达104,阈值电压在-5V以内。图3是该双浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的输出曲线,从该曲线可以看出,随着栅电压的增加,输出电流逐渐增加并趋于饱和,表现出很好的p型场效应特性。除此之外,对其写入和擦除状态的存储曲线进行测试,如图5所示,发现在10V加光的写入电压下,有接近4.5V的存储窗口。相比之下,单浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,即只将富勒烯C60与聚苯乙烯进行掺杂,却只能表现出一次写入多次擦除的过程,很难实现较好的读写擦循环,如图4所示。该双浮栅结构器件不仅弥补了单浮栅器件一次写入多次擦除的不足还有着较好的读写擦循环和维持时间,其中维持时间可达10000s,如图6、7所示。紧接着对其柔性耐受性进行测试,发现在弯曲1000次后器件仍表现出较好的晶体管特性和存储特性,如图8、9所示。
以上所述仅为本发明的一个具体实施例,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,包含在半导体层上通过真空蒸镀工艺形成的源极、漏极,半导体层以下依次为隧穿层、浮栅层、电荷阻挡层、栅电极和柔性塑料衬底,其特征在于,所述的电荷阻挡层采用的是高绝缘性交联聚合物,并且通过小分子掺杂工艺和溶液加工的方式在电荷阻挡层的上表面形成一个隔离层,同时实现浮栅层和隧穿层的功能。
2.根据权利要求1所述的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,其特征在于所述高绝缘性交联聚合物的溶液是通过采用酸酐类化合物作交联剂与聚对乙烯基苯酚进行交联反应形成的。
3.根据权利要求1所述的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,其特征在于所述小分子为富勒烯。
4.根据权利要求3所述的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器,其特征在于所述小分子掺杂工艺还使用了光稳定剂944,其与富勒烯混合来实现电荷的写入与擦除。
5.一种制备根据权利要求1所述的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的方法,其特征在于包含如下步骤:
(1)配置高绝缘性交联聚合物溶液:采用酸酐类化合物作交联剂与聚对乙烯基苯酚进行交联反应,选用高溶解度含酯溶剂和基于该聚合物单体的有机碱做催化剂,配置成浓度为20mg/ml的交联聚合物溶液;
(2)配置浮栅和隧穿层的混合溶液:将富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯按照一定的比例溶于甲苯溶剂中,聚苯乙烯的浓度5mg/ml;
(3)选择150μm塑料PET衬底作为基片,将基片清洗干净后蒸镀厚度约为250nm的铝电极;
(4)在铝电极表面旋涂步骤(1)配置好的20mg/ml的交联聚合物溶液,厚度约为30-40nm,然后在其上旋涂作为浮栅层和隧穿层的混合溶液,厚度为15-20nm;
(5)将旋涂完的片子放入真空烘箱中退火2小时,再冷却1小时取出;
(6)在绝缘层上真空蒸镀半导体材料和源漏电极。
6.根据权利要求5所述的浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的制备方法,其特征在于,步骤(1)中所述高绝缘性交联聚合物溶液为聚对乙烯基苯酚,交联剂为4,4'-(六氟异亚丙基)二酞酸酐,所述溶剂为丙二醇甲醚醋酸酯,所述催化剂为三乙胺。
7.根据权利要求5所述浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的制备方法,其特征在于,步骤(4)中所述的旋涂工艺主要是先旋涂交联聚合物聚对乙烯基苯酚溶液4000转1分钟后,再继续旋涂富勒烯C60与光敏剂944以及聚苯乙烯的混合溶液3000转40秒。
8.根据权利要求5所述浮栅型柔性低电压有机场效应晶体管存储器的制备方法,其特征在于,步骤(6)所述真空蒸镀半导体材料为并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,采用晶振控制厚度在50-70nm;步骤(6)所述真空蒸镀源漏电极为铜,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,采用晶振控制厚度在30-40nm。
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