CN106677863B - 非热等离子体强化尿素-SCR脱除NOx的系统和方法 - Google Patents

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Abstract

非热等离子体强化尿素‑SCR脱除NOx的系统和方法，属于柴油机尾气排放污染物控制技术领域。本发明在柴油机排气管尿素喷入点之后、SCR脱硝反应器之前设置非热等离子体/催化反应器，其中非热等离子体借助填充式介质阻挡放电产生，填充的放电介质为能催化尿素分解的催化剂，在柴油机排气温度较低(100～200℃)时启动放电产生非热等离子体以强化尿素的催化分解以及预氧化尾气中部分NO，有效解决了柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷运行时尿素分解不彻底、SCR脱硝效率低的问题，实现了在宽排气温度窗口(100～550℃)内高效脱除柴油车尾气中的NOx。

Description

非热等离子体强化尿素-SCR脱除NOx的系统和方法
技术领域
本发明涉及一种非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的系统和方法，具体地说是一种利用非热等离子体强化低温工况下尿素催化分解制氨以及预氧化尾气中部分NO以提高尿素-SCR低温脱除柴油车尾气中NOx效率的系统和方法，属于柴油机尾气排放污染物控制技术领域。
技术背景
为改善燃油经济性，柴油发动机通常在贫燃(富氧)条件下运行，排放的尾气中含有过量的O2(一般高于5％)和较高浓度的NOx(主要是NO)。目前我国柴油车保有量仅占汽车总保有量的百分之十几，但排放的NOx接近汽车排放总量的70％。为了消除污染，满足日益严格的排放标准，在机内净化的基础上采用高效的尾气后处理技术减少柴油车NOx排放势在必行。
氨选择性催化还原(NH3-SCR)被认为是最有希望广泛应用于柴油车尾气脱硝的技术。其中还原剂氨气可直接来源于液氨，也可通过氨水或尿素间接制备。由于液氨和氨水具有爆炸性、强腐蚀性和较大的毒性，运输与储存均存在安全隐患，目前已开发的柴油车尾气脱硝系统主要采用安全性更高的尿素(水溶液)作为NH3的来源。通常认为，尿素水溶液(AdBlue，含32.5wt.％尿素)喷入到高温排气管中时，水分快速蒸发，而尿素发生热分解反应生成NH3和HNCO(异氰酸)；HNCO在气相中非常稳定，但在特定的催化剂(水解催化剂)表面能快速发生水解反应，生成NH3和CO2。在尿素水解催化剂下游的SCR催化剂表面，尿素分解形成的NH3将尾气中的NOx还原成N2和H2O。
虽然尿素-SCR脱硝技术已在欧美国家重型柴油车尾气脱硝中获得实验性应用，但该技术的推广尚面临柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷状况下排气温度远低于200℃时尿素难以分解以及NOx还原效率低的瓶颈问题。Catalysis Science&Technology 3(2013)942-951中的研究表明，ZrO2、TiO2、Al2O3等催化剂可同时催化尿素热解与HNCO水解产氨过程，但由于尿素热解过程是速控步骤，实现尿素完全分解制氨尚需反应温度高于200℃。
非热等离子体由于具有低温(室温)下引发各类化学反应以及激活催化剂的特性，近年来得到广泛关注。通过在SCR反应器之前增设等离子体预处理装置氧化尾气中部分NO为NO2，使NO和NO2摩尔比接近1:1以实现快速SCR脱硝是解决低温下NOx还原效率低的有效途径。中国专利CN 101344026B中公开了一种低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，低温工况下(100～250℃)借助介质阻挡放电产生的OH、HO2、O和O3等活性基团氧化尾气中的部分NO为NO2，从而提高低温下SCR脱硝的效率，实现在100～550℃的宽温度窗口内高效降低NOx排放，但该系统仅仅是对尾气的预氧化，未涉及如何解决低温下尿素分解制氨效率低的问题。
本发明将非热等离子体与尿素分解催化剂相结合，利用等离子体中的大量高活性物种同时作用于气体(含喷入的尿素)及催化剂，通过这种方法强化低温下尿素的催化分解以及预氧化尾气中的部分NO，保证柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷状况下尿素-SCR系统正常运行，实现在宽排气温度窗口(100～550℃)内高效脱除柴油车尾气中的NOx，对于推动尿素-SCR技术在柴油车尾气脱硝中的实际应用具有重要的现实意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的系统和方法，在柴油机排气低温工况下，利用非热等离子体强化尿素的催化分解以及预氧化尾气中的部分NO，大幅度提高尿素-SCR在柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷状况下NOx的转化效率。
本发明的技术方案为：
一种非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的系统，其特征在于，在柴油机排气管尿素喷入点之后、SCR脱硝反应器之前设置非热等离子体/催化反应器，其中非热等离子体借助填充式介质阻挡放电产生，填充的放电介质为能催化尿素分解的催化剂，选自ZrO2、TiO2、Al2O3等；非热等离子体/催化反应器进出口用法兰与柴油机排气管相连接；本发明的非热等离子体/催化反应器采用的填充式介质阻挡放电反应器为同轴式反应器，主要由刚玉管、紧密缠绕在刚玉管外侧的不锈钢网低压电极、置于刚玉管轴心处且与刚玉管同轴的不锈钢棒高压电极、填充于刚玉管内壁与不锈钢棒高压电极之间的尿素分解催化剂、高压高频电源、电源控制开关、温度传感器构成；刚玉管的两端分别为非热等离子体/催化反应器进出口；不锈钢网低压电极的长度决定非热等离子体/催化反应器的有效放电区域长度，催化剂完全置于放电区域内；高压高频电源的输出端通过高压接线柱与不锈钢棒高压电极电连接；温度传感器安装在SCR反应器的出口端，温度传感器的信号输出端通过电源控制开关与高压高频电源电连接；通过温度传感器控制电源控制开关自动开闭高压高频电源；通过调节高压高频电源输出的电压和频率调节输入非热等离子体/催化反应器的放电功率。
SCR脱硝反应器中设有SCR催化剂。
采用上述系统进行非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的方法，其特征在于，低排气温度(100～200℃)下启动放电产生非热等离子体以强化尿素的催化分解以及预氧化尾气中部分NO；高排气温度(＞200℃)下关闭放电，尿素直接催化分解产氨；经非热等离子体/催化预处理后的排气进入SCR反应器以完成NOx的还原。
当柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷运行时，低于200℃的排气携带喷入的尿素液滴通过非热等离子体/催化反应器，温度传感器控制电源控制开关自动开启高压高频电源，使尿素分解催化剂颗粒间隙中发生强烈放电，产生高浓度的非热等离子体，强化尿素催化分解制氨的同时借助有氧气氛下放电产生的OH、HO2、O和O3等活性基团氧化尾气中的部分NO，增加NOx中NO2所占的比例，尿素分解形成的NH3与NOx(主要是NO和NO2)一同进入SCR反应器中，即可在SCR催化剂的作用下将NOx还原成N2和H2O。
当柴油机排气温度高于200℃时，排气携带喷入的尿素液滴通过非热等离子体/催化反应器，温度传感器控制电源控制开关自动关闭高压高频电源以节约能耗，尿素在尿素分解催化剂的作用下发生分解，生成的NH3与尾气中的NOx(主要是NO)一同进入SCR反应器中，在SCR催化剂的作用下将NOx还原成N2和H2O。借助非热等离子体的强化作用有效解决了柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷运行时尿素分解不彻底、SCR脱硝效率低的问题，实现了在宽排气温度窗口(100～550℃)内高效脱除柴油车尾气中的NOx。
本发明有以下几个优点：
1、在柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷运行时借助非热等离子体强化尿素催化分解制氨的同时预氧化尾气中的部分NO，大幅度提高了尿素-SCR在低排气温度(100～200℃)下还原NOx的效率，从而达到在宽排气温度窗口(100～550℃)内高效脱除柴油车尾气中NOx的目的。
2、柴油机正常运行排气温度高于200℃时自动关闭放电电源，仅利用排气余热实现尿素的催化分解及NOx的还原，有利于节约能耗。
3、通过对现有尿素-SCR系统进行简单改造即可实施本发明，易于推广使用。
附图说明
图1为本发明非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx装置示意图。
图2为本发明非热等离子体/催化反应器结构示意图。
图中，1为尿素喷射装置，2为非热等离子体/催化反应器，3为尿素分解催化剂，4为高压高频电源，5为电源控制开关，6为SCR反应器，7为温度传感器，8为不锈钢棒高压电极，9为刚玉管，10为不锈钢网低压电极。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的具体实施作进一步描述。但本发明并不限于以下实施例。
实施例1
如图1所示，在柴油机排气管尿素喷入点之后、SCR脱硝反应器之前设置非热等离子体/催化反应器，其中非热等离子体借助填充式介质阻挡放电产生，填充的放电介质为具有催化尿素分解活性的催化剂，选自ZrO2、TiO2、Al2O3等；非热等离子体/催化反应器进出口用法兰与排气管相连接；低排气温度(100～200℃)下启动放电产生非热等离子体以强化尿素的催化分解以及预氧化尾气中部分NO；高排气温度(＞200℃)下关闭放电，尿素直接催化分解产氨；经非热等离子体/催化预处理后的排气进入SCR反应器以完成NOx的还原。
本发明的非热等离子体/催化反应器采用的填充式介质阻挡放电反应器为同轴式反应器，主要由刚玉管、紧密缠绕在刚玉管外侧的不锈钢网低压电极、置于刚玉管轴心处且与刚玉管同轴的不锈钢棒高压电极、填充于刚玉管内壁与不锈钢棒高压电极之间的尿素分解催化剂、高压高频电源、电源控制开关、温度传感器构成；刚玉管的两端分别为非热等离子体/催化反应器进出口；不锈钢网低压电极的长度决定非热等离子体/催化反应器的有效放电区域长度，催化剂完全置于放电区域内；高压高频电源的输出端通过高压接线柱与不锈钢棒高压电极电连接；温度传感器安装在SCR反应器的出口端，温度传感器的信号输出端通过电源控制开关与高压高频电源电连接；通过温度传感器控制电源控制开关自动开闭高压高频电源；通过调节高压高频电源输出的电压和频率调节输入非热等离子体/催化反应器的放电功率。
当柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷运行时，低于200℃的排气携带喷入的尿素液滴通过非热等离子体/催化反应器，温度传感器控制电源控制开关自动开启高压高频电源，使尿素分解催化剂颗粒间隙中发生强烈放电，产生高浓度的非热等离子体，强化尿素催化分解制氨的同时借助有氧气氛下放电产生的OH、HO2、O和O3等活性基团氧化尾气中的部分NO，增加NOx中NO2所占的比例，尿素分解形成的NH3与NOx(主要是NO和NO2)一同进入SCR反应器中，即可在SCR催化剂的作用下将NOx还原成N2和H2O。
当柴油机排气温度高于200℃时，排气携带喷入的尿素液滴通过非热等离子体/催化反应器，温度传感器控制电源控制开关自动关闭高压高频电源以节约能耗，尿素在尿素分解催化剂的作用下发生分解，生成的NH3与尾气中的NOx(主要是NO)一同进入SCR反应器中，在SCR催化剂的作用下将NOx还原成N2和H2O。
采用Al2O3作为尿素分解催化剂进行的尿素分解测试结果表明，非热等离子体协同Al2O3可在100℃的低温下高效分解尿素，无论放电气氛中是否存在O2，尿素分解主要产物皆为NH3和CO2。采用Al2O3作为尿素分解催化剂、V2O5-MO3/TiO2作为SCR催化剂进行的柴油车尾气脱硝测试结果表明，排气温度在100～200℃之间时，开启放电产生非热等离子体可大幅提高NOx的脱除效率，放电功率不低于30W时，NOx去除率不低于90％。借助非热等离子体的强化作用有效解决了柴油机冷启动、怠速(市区行驶)以及低负荷运行时尿素分解不彻底、SCR脱硝效率低的问题，实现了在宽排气温度窗口(100～550℃)内高效脱除柴油车尾气中的NOx。

Claims (5)

1.一种非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的系统，其特征在于，在柴油机排气管尿素喷入点之后、SCR脱硝反应器之前设置非热等离子体/催化反应器，其中非热等离子体借助填充式介质阻挡放电产生，填充的放电介质为能催化尿素分解的催化剂；非热等离子体/催化反应器进出口用法兰与柴油机排气管相连接；非热等离子体/催化反应器采用的填充式介质阻挡放电反应器为同轴式反应器，主要由刚玉管、紧密缠绕在刚玉管外侧的不锈钢网低压电极、置于刚玉管轴心处且与刚玉管同轴的不锈钢棒高压电极、填充于刚玉管内壁与不锈钢棒高压电极之间的尿素分解催化剂、高压高频电源、电源控制开关、温度传感器构成；刚玉管的两端分别为非热等离子体/催化反应器进出口；不锈钢网低压电极的长度决定非热等离子体/催化反应器的有效放电区域长度，催化剂完全置于放电区域内；高压高频电源的输出端通过高压接线柱与不锈钢棒高压电极电连接；温度传感器安装在SCR反应器的出口端，温度传感器的信号输出端通过电源控制开关与高压高频电源电连接；通过温度传感器控制电源控制开关自动开闭高压高频电源；通过调节高压高频电源输出的电压和频率调节输入非热等离子体/催化反应器的放电功率。
2.按照权利要求1所述的一种非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的系统，其特征在于，SCR脱硝反应器中设有SCR催化剂。
3.按照权利要求1所述的一种非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的系统，其特征在于，填充的尿素分解催化剂选自ZrO2、TiO2、Al2O3。
4.采用权利要求1-3任一项所述的系统进行非热等离子体强化尿素-SCR脱除柴油车尾气中NOx的方法，其特征在于，低排气温度100～200℃下启动放电产生非热等离子体以强化尿素的催化分解以及预氧化尾气中部分NO；高排气温度＞200℃下关闭放电，尿素直接催化分解产氨；经非热等离子体/催化预处理后的排气进入SCR反应器以完成NOx的还原。
5.按照权利要求4所述的方法，其特征在于，当柴油机冷启动、怠速以及低负荷运行时，低于200℃的排气携带喷入的尿素液滴通过非热等离子体/催化反应器，温度传感器控制电源控制开关自动开启高压高频电源，使尿素分解催化剂颗粒间隙中发生强烈放电，产生高浓度的非热等离子体，强化尿素催化分解制氨的同时借助有氧气氛下放电产生的OH、HO2、O和O3活性基团氧化尾气中的部分NO，增加NOx中NO2所占的比例，尿素分解形成的NH3与NOx一同进入SCR反应器中，NOx主要是NO和NO2，即可在SCR催化剂的作用下将NOx还原成N2和H2O；
当柴油机排气温度高于200℃时，排气携带喷入的尿素液滴通过非热等离子体/催化反应器，温度传感器控制电源控制开关自动关闭高压高频电源，尿素在尿素分解催化剂的作用下发生分解，生成的NH3与尾气中的NOx一同进入SCR反应器中，NOx主要是NO，在SCR催化剂的作用下将NOx还原成N2和H2O。
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