CN101344026B - 低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统 - Google Patents

低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统 Download PDF

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Abstract

低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，属于柴油机尾气排气污染物控制技术领域。本发明采用低温工况下DBD反应器和SCR反应器联合使用，其中DBD反应器采用同轴式介质阻挡放电反应器，其安全性能好，结构简单，放电稳定、均匀、漫散，并能有效降低介质阻挡放电所需的能耗。低温等离子体过程取代贵金属催化氧化过程对NO进行预氧化，实现了在100℃～550℃的宽温度窗口内降低NOx，可以避免使用贵金属催化剂，同时也有效解决了催化剂硫中毒问题。该系统适用于我国高硫份柴油，可以大幅度提高NH3-SCR在柴油机低温冷启动或怠速时NOx的转化效率。

Description

低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统
所属技术领域：
本发明涉及NH3-SCR(氨气-选择性催化还原)净化柴油机NOx的系统，特别是一种柴油机排气温度在低温区间内的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，属于柴油机尾气排放污染物控制技术领域。
背景技术：
柴油机排放产物中的颗粒(PM)与氮氧化物(NOx)存在先天的“折衷(trade-off)”效应。鉴于现有的柴油机技术水平，仅仅依靠柴油机机前、机内措施很难大幅度同时降低NOx和PM排放。国际上普遍认为要使车用柴油机NOx和PM排放同时达到欧IV及以上排放标准，必须采用机内机外控制相结合的方法。目前已经在欧美柴油车上得到应用的是优化缸内燃烧+SCR技术和废气再循环(EGR)+柴油机颗粒捕集器(DPF)系统，二者可以满足欧IV或US2007排放标准。
尽管EGR+DPF可以使柴油车达到欧IV排放要求，并且满足欧V对PM的排放限值，但不能满足将来欧V排放法规对NOx的排放要求，而且该技术需要以牺牲燃油经济性为代价。而结合优化缸内燃烧的NH3-SCR技术，由于其具有在不降低发动机效率前提下，能大幅度降低NOx，并能使NOx催化转换效率高达90％以上，而且在温度变化范围较大的情况下保证较高的NOx转换率，有较好燃油经济性，油耗可节省5％～7％，对燃油品质相对不敏感，尤其是对硫毒副作用的高抗性以及催化剂活性高、对水蒸气稳定性好等优点，因此被认为在富氧条件下最具发展前途的降低柴油机NOx的方法。
目前在欧美国家，NH3-SCR系统主要包括SCR反应器、还原剂存储装置、还原剂喷射装置、电控单元(ECU)等。其中SCR反应器、还原剂存储装置、还原剂喷射装置、尿素供给及控制技术在内的主体技术已经取得了突破，并已经开始实验性应用。但是，SCR技术在许多方面还有许多不足之处，如NH3-SCR只有在高温区(250℃～550℃)才能对NOx有较大的催化转化效率，在低温区(100℃～250℃)催化剂的活性相当低，对NOx的催化转化效果很差，导致柴油车冷启动或怠速工况时，由于排气温度低，NO与NH3反应还原NOx效率很低，因此，在城市路况下，NOx排放很难达到预期的目标，近年来国外研究发现，采用了在SCR反应器前增加柴油机预氧化催化装置(DOC)，部分氧化在柴油机尾气NOx中占绝大部分的NO，使柴油车尾气中NO和NO2摩尔比接近1∶1，实现快速SCR法，使NOx低温还原效率低的问题得到缓解，虽然快速SCR技术是解决低温工况下NOx还原效率低的根本途径，国外预氧化装置一般采用Pt等贵金属催化剂，但其只适用于国外排放法规所限制的硫含量低于15ppm的低硫燃油，而在我国，目前柴油硫含量达到甚至超过500ppm，如此高的硫含量会使得柴油机预氧化催化剂中毒，从而快速SCR过程难以可靠实现。因此要把这项技术应用到我国，还必须面临柴油中含硫量高的问题。
发明内容：
为了克服已有技术的不足和缺陷，本发明提出一种低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统。
本发明的目的就在于提供一种低温等离子体预氧化取代催化剂预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx排放的系统，在柴油机排气低温工况下，采用低温等离子体介质阻挡放电(DBD)反应器和SCR反应器联合使用，低温等离子体过程取代贵金属催化氧化功能对NO进行预氧化，可以避免使用贵金属催化剂，同时也解决了催化剂硫中毒问题。该系统适用于我国高硫份柴油，可以大幅度提高NH3-SCR在柴油机低温冷启动或怠速时NOx的转化效率。
本发明是通过以下技术方案实现的：本发明包括高压高频脉冲电源，电源控制开关，DBD反应器，SCR反应器，温度传感器，其中DBD反应器为一同轴式介质阻挡放电反应器，其安全性好，结构简单，放电稳定、均匀、漫散，该反应器是由墙板铝，铝棒，不锈钢芯棒低压电极，外密封圈，内密封圈，高压接线柱，浮动定心多孔板，外密封法兰，刚玉管，不锈钢网高压电极，支架螺栓，密封法兰螺栓，进气管，出气管构成，其中2块墙板铝和4根铝棒通过支架螺栓连接成铝棒支架，两块墙板铝中心打通孔，刚玉管两端分别置于两块墙板铝中心通孔内，刚玉管比一般介电质耐高压、高频与高温；中间段加工成螺旋状的不锈钢芯棒低压电极置于刚玉管的轴心处，该种结构的低压电极产生的等离子体均匀、稳定、散漫；不锈钢网高压电极紧密缠绕在刚玉管外侧，不锈钢网高压电极的长度决定DBD反应器的有效放电区域长度；浮动定心多孔板为不锈钢圆形薄板，其中心开圆孔，在薄板外圆和中心圆孔之间的板上均匀开有相同大小8个小圆孔，8个小圆孔均与中心圆孔外切并与外圆内切，两块浮动定心多孔板分别置于刚玉管两端内并套在不锈钢芯棒低压电极两端，两块浮动定心多孔板和不锈钢芯棒低压电极通过螺帽固定，在刚玉管与不锈钢芯棒低压电极之间形成气体放电间隙；在DBD反应器两端均安装外密封法兰与内密封法兰，并通过外密封圈和内密封圈以及密封法兰螺栓固定密封；DBD反应器进气管一端与左端外密封法兰螺纹连接，另一端与柴油机排气管相连；DBD反应器出气管一端与右端外密封法兰螺纹连接，另一端与SCR反应器进气口连接，SCR反应器出气口与大气相通。高压高频脉冲电源的输出端通过高压接线柱与不锈钢网高压电极电连接，温度传感器安装在SCR反应器的后端，温度传感器的信号输出端通过电源控制开关与高压高频脉冲电源电连接，高压接线柱固定在铝棒支架的绝缘板上。
高压高频脉冲电源发出频率、电压均可调的交流高压高频脉冲电压施加于DBD反应器，以获得合适的DBD反应器输入功率，实现对柴油机尾气中NO的预氧化，通过温度传感器控制电源控制开关自动开闭高压高频脉冲电源。
当柴油机低温冷启动或怠速时，低于250℃的排气通过DBD反应器，温度传感器控制电源控制开关自动开启高压高频脉冲电源，由高压高频脉冲电源在DBD反应器中利用介质阻挡放电产生的高浓度低温等离子体，在低温等离子气体放电间隙区与高能电子发生碰撞，产生相应的氧化能力极强的OH基，HO2基、O基和O3等活性基团，这些活性基团可以将柴油机尾气中占NOx排放绝大部分的NO部分氧化成NO2，另外，柴油机尾气中剩余的碳氢化合物(HCS)在DBD反应器中产生的醛类物质也可把NO氧化成NO2，使柴油机尾气中NO与NO2的摩尔比接近为1∶1，即可在SCR反应器中与32.5％尿素水溶液分解的NH3在催化剂的共同作用下通过快速SCR反应将NOx催化还原成无害的N2和H2O。
当柴油机排气温度高于250℃时，温度传感器控制电源控制开关自动关闭高压高频脉冲电源以节约能耗，利用SCR反应器单独作用实现NH3-SCR高效率降低NOx排放，从而利用低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR实现了在100℃～550℃的宽温度窗口内降低NOx，而且采用在低温工况下DBD反应器和SCR反应器联合使用，低温等离子体过程取代贵金属催化氧化功能对NO进行预氧化，可以避免使用贵金属催化剂，也有效解决了催化剂硫中毒问题。
本发明的有益效果：
1、在柴油机低温冷启动或怠速时用低温等离子体介质阻挡放电预氧化NO，大幅度提高了柴油机排气低温工况下(100℃～250℃)NOx的催化还原效率，从而达到利用低温等离子体协同NH3-SCR实现了在100℃～550℃柴油机排温的宽温度窗口内大幅度降低NOx的目的；
2、低温等离子体介质阻挡放电预氧化过程具有选择氧化性能，对NO氧化速率比对SO2的氧化速率高得多，因此能抑制硫酸盐的生成，减少硫酸铵等颗粒物的生成，避免SCR反应器催化剂被硫酸铵等颗粒物覆盖而发生物理失效，因此对燃油品质(含硫量)要求低；
3、柴油机尾气中剩余碳氢化合物(HCS)在低温等离子体中产生的醛类物质可把NO氧化成NO2。因此，用低温等离子体过程取代贵金属Pt等催化氧化功能，对NO进行预氧化，可避免使用贵金属催化剂，也有效解决了催化剂硫中毒问题；
4、低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR对柴油机NOx排放净化时间短、效率高且安全可靠，低温等离子体电源能量消耗少，对柴油机动力性、经济性影响不大；
5、该系统装置构造简单，重量和体积较小，安装时不需要对车辆进行大的改装，易于与不同车辆匹配。
附图说明：
图1为本发明辅助NH3-SCR净化柴油机NOx系统的原理示意图。
图2为本发明DBD反应器结构示意图。
图3为本发明浮动定心多孔板、刚玉管、不锈钢芯棒低压电极、不锈钢网高压电极之间结构示意图。
图中，1高压高频脉冲电源，2电源控制开关，3 DBD反应器进气管，4 DBD反应器，5 DBD反应器出气管，6 SCR反应器进气口，7 SCR反应器，8温度传感器，9 SCR反应器出气口，10外密封圈，11内密封圈，12铝棒支架，13高压接线柱，14密封法兰螺栓，15浮动定心多孔板，16外密封法兰，17支架螺栓，18刚玉管，19不锈钢网高压电极，20不锈钢芯棒低压电极，21内密封法兰，22墙板铝。
具体实施方式：
下面结合附图对本发明的具体实施作进一步描述。
如图1、图2、图3所示，本发明包括：高压高频脉冲电源1，电源控制开关2，DBD反应器4，SCR反应器7，温度传感器8，其中DBD反应器4为一同轴式介质阻挡放电反应器，该反应器由墙板铝22，铝棒，不锈钢芯棒低压电极20，外密封圈10，内密封圈11，高压接线柱13，浮动定心多孔板15，外密封法兰16，刚玉管18，不锈钢网高压电极19，支架螺栓17，内密封法兰21，密封法兰螺栓14，进气管3，出气管5构成。其中2块墙板铝22和4根铝棒通过支架螺栓17连接成铝棒支架12，墙板铝22是厚度为10mm，边长为150mm的正方形铝板，两块墙板铝22中心均开有直径为25mm的通孔，刚玉管18两端分别置于两块墙板铝22中心通孔内，刚玉管采用Al2O3作为材质，其内径为20mm，外径为25mm，长度为276mm；等效直径为14mm，长度为280mm、中间段加工成螺旋状的不锈钢芯棒低压电极20置于刚玉管18的轴心处；不锈钢网高压电极19紧密缠绕在刚玉管18外侧，不锈钢网高压电极19的长度为10mm～150mm，其长度决定DBD反应器4的有效放电区域长度；浮动定心多孔板15是直径为20mm的不锈钢圆形薄板，其中心开有直径为14mm的圆孔，在薄板外圆和中心圆孔之间的板上均匀开有相同大小的8个小圆孔，8个小圆孔均与中心圆孔外切并与外圆内切，两块浮动定心多孔板15分别置于刚玉管18两端内并套在不锈钢芯棒低压电极20两端，两块浮动定心多孔板15和不锈钢芯棒低压电极20通过螺帽固定，在刚玉管18与不锈钢芯棒低压电极20之间形成2mm的气体放电间隙；在DBD反应器4两端均安装外密封法兰16与内密封法兰21，并通过外密封圈10和内密封圈11以及密封法兰螺栓14固定密封；DBD反应器进气管3的一端与左端外密封法兰16螺纹连接，另一端与柴油机排气管相连；DBD反应器出气管5的一端与右端外密封法兰16螺纹连接，另一端与SCR反应器进气口6连接，SCR反应器出气口9与大气相通；高压高频脉冲电源1的输出端通过高压接线柱13与不锈钢网高压电极19电连接，温度传感器8安装在SCR反应器7的后端，温度传感器8的信号输出端通过电源控制开关2与高压高频脉冲电源1电连接，高压接线柱13固定在铝棒支架12的绝缘板上。
高压高频脉冲电源1发出频率、电压均可调的交流脉冲电压施加于DBD反应器4，以获得合适的DBD反应器4的输入功率，实现对柴油机尾气中NO的预氧化，通过温度传感器8控制电源控制开关2自动开闭高压高频脉冲电源1。高压高频脉冲电源1的功率为：1KVA，重复可调频率范围为：5KHz～25KHz，中心频率为：10KHz，可调脉冲上升时间微秒级。
当柴油机低温冷启动或怠速时，低于250℃的排气通过DBD反应器4，温度传感器8控制电源控制开关2自动开启高压高频脉冲电源1，由高压高频脉冲电源1在DBD反应器4中利用介质阻挡放电产生的高浓度低温等离子体，在低温等离子气体放电间隙区与高能电子发生碰撞，产生相应的氧化能力极强的OH基，HO2基、O基和O3等活性基团，这些活性基团可以将柴油机尾气中占NOx排放绝大部分的NO部分氧化成NO2，另外，柴油机尾气中剩余的碳氢化合物(HCS)在DBD反应器4中产生的醛类物质也可把NO氧化成NO2，使柴油机尾气中NO与NO2的摩尔比接近为1∶1，即可在SCR反应器7中与32.5％尿素水溶液分解的NH3在催化剂的共同作用下通过快速SCR反应将NOx催化还原成无害的N2和H2O。
当柴油机排气温度高于250℃时，温度传感器8控制电源控制开关2自动关闭高压高频脉冲电源1以节约能耗，利用SCR反应器7单独作用，实现NH3-SCR高效率降低NOx排放，从而利用低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR实现了在100℃～550℃的宽温度窗口内降低NOx，而且采用在低温工况下DBD反应器4和SCR反应器7联合使用，低温等离子体过程取代贵金属催化氧化功能对NO进行预氧化，可以避免使用贵金属催化剂，也有效解决了催化剂硫中毒问题。

Claims (7)

1.一种低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，包括：高压高频脉冲电源(1)、电源控制开关(2)、SCR反应器(7)、温度传感器(8)，其特征在于还包括DBD反应器(4)，DBD反应器(4)为一同轴式介质阻挡放电反应器，该反应器是由墙板铝(22)、铝棒、不锈钢芯棒低压电极(20)、外密封圈(10)、内密封圈(11)、高压接线柱(13)、浮动定心多孔板(15)、外密封法兰(16)、刚玉管(18)、不锈钢网高压电极(19)、支架螺栓(17)、内密封法兰(21)、密封法兰螺栓(14)、进气管(3)、出气管(5)构成；其中2块墙板铝(22)和4根铝棒通过支架螺栓(17)连接成铝棒支架(12)，两块墙板铝(22)中心均开有通孔，刚玉管(18)两端分别置于两块墙板铝(22)中心通孔内，中间段加工成螺旋状的不锈钢芯棒低压电极(20)置于刚玉管(18)的轴心处，不锈钢网高压电极(19)紧密缠绕在刚玉管(18)外侧；浮动定心多孔板(15)是一块不锈钢圆形薄板，其中心开圆孔，在薄板外圆和中心圆孔之间的板上均匀开有相同大小的8个小圆孔，8个小圆孔均与中心圆孔外切并与外圆内切，两块浮动定心多孔板(15)分别置于刚玉管(18)两端内并套在不锈钢芯棒低压电极(20)两端，两块浮动定心多孔板(15)和不锈钢芯棒低压电极(20)通过螺帽固定，在DBD反应器(4)两端均安装外密封法兰(16)与内密封法兰(21)，并通过外密封圈(10)和内密封圈(11)以及密封法兰螺栓(14)固定密封；DBD反应器进气管(3)的一端与左端外密封法兰(16)螺纹连接，另一端与柴油机排气管连接；DBD反应器出气管(5)的一端与右端外密封法兰(16)螺纹连接，另一端与SCR反应器进气口(6)连接；SCR反应器出气口(9)与大气相通；高压高频脉冲电源(1)的输出端通过高压接线柱(13)与不锈钢网高压电极(19)电连接，温度传感器(8)安装在SCR反应器(7)的后端，温度传感器(8)的信号输出端通过电源控制开关(2)与高压高频脉冲电源(1)电连接，高压接线柱(13)固定在铝棒支架(12)的绝缘板上。
2.根据权利要求1所述的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，其特征是所述的高压高频脉冲电源(1)的功率为1KVA，重复可调频率范围为5KHz～25KHz，中心频率为10KHz，可调脉冲上升时间为微秒级。
3.根据权利要求1所述的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，其特征是所述的墙板铝(22)是厚度为10mm，边长为150mm的正方形铝板，墙板铝(22)中心通孔直径为25mm。
4.根据权利要求1所述的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，其特征是所述的浮动定心多孔板(15)是直径为20mm的不锈钢圆形薄板，其中心圆孔的直径为14mm。
5.根据权利要求1所述的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，其特征是所述的不锈钢芯棒低压电极(20)的等效直径为14mm，长度为280mm；刚玉管(18)采用Al2O3作为材质，其内径为20mm，外径为25mm，长度为276mm；不锈钢网高压电极(19)长度为10mm～150mm。
6.根据权利要求1所述的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，其特征是所述的刚玉管(18)与不锈钢芯棒低压电极(20)之间的气体放电间隙为2mm。
7.根据权利要求1所述的低温等离子体预氧化辅助NH3-SCR净化柴油机NOx的系统，其特征是所述的外密封圈(10)和内密封圈(11)均采用柔性石墨密封材料。
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