CN1066350C - 催化剂的除焦方法 - Google Patents

Abstract

在再生器中起始采用空气作为氧化剂通过燃烧将积焦从颗粒上除去。燃烧气体经分离过程从中除去氮气，并将留下的富集二氧化碳循环至再生器，与此同时把基本上为纯氧一起导入再生器。当系统中二氧化碳的含量增加时，导入再生器的空气量逐步减少。最后部分或全部被氧和二氧化碳循环气体取代，并调节氧和二氧化碳的含量以保持反应器中所需的温度。

Description

催化剂的除焦方法

本发明涉及催化剂的再生，更具体地涉及通过燃烧除去失效催化剂上的焦炭。

某些石油精炼过程，诸如催化裂化、催化重整、异构化等均在高温和催化剂的存在下进行。在这些工艺过程中有时催化剂发生结焦，例如焦炭沉积在催化剂上，经过一段时间导致催化剂逐渐失活。为了恢复催化剂的活性，催化剂必须周期性地被再生，通常再生是在高温下在含氧气体，如空气或富氧空气的存在下，通过烧焦完成的。

催化过程可通过各种方法来进行，例如它可用固定床工艺进行，此工艺的催化反应和催化剂再生是在同一容器中进行；也可以是一种催化剂流动的过程，例如移动床或流化床工艺，此工艺催化反应在一个容器中进行，而催化剂再生在另一个容器中进行。催化剂流动工艺优于固定床工艺主要是在移动床工艺中，反应可连续进行，而在固定床工艺中，为了再生催化剂催化反应必须周期性地中断。

在催化剂流动系统中。烃类原料和新的热再生的催化剂以及蒸汽连续地导入反应器。该热的催化剂引起烃类原料反应，由此产生一系列分子量低于烃类原料的有价值的烃类产物。在此反应过程催化剂由于焦炭的沉积而堵塞并失去它的催化活性。将烃类产物和积焦的催化剂分离以及各自离开反应器；将烃类产物送入下游烃类分离单元以回收各种产品，而积炭的催化剂进入催化剂再生器中，对催化剂进行除焦。

再生器中烧去催化剂上焦炭的效果直接决定烃反应(如裂化)步骤完成的质量。再生步骤获得重新活化的催化剂并为烃类裂化的吸热过程提供所需的热量，催化剂在再生过程被加热，该热的催化剂被送入反应器，在该反应器内催化剂与烃类原料接触并导致反应发生。

存在于再生器中含氧气体(如空气)的量决定了催化剂上可烧去的焦炭的量。同时，燃烧过程的动力学和效率也决定了返回反应器中的再活化催化剂上焦炭的稳态浓度，和进入再生器的积焦催化剂上焦炭的量。一般说，催化剂再活化的效率愈高，则它的烃反应活性和选择性愈佳；并且对于加工组分较重、质量较差的原料的能力更强。

在催化剂再生期间一般通过调节进入烧焦区域氧的量来控制烧焦速率。传统上，采用空气作为含氧气体进行催化剂再生。空气中的氮气起着将热从反应区域除去的作用，由此来缓解燃烧。如果需要提高燃烧速率，则增加通过再生区的空气流量。有时这会造成提高通过燃烧区的气流速度这种不合需求的后果，可能导致催化剂过量磨损和流失以及设备过分磨损。为了避免这些影响，目前的一些改进方法集中在采用其它含氧-惰性气体的混合物，例如，氧-二氧化碳混合物，用于催化剂再生。二氧化碳比氮气具有更大的热容量，因此，相同的传热量可以通过比采用氮气较少体积的二氧化碳完成，它意味着进料气体可以是更富含氧的气体。在连续再生工艺(例如流化催化裂化)的情况下，它还具有另一优点，即在给定尺寸的裂化反应器中能加工更多的烃，在FCC单元中采用氧-二氧化碳混合气体揭示在美国专利4,304,659和4,388,218中。在美国专利4,354,925中揭示了采用氧-二氧化碳混合气体再生催化重整的贵金属催化剂。

采用氧-二氧化碳混合物的难点之一是氧和二氧化碳的供应源。氧可以容易地在现场通过氧再生器产生。基于氧-二氧化碳再生工艺的可行性取决于经济地获得二氧化碳的能力。如美国专利4,542,114所述，二氧化碳也可以通过回收燃烧积焦过程中产生的二氧化碳来提供。该专利提出在某些情况下可将稀的二氧化碳输入该系统。

上述已知技术文献讨论了采用纯氧和二氧化碳混合物除焦工艺的操作，但这些已知技术文献未涉及最重要的方面，即，开始是如何获得氧和二氧化碳的有效混合物。本发明提供一种有效和经济的基于氧和二氧化碳的催化剂除焦方法。

本发明提供一种从颗粒物料去除焦炭沉积物的方法，这对于再生用于石油加工操作中的结焦催化剂特别有用。

本方法的第一步是在颗粒物料的存在下用空气燃烧燃料以加热颗粒物料。燃烧产生一种由氮和二氧化碳组成的废气混合物。该废气也常常含有少量其它杂质，例如，二氧化碳和氧化氮。将废气引出再生器，然后导入分离装置，在分离装置中将氮气和废气中的其它组分分离并把氮气排放入大气，或作其它处置。除氮后的余下气流(主要由CO₂组成)全部或部分循环到反应器内，同时将氧气导入反应器。当进入反应器的二氧化碳和氧的体积增加时，进入反应器的空气流量减少。将进入反应器的每一种气体的相对量调节到保持所要求燃烧速率。最后使用氧和二氧化碳循环气替代空气的量达到所需要的程度；然后，将导入反应器的氧气和二氧化碳的量(也可能还有空气)调节至使整个工艺过程最佳化。

从空气操作转换成用氧和二氧化碳操作，可能发生在已用空气作为氧源的系统，或者发生在常温开始操作的系统。在前一种情况下，在颗粒物料上的焦炭将用作产生二氧化碳的燃料，具体的实施的例子可以是间歇或连续方法操作的。

当该从常温启动时，它可以采用新鲜的颗粒物料或平衡颗粒物料，即，上一循环中未积焦或已积焦的颗粒物料。在任何一种情况下，液态或气态烃燃料(例如燃料油)可用于产生二氧化碳并将颗粒物料加热到所需的操作温度。当温度达到焦炭的燃烧点时，可中止使用燃料并用焦炭作为燃料继续此过程。该具体实施例特别适合于连续过程，如，反应过程是流化催化反应过程，刚再生过的催化剂从催化剂再生器导入裂化反应器，而结焦的催化剂从反应器导入再生器。

当系统达到平衡时，氧和二氧化碳混合物或氧、二氧化碳和空气(或其它氧惰性氧化混合物)混合物可用于支持焦炭的燃烧过程。

二氧化碳可通过任一合适的方法(包括吸附、吸收、液化、蒸馏或膜分离)从较轻的组成中分离出来。在较佳的实施例中，采用选自硅胶、活性氧化铝、沸石及其混合物作为吸附剂(其吸附二氧化碳优于吸附废气中的其它组分)的变压吸附(PSA)是有效的分离方法。在最佳的实施例中PSA分离法采用硅胶吸附剂。

在其它较佳的实施例中，颗粒物料是烃的裂化催化剂以及催化剂再生过程是连续工艺过程中的一部分。此连续工艺过程包括引起催化剂积焦的烃类催化过程，以及烧去催化剂上积焦的催化剂再生过程。在本发明的最佳实施例中，该工艺过程是一流化催化裂化工艺过程。

附图为使用本发明方法再生流化裂化催化剂系统的一个具体实施例的示意图。

本发明应用于任何积焦的颗粒物料(包括催化剂颗粒，如流化催化裂化(FCC)催化剂、重整催化剂、焦化催化剂等)的除焦，但本发明将通过对FCC催化剂的再生作进一步的详细说明。

参照附图可更好地理解本发明，对不影响理解本发明的辅助设备，包括阀、压缩机、换热器和废热锅炉等，为了便于讨论本发明已从图中省略。该图表示了一种主要由催化裂化反应器2、催化剂再生器4和氮气分离器6组成的烃类流化床催化裂化系统。

提升式反应器2可以是任何一种流化床催化裂化反应器。在该图中，它表述为一种具有提升部分8和分离部分10的提升型反应器。分离部分10的功能是从结焦的催化剂中分离出裂化后的气体产物。为此目的，在反应器的顶端配置一个或多个旋风分离器(图中未表示)。经旋风分离器分离后，用水蒸汽汽提带有催化剂的烃蒸气。反应器2的下端配置了提升部分8，以及带有烃进料管14和水蒸汽管16的反应物供应管12。经再生的催化剂输送管18提供连接再生器4和反应物供应管12的传输通道。位于提升部分8上端的分离部分10，其顶端具有烃产物出料管20，而其下部具有与再生器4连接的使用过的催化剂输送管22。

再生器4是一种典型的流化床催化剂再生器，它一般配置有一个或多个旋风分离器系统(未表示)。旋风分离器的作用是从再生器废气中回收催化剂。上述装置的设计和操作在流化催化裂化领域中是已知的知识，它们并不形成本发明的部分。

再生器4配置了带有空气供应管26和氧气供应管28的再生器进气管24，以及再生器4侧壁(未表示)也配置了连接一个多个燃料喷嘴的燃料进管30和位于再生器顶端的排气管32。管32连接任选的一氧化碳炉锅68(该一氧化碳锅炉的出口与烟囱管34相连，并通过阀36控制其流量)并连接管38，而管线38通过阀40与二氧化碳循环管42相连。循环线42连接进气管24，管44把管38和分离器6连接起来。

分离器6可以是任何一种具有从二氧化碳中分离氮气功能的装置。通常采用的分离装置的类型为吸附装置、吸收装置、蒸馏装置、冷凝器和半渗透膜装置。吸附装置比其它类型的分离装置要好，因为它的投资较小、操作费用较低以及吸附较易适应于系统开始操作期间遇到估计不到的动态情况。它们比低温蒸馏装置和冷凝还具有可在该工艺物流的温度和压力下操作的优点。于是，这就不需要将离开再生器4的热废气冷却至低温，以及然后将从分离器分离出来的富含二氧化碳的气体产物加热至适于进入再生器4的温度，这是其主要优点。吸附装置比膜装置所具有的优点在于需要的维修费用较低和能在较低的压力下操作。在本发明的较佳实施例中。分离器6是一种变压吸附系统(SPA)。最佳的吸附剂包括硅胶和活性炭。

当分离器6是一种PSA系统时，它可以是由单一吸附器或者是平膜或串膜的一组吸附器构成，在较佳实施例中，分离器6由二或多种吸附器并联组成，而在外循环阶段提供一种富含二氧化碳气体的连续流。图中所示的分离器6由二台吸附容器6A和6B构成，它们并联并且设计成吸附一解吸交替操作的方式。

变压吸附是众所周知的，它借助于在固定床中颗粒吸附剂上各组分的不同吸附程度来分离气体混合物组分的方法。典型地，二个或多个这种床的循环操作，过程包括在较高压力下吸附，以及在较低压力或真空下解吸或进行床的再生。该循环过程可与基本的吸附和再生过程不同。分离器6在变压吸附分离系统或其它类型的分离体系中，分离器6的设计制造和具体操作是已知的，因而并不形成本发明的一部分。

本发明的具体吸附剂实施例，可采用能从二氧化碳和氮的混合物中选择性吸附二氧化碳的合适的吸附剂包括分子筛包括铝磷酸盐、硅铝磷酸盐和沸石。典型的沸石包括天然沸石，诸如，菱沸石、斜发沸石、毛沸石、八面沸石、丝光沸石等，以及合成沸石，诸如，X型沸石、A型沸石和Y型沸石。较佳的吸附剂包括硅胶、活性炭、活性氧化铝，沸石分子筛及其混合物。

当吸附剂是一种分子筛时，常常需要将它用粘合剂粘结。任何天然或合成的粘合剂材料或其混合物可用作吸附剂的粘合剂。典型的粘合剂包括金属氧化物、陶土、氧化硅、氧化铝等。合适的陶土粘合剂包括高岭土、膨润土、蒙脱土、活性白土等。粘合剂的选择，以及吸附剂和粘合剂涨结的方法对本领域的技术人员是熟知的，因而不形成本发明的一部分。

一般吸附过程在约0至200℃温度范围进行。通常循环的吸附步骤在约1至10巴的绝对压力下进行，以及较佳地在约2至5巴的绝对压力下进行。循环的吸附再生过程一般在约200至3000乇的绝对压力下进行，较佳在约200至2000乇(torr)的绝对压力下进行。

图中表明系统的管44通过进料阀46和进料管48与吸附器容器6A连接，并通过进料阀50和进料管52与吸附器容器6B连接。二氧化碳循环管42通过阀54和管48与吸附器6A连接，并通过阀56和管48与吸附器6B连接。容器6A和6B分别通过管60和阀62，以及管64和阀66与氮气排放管58连接。

再生器4的废气出口一般放置冷却装置(未表示)以回收废气中的热量和把气体的温度降至分离器6进行分离所需的温度范围。有时需要在产生足够量的一氧化碳条件下操作再生器。在这种情况下，该实施例中位于管线32处的一氧化碳反应器68内部分或全部一氧化碳可转化为二氧化碳。同时，来自再生器的废气也经历了进一步除去颗粒物的过程。一氧化碳反应器68也有助于颗粒物的去除。

系统的启动，可以由吸附装置中吸附器6A，也可以由吸附器6B承担。在以下的说明中，系统的操作是在吸附器6A和6B分别初始处于吸附和再生状态。将阀46和62打开以及其它所在阀关闭。在反应器中加入催化剂以及燃料和空气的混合物，催化剂可以是新鲜的或再生的催化剂，或者是平衡的催化剂(即操作过程的催化剂)，燃料较佳地用燃料油，燃料通过管线30导入再生器4，而空气通过管线26和24提供。空气燃料混合物在反应器4中燃烧。当燃料燃烧时，在反应器4中的催化剂温度上升，并产生主要由二氧化碳和氮组成通常还含有未耗尽的氧的废气混合物。二氧化碳-氮混合物通过管线32离开再生器4，并通过管线38导入一氧化碳锅炉68(如果包括在系统中的话)。然后，废气被压缩，通常加压到约2至20大气压的范围内，并打开阀46，通过管线48送入吸附器6A。

当来自再生器的废气流经容器6A时，气体中的二氧化碳被吸附，而氮和任何存在的氧穿过吸附剂并流出吸附器6A经由管线60开阀62和放空管58排气。在进行吸附的过程中，二氧化碳的吸附前端通过容器6A向未吸附的气体出口处推进。当吸附的气体前端到达颗粒器6A中所要求的点时，中止吸附操作，并将吸附循环操作转入第二阶段，在第二阶段容器6B中进行吸附操作而容器6A中进行再生操作。

在此操作阶段中，阀50，54和66打开，而其它阀均关完备，废气进入容器6B，其中的二氧化碳从气体中被吸附而氮气放空(如上面所述的)。现此同时，容器6A中气流通过管线48和阀54排出泄压。在泄压过程中，二氧化碳从吸附剂上解析下来，并经由开中管离开吸附器6A。解吸的二氧化碳流经管线42和24，并进入再生器4，如果需要，容器6A的泄压可借助于真空泵装置(图中未表示)。当容器6A的二氧化碳消耗至所需范围时，以及当容器6B中二氧化碳吸附前端到达所要求的点时，则第二阶段吸附过程完成，并重复容器6A中进行吸附操作而容器6B中进行再生操作的循环操作过程。

当起动该操作过程时，在再生器4中的二氧化碳浓度开始增加。为了保持氧对惰性稀释剂的比例，以及进入再生器4的氧的总量在所需的水平，开始在再生器4中导入氧并减少空气的进入是必要的。继续此操作过程直至达到所要求的空气对加入的氧和二氧化碳的比例，或者直至所有的空气进料用氧和循环的二氧化碳代替，无论那一个都是较佳的。

在所有的空气由氧-二氧化碳循环气体混合物取代的实施例中，当所有的氮气已从再生器循环系统中基本上被除去，以及被循环的二氧化碳的体积达到所需的水平时，则不再需要分离器6的操作。此时，连接分离器和再生器4的所有阀门(阀46,50,54和56)关闭，而阀40打开，分离器6不工作。另外，在此实施例中，为了防止再生器4中的二氧化碳量进一步增加，将阀36充分打开以充分保持在系统中二氧化碳浓度在所需的水平。然后过量的二氧化碳通过管线34排出系统。放空阀36的作用是进一步防止系统中增加氮和其它气体杂质，诸如氩，硫的氧化物和氮的氧化物离开系统的放空流可通过管线34放入大气，或者如果它含有有害环境的气体组分时，可将它关到下游净化装置以去除有害组分。例如，可经过蒸馏操作去除氮的氧化物和硫的氧化物。

在采用空气、氧和二氧化碳混合物的催化再生操作过程实施例中，可连续地或间歇地采用分离器6，以保持循环气流中氮和二氧化碳的比例在所需的水平。另外，如果需要对二氧化碳循环流中组分的浓度作出调节，则随时可调节通过分离器6的气流。

当再生器进行起动时，反应器2也要准备进入起动。反应器的起动准备包括把蒸气能入装置，使其预热，并通过管线12建立必要的流动以流化通过管线18进入此管线的催化剂。当这些任务完成时，反应器已作好起动准备。

当再生器起动过程进行时，在再生器4中的裂解催化剂的温度上升。当温度达到用于反应器2中进行烃裂化过程的温度时，该再生器在裂化过程可投入使用。催化剂在起动期间(即在氧和二氧化碳达到所需点之前的水平)催化剂的温度可达到所要求的操作温度，在此情况烃裂化过程可在反应器2中开始，只要反应器2本身已准备好投入运行。即使反应器2未准备好投入运行，在再生器4中的燃烧速率可被成比例回到保持催化剂所需的裂化温度的水平，在此期间反应器2正在作投入运转的准备。在另一方面，如果在再生器4中的催化剂达到所需的裂化温度前再生器4中的氧和二氧化碳的浓度达到所需的水平，则裂化过程的运动推迟到将催化剂充分加热至可投入运行后再进行。

当再生器和裂化反应器两者准备投入运行时，整个系统的起动通过打开在管线18上的滑阀(未表示)开始。当催化剂进入管线12时被流化并通过来自管线14进入管线12的蒸汽向上带入反应器2中，在催化剂流被稳定化后，烃进料通过管线16导入管线12。进入反应器的高的蒸汽流速被降至操作水平。在反应器2的反应区的温度一般保持在约430°至700℃的范围。当烃和催化剂的混合物向上流经反应器2时，烃经受裂化而催化剂积焦。裂化气体和催化剂混合物流向反应器2的上部，并通过旋风分离器将它们分离。产物气体流经位于图中10的旋风分离器并通过管线20流出反应器，然后送入下游分离装置，以回收气体混合物的各种组分。用过的催化剂落到旋风分离器的底部并通过管线22流出反应器2，然后流入催化剂再生器4中进行再生。

在本发明的范围内采用传统的设备监控和自动调节系统内的气体流量，因此可以意识到本发明可以以一种有效的全自动连续运转。

本发明将通过以下实施例进一步加以说明，除了另有说明外，份数、百分数和比例均以体积为基准。实施例说明为本发明的方法是用于粗柴油的催化裂化。

实施例

下述为模型试验的结果。对比基础：(例A)为采用空气再生催化剂的典型的FCC装置的操作例；(例B)为采用富氧空气再生催化剂的操作例；(例C和例D)为采用本发明方法得到的二氧化碳氧再生气混合物和平稳操作模型。

例C和例D采用空气启动该过程操作。本发明的变压吸附系统运转到循环气体基本上由二氧化碳构成为止。吸附剂为硅胶，吸附温度为75℃，吸附压力为12psig以及解吸压力为400毫巴。

为了说明这些例子，假设所有的空气已由氧代替，这样二氧化碳氧系统的总体操作流率与例A所采用空气的总体积流率相等。条件与项目在下表中报导。

表

例	A	B	C	D
					总的再生气体流率，MSCFM	225	225	225	225
总的氧流率，MSCFM	47.0	51.7	47.0	63.6
					氧的含量，V％	20.9	23.0	20.9	28.3
燃料气氧，V％	2.0	2.0	2.0	2.0
					反应器温度，℃	527	527	527	527
再生器床温度℃	704	712	688	711
					FCC进料流率，MBBL/D	100	110	100	135
焦产率，wt％	5.2	5.2	5.2	5.2

当再生气体中的氧含量相当于空气中的氧含量时，比照例A和例C显示用二氧化碳循环气体操作时再生器温度低了约16℃。该数量的减少对各个FCC装置有些不等，并取决于其它操作条件。例B表明为使氧含量接近于2.1％富集再生空气，但这将使再生器温度提高约8℃。在例D采用二氧化碳空气系统中，相同的温度增加，相应于再生气体氧含量增加到约28.3％。因此，采用本发明的再生流程得到的除焦量可提高两倍。

尽管本发明通过具体例子作了说明，这些实施例仅为了例示本发明的目的，而变化是预料之中的。作为例子，本发明的方法除了图中所说明的外，可以用设备配置来实施。本发明的保护范围仅在权利要求书中体现。

Claims (24)

1．一种使颗粒物上的积焦在由氧和二氧化碳组成的气体混合物的存在下产生燃烧的方法，其特征在于包括：

(a)在含有所述的颗粒物的燃烧区域中，用空气燃烧燃料，由此加热所述的颗粒物并产生含二氧化碳的氮气的废气；

(b)从所述的废气中分离出氮气，由此产生富集二氧化碳的气体；

(c)用氧气和所述的富集二氧化碳气体至少部分地取代所述的空气；

(d)当空气取代至所需的程度时，保持在循环气体中的二氧化碳浓度在所需的浓度水平。

2．如权利要求1所述的方法，其特征在于所述的燃料是一种烃类流体。

3．如权利要求2所述的方法，其特征在于所述的燃料是燃料油。

4．如权利要求1所述的方法，其特征在于所述的颗粒物是烃裂解催化剂。

5．如权利要求4所述的方法，其特征在于所述的催化剂是新鲜催化剂。

6．如权利要求4所述的方法，其特征在于所述的催化剂为平衡催化剂以及所述的燃料为所述催化剂表面上的积焦。

7．如权利要求4所述的方法，其特征在于所述的方法连续进行。

8．如权利要求7所述的方法，其特征在于所述的催化剂存在于流化床中。

9．如权利要求8所述的方法，其特征在于所述的燃烧区是一流动床催化烃裂化系统的再生器。

10．如权利要求1所述的方法，其特征在于所述的氮气体从所述的废气中通过吸附、吸收、蒸馏、膜分离及其组合加以分离。

11．如权利要求10所述的方法，其特征在于所述的氮从所述的废气中通过变压吸附工艺加以分离。

12．如权利要求11所述的方法，其特征在于所述的变压吸附工艺的吸附操作过程是在绝对压力为2×10²-5×10²kPa的范围内进行。

13．如权利要求11所述的方法，其特征在于所述的变压吸附工艺的吸附剂再生操作过程是在绝对压为26.6-266kPa的范围内进行。

14．如权利要求1所述的方法，其特征在于积焦的燃烧是在产生显著数量一氧化碳和一氧化碳接着被燃烧成二氧化碳的条件下进行。

15．如权利要求4所述的方法，其特征在于所述的催化剂包含在一固定床中。

16．如权利要求1所述的方法，其特征在于所述的空气部分地由氧和富集二氧化碳的气体取代。

17．如权利要求1所述的方法，其特征在于所述的空气全部由氧和富集二氧化碳的气体取代。

18．一种催化裂化烃类的连续工艺，其特征包括：

(a)在反应区域烃进料与热的颗粒催化剂接触，由此产生包括一种或多种分子量比所述气体烃进料低的气体烃产物蒸气以及在所述催化剂上的积焦；

(b)回收所述的的气体烃产物；

(c)将积焦的催化剂从所述的反应器送到催化剂再生区域；

(d)按权利要求7所述的方法在所述的催化剂再生区域再生所述的积焦催化剂；

(e)将再生后的催化剂送入所述的反应区域。

19．如权利要求18所述的的工艺，其特征在于所述的催化剂以流化状态在所述的反应区域和催化剂再生区之间传送。

20．如权利要求19所述的工艺，其特征在于氮从所述的废气中通过变压吸附工艺加以分离。

21．如权利要求20所述的工艺，其特征在于所述的变压吸附工艺的吸附操作过程和吸附剂再生操作过程分别在绝对压力为2×10²-5×10²kPa、26.6-266kPa的范围内进行。

22．如权利要求18所述的工艺，其特征在于所述的步骤(d)是在产生显著数量的一氧化碳和一氧化碳接着被燃烧成二氧化碳的条件下进行。

23．如权利要求1所述的工艺，其特征在于通过从所述废气中连续分离氮，从而将循环气体中二氧化碳的含量保持在所要求的水平。

24．如权利要求1所述的工艺，其特征在于进一步包括当空气取代达到所需程度时，中止从所述废气中分离氮，并把废气直接循环进入所述的燃烧区域。