CN106521239A - 一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，由以下质量百分比的成分组成：由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％～5.5％，V 2.0％～5.0％，Zr 2.0％～5.0％，Cr 0.5％～2.0％，Si 0.1％～0.5％，余量为钛和不可避免的杂质。本发明钛合金与传统TC4钛合金相比具有相近的室温综合力学性能，而其更优的低活性、中子辐照组织稳定性更适合在中子辐照环境下使用，同时良好的耐海水腐蚀性能使该钛合金材料能够满足未来滨海核电站和水上浮动核电站包壳结构材料使用，具有广阔的应用前景。

Description

一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金
技术领域
本发明属于结构钛合金材料领域，具体涉及一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金。
背景技术
材料问题一直是核能可否实现最终商业应用的“瓶颈”问题之一，是目前世界上许多国家核能研究的一个主要领域。钛合金因其具有独特的机械性能、无磁性、低密度、高熔化温度、良好的焊接性能、在各种介质中的耐腐蚀性能良好，而越来越广泛地用于现代船体结构中，如各种机构和装置的零件,核能设备的管道,特殊系统及船外系统等。
在元素周期表中，钛和锆均处于IVB族，目前在核电站中应用的锆金属具有优异的核性能，热中子吸收截面只有0.18×10-28m2，仅次于Be(铍)和Mg(镁),与纯铝的0.22×l0- 28m2接近，而且锆合金如Zr-2、Zr-lNb.Zr-4等的热中子吸收截面也只有(0.20-0.24)×10- 28m2；锆与核燃料UO2具有很好的相容性；锆合金在300℃～400℃温度条件下的高压水和蒸汽中都具有很好的抗腐蚀性能，在堆内的中子福照性能也很好。钛具有与锆相同的密排六方结构,且具有比锆更好的耐烛性能及机械性能，因此在下一代快中子反应堆中,钛被认为是具有应用潜能的包壳材料的候选材料。同时钛合金因其具有独特的机械性能、无磁性、低密度、高熔化温度、在各种介质中良好的耐腐蚀性能,加热到400℃仍保持其各项机械性能，而越来越广泛地用于水冷动力反应堆结构材料。
目前在聚变堆结构候选材料中最有希望的是低活化铁素体钢、钒合金和SiC复合材料，他们都有各自的优缺点。而根据残留放射能的计算结果显示，当Ti中同时含有V和Cr时，钛合金材料将具有最大的放射剂量衰变速度。如果能改善或降低钛合金在中子辐照后吸氢和增加的氚总量，钛合金也是一种很好的核反应堆结构材料。
虽然钛合金不是传统的核材料,但作为未来快中了反应堆以及核聚变堆中包壳材料和结构材料的候选材料,钛及钛合金正受到越来越多的关注。对于近期提出的反应堆结构材料低活化性，现有核反应堆用钛合金都不满足。例如Ti-4Al-2V,Ti-2Al-2.5Zr，Ti-6Al-4V，Ti-5Al-1.5V-1.5Mo，达到环境安全水平的放射性衰退设计期限都超过100年。然而，目前国内还没有专门针对核工业领域中低活化要求而研制的钛合金。
发明内容
本发明的目的在于提供一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金。该钛合金是以V、Cr和Zr低活化元素作为合金化元素的一种新型近α钛合金，适用于商业化生产，不需要大规模工业投资，具有成熟先进的技术基础，能够满足核工业领域对结构钛合金的需求。
本发明采用的技术方案是：一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％～5.5％，V 2.0％～5.0％，Zr 2.0％～5.0％，Cr 0.5％～2.0％，Si 0.1％～0.5％，余量为钛和不可避免的杂质；所述高冲击韧性是指该钛合金在25℃室温条件下的冲击功为60J以上，所述低活化是指该钛合金经过100年中子辐照后的剩余伽马辐射功率为1×10-2Sv/h以下。
上述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 5.0％，V 4.0％，Zr 2.0％，Cr 1.5％，Si 0.3％，余量为钛和不可避免的杂质。
上述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 4.0％，V 3.0％，Zr 3.0％，Cr 1.0％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。
上述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％，V 3.0％，Zr 3.0％，Cr 0.5％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。
上述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
本发明核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金的制备方法为：采用铝钒中间合金、铝硅中间合金、电解铬、海绵锆、铝豆和海绵钛按设计成份混合压制电极，采用常规真空自耗电弧炉二次熔炼成合金铸锭。合金在经过β相区开坯锻造、α+β两相区终锻制备成棒材或板坯，在经α+β两相区大变形量热轧制备成钛合金棒材或板材，采取热处理调整钛合金最终微观组织，以改善低活化钛合金的综合机械性能。热处理工艺为：900℃～930℃/1h/WQ+810℃～870℃/2h/AC。
本发明与现有技术相比具有以下优点：
1、本发明提供的钛合金是一种用于核反应堆的Ti-Al-V-Zr-Cr系高冲击韧性低活化钛合金，该钛合金的成分是基于核素受中子辐照后诱导放射性半衰期模拟计算结果，选择满足低活化要求的合金元素(Al、V、Zr、Cr、Si)而设计的，不使用半衰期大于100年的元素Mo、Ni、Nb、Sn等，以保证获得的钛合金具有低活化特性，同时对杂质元素的含量进行控制至最低。铝是钛合金中最重要的强化元素。随着屈服强度的提高，铝含量必须增加，但是铝含量高容易导致应力腐蚀问题，所以目前使用的传统钛合金都将铝含量限制在6％以下。Zr元素强化作用较弱，但对合金塑性降低影响最小，还可以用来提高室、高温冲击韧性和耐热性。V和Cr元素是钛合金β稳定元素，可以提高合金的室温强度，尤其是Cr元素在α相固溶度内对冲击韧性有很大影响，钛合金中同时含有V和Cr时，钛合金材料将具有最大的放射剂量衰变速度，本发明合金中，0.5％～2％Cr和2.0％～5.0％Zr元素使其具有较低的辐照硬化水平和良好的抗腐蚀能力。较低的杂质元素控制不但可以提高合金的冲击韧性，也有利于提高合金在中子辐照环境下的组织性能的稳定性。0.10％～0.50％的Si起到固溶强化作用和提高高温蠕变能力。
2、本发明提供的Ti-Al-V-Zr-Cr系高冲击韧性低活化钛合金具有比现有核反应堆用钛合金TA17(Ti-4Al-2V)、TA16(Ti-2Al-2.5Zr)更优的室温综合机械性能和微观组织；而优良优的低活性、中子辐照组织性能稳定性和更高的冲击韧性，比传统钛合金TC4(Ti-6Al-4V)更适合在强中子场和强磁场环境的核工业领域使用。
下面结合实施例对本发明的技术方案作进一步的详细描述。
附图说明
图1为本发明实施例1高冲击韧性低活化钛合金板材的微观组织图。
图2为本发明实施例2高冲击韧性低活化钛合金管材的微观组织图。
图3为本发明实施例3高冲击韧性低活化钛合金棒材的微观组织图。
具体实施方式
本发明钛合金是一种用于核反应堆的Ti-Al-V-Zr-Cr系高冲击韧性低活化钛合金，该钛合金由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％～5.5％，V 2.0％～5.0％，Zr 2.0％～5.0％，Cr 0.5％～2.0％，Si 0.1％～0.5％，余量为钛和不可避免的杂质；所述高冲击韧性是指该钛合金在25℃室温条件下的冲击功为60J以上，所述低活化是指该钛合金经过100年中子辐照后的剩余伽马辐射功率为1×10-2Sv/h以下。该钛合金中的杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的优选质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。该钛合金的制备过程是：按照合金的设计成分配制合金料，原材料选用铝豆、铝钒中间合金Al-85V、钒铬中间合金Al-10Si、铝硅中间合金、电解铬、海绵锆或晶条锆等。按配比成分混料后压制电极，在真空自耗电弧炉中熔炼两次或三次获得合金铸锭。铸锭扒皮、切去冒口和尾端后，经过开坯锻造成棒材或板坯、板坯经中间多火次轧制变形、制备成钛合金板材、用于制造核反应堆压力容器或结构件。开坯锻造加热温度为1050℃～1150℃，反复墩拔的加热温度为合金β转变温度以下30℃～50℃，即(Tβ-50)℃～(Tβ-30)℃。
实施例1
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％，V 3.0％，Zr 3.0％，Cr 0.5％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金的制备方法为：按名义成分Ti-3.5Al-3V-3Zr-0.5Cr-0.1Si(质量百分比，％)配制钛合金料，原材料使用0级海绵钛、Al-55V中间合金、Al-10Si中间合金、电解铬、海绵锆及铝豆，混料后压制电极，用真空自耗电弧炉熔炼二次获得合金铸锭。控制铸锭杂质元素含量Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。铸锭经扒皮、切冒口和尾端后，在1100℃开坯锻造，在(Tβ-50)℃～(Tβ-30)℃进行多火次墩拔后锻制成厚度δ120mm×800mm×L板坯。板坯经两火次轧制制备成δ20mm×1000mm×2000mm板材，将板材经900℃/1h/WQ+860℃/2h/AC热处理，退火后的板材室温力学性能：拉伸强度837MPa，屈服强度748MPa，断面收缩率66％，延伸率22％，室温冲击功大于84J(V型缺口)。
对本实施例钛合金中的主要元素：Ti、Al、V、Zr、Cr和Mo分别进行中子辐照，计算各元素经中子辐照后感生放射性活度，分析计算结果可知，本实施例所用合金元素感生放射性活度均能在102年内衰退到1×10-2希沃特/小时以下。本实施例设计制备的高冲击韧性低活化钛合金板材的显微组织见图1。由图1可知该钛合金板材为等轴组织，在晶界处有少量β相析出，钛合金中杂质元素含量达到低间隙要求。在服役环境下，在材料设计寿命内，满足核反应堆低活性应用要求。合金组织中板条α相有助于改善钛合金的冲击韧性。以上表明此钛合金具有良好的强韧性匹配，在中子辐照环境下具有优良的组织稳定性和低活性，满足核反应堆使用要求。
实施例2
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，由以下质量百分比的成分组成：Al 4.0％，V 3.0％，Zr 3.0％，Cr 1.0％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
按名义成分Ti-4Al-3V-3Zr-1Cr-0.1Si(质量百分比，％)配制钛合金料，原材料使用0级海绵钛、Al-85V中间合金、Al-10Si中间合金、电解铬、精条锆及铝豆，混料后压制电极，用真空自耗电弧炉熔炼二次获得合金铸锭。控制铸锭杂质元素含量Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。铸锭经扒皮、切冒口和尾端后，在1100℃开坯锻造，在(Tβ-50)℃～(Tβ-30)℃进行多火次墩拔后锻制成φ185mm棒坯。棒坯经挤压或斜轧穿孔制备成φ105mm×7mm×L管坯，将管坯经910℃/1h/WQ+850℃/2h/AC热处理后得到管材，对管材进行力学性能测试：拉伸强度847MPa，屈服强度782MPa，断面收缩率60％，延伸率19％，室温冲击功大于75J(V型缺口)。
对本实施例钛合金中的主要元素：Ti、Al、V、Zr、Cr和Mo分别进行中子辐照，计算各元素经中子辐照后感生放射性活度，分析计算结果可知，本实施例所用合金元素感生放射性活度均能在102年内衰退到1×10-2希沃特/小时以下。本实施例设计制备的高冲击韧性低活化钛合金管材的显微组织见图2。由图2可知该钛合金管材由等轴组织为主，还有一定量的板条α双态组织，本发明设计制备的低活化钛合金中杂质元素含量达到低间隙要求。在服役环境下，在材料设计寿命内，满足核反应堆低活性应用要求。合金组织中板条α相有助于改善钛合金的冲击韧性。以上表明此钛合金具有良好的强韧性匹配，在中子辐照环境下具有优良的组织稳定性和低活性，满足核反应堆使用要求。
实施例3
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，由以下质量百分比的成分组成：Al 5.0％，V 4.0％，Zr 2.0％，Cr 1.5％，Si 0.3％，余量为钛和不可避免的杂质。所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
按名义成分Ti-5Al-4V-2Zr-1.5Cr-0.3Si(质量百分比，％)配制钛合金料，原材料使用0级海绵钛、Al-55V中间合金、电解铬、海绵锆及铝豆。混料后压制电极，用真空自耗电弧炉熔炼二次获得合金铸锭。控制铸锭杂质元素含量Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。铸锭经扒皮、切冒口和尾端后，在1100℃开坯锻造，在(Tβ-50)℃～(Tβ-30)℃进行多火次墩拔后锻制成□150mm方坯，方坯经两火次轧制制备成φ25mm×L棒材，将棒材经910℃/1h/WQ+830℃/2h/AC热处理后进行力学性能测试：拉伸强度907MPa，屈服强度820MPa，断面收缩率55％，延伸率18％，室温冲击功大于68J(V型缺口)。
对本实施例钛合金中的主要元素：Ti、Al、V、Zr、Cr和Mo分别进行中子辐照，计算各元素经中子辐照后感生放射性活度，分析计算结果可知，本实施例所用合金元素感生放射性活度均能在102年内衰退到1×10-2希沃特/小时以下。本实施例设计制备的高冲击韧性低活化钛合金棒材的显微组织见图3。由图3可知该钛合金棒材主要是少量的等轴α和α+β双态组织，钛合金中杂质元素含量达到低间隙要求。在服役环境下，在材料设计寿命内，满足核反应堆低活性应用要求。合金组织中板条α相也有助于改善钛合金的冲击韧性。该合金室温拉伸强度907MPa，屈服强度820MPa，断面收缩率大于55％，延伸率大于18％，室温冲击功大于68J(V型缺口)，以上表明此钛合金具有良好的强韧性匹配，在中子辐照环境下具有优良的组织稳定性和低活性，满足核反应堆使用要求。
实施例4
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，由以下质量百分比的成分组成：Al 4.0％，V 2.0％，Zr 3.0％，Cr 0.5％，Si 0.5％，余量为钛和不可避免的杂质。所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金的制备方法为：按名义成分Ti-4Al-2V-3Zr-0.5Cr-0.5Si(质量百分比，％)配制钛合金料，原材料使用0级海绵钛、Al-85V中间合金、Al-10Si中间合金、电解铬、精条锆及铝豆，混料后压制电极，用真空自耗电弧炉熔炼二次获得合金铸锭。控制铸锭杂质元素含量Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。铸锭经扒皮、切冒口和尾端后，在1100℃开坯锻造，在(Tβ-50)℃～(Tβ-30)℃进行多火次墩拔后锻制成φ185mm棒坯。棒坯经挤压或斜轧穿孔制备成φ105mm×7mm×L管坯，将管坯经930℃/1h/WQ+870℃/2h/AC热处理后进行力学性能测试：拉伸强度830MPa，屈服强度700MPa，断面收缩率60％，延伸率24％，室温冲击功大于78J(V型缺口)。
对本实施例钛合金中的主要元素：Ti、Al、V、Zr、Cr和Mo分别进行中子辐照，计算各元素经中子辐照后感生放射性活度，分析计算结果可知，本实施例所用合金元素感生放射性活度均能在102年内衰退到1×10-2希沃特/小时以下。本实施例设计制备的高冲击韧性低活化钛合金管材以等轴组织为主，还有一定量的板条α双态组织，本发明设计制备的低活化钛合金的显微组织为双态组织，钛合金中杂质元素含量达到低间隙要求。在服役环境下，在材料设计寿命内，满足核反应堆低活性应用要求。合金组织中板条α相有助于改善钛合金的冲击韧性。以上表明此钛合金具有良好的强韧性匹配，在中子辐照环境下具有优良的组织稳定性和低活性，满足核反应堆使用要求。
实施例5
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，由以下质量百分比的成分组成：Al 5.5％，V 5.0％，Zr 5.0％，Cr 2.0％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
本实施例核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金的制备方法为：按名义成分Ti-5.5Al-5V-5Zr-2Cr-0.1Si(质量百分比，％)配制钛合金料，原材料使用0级海绵钛、Al-55V中间合金、电解铬、海绵锆及铝豆。混料后压制电极，用真空自耗电弧炉熔炼二次获得合金铸锭。控制铸锭杂质元素含量Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。铸锭经扒皮、切冒口和尾端后，在1100℃开坯锻造，在(Tβ-50)℃～(Tβ-30)℃进行多火次墩拔后锻制成□150mm方坯，方坯经两火次轧制制备成φ25mm×L棒材，将棒材经900℃/1h/WQ+810℃/2h/AC热处理后进行力学性能测试：拉伸强度925MPa，屈服强度850MPa，断面收缩率50％，延伸率17％，室温冲击功大于65J(V型缺口)。
对本实施例钛合金中的主要元素：Ti、Al、V、Zr、Cr和Mo分别进行中子辐照，计算各元素经中子辐照后感生放射性活度，分析计算结果可知，本实施例所用合金元素感生放射性活度均能在102年内衰退到1×10-2希沃特/小时以下。本实施例设计制备的高冲击韧性低活化钛合金棒材主要是少量的等轴α和α+β双态组织，钛合金中杂质元素含量达到低间隙要求。在服役环境下，在材料设计寿命内，满足核反应堆低活性应用要求。合金组织中板条α相也有助于改善钛合金的冲击韧性。该合金室温拉伸强度925MPa，屈服强度850MPa，断面收缩率大于50％，延伸率大于17％，室温冲击功大于65J(V型缺口)，以上表明此钛合金具有良好的强韧性匹配，在中子辐照环境下具有优良的组织稳定性和低活性，满足核反应堆使用要求。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制，凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变化，均仍属于本发明技术方案的保护范围内。

Claims (5)

1.一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％～5.5％，V 2.0％～5.0％，Zr 2.0％～5.0％，Cr 0.5％～2.0％，Si 0.1％～0.5％，余量为钛和不可避免的杂质；所述高冲击韧性是指该钛合金在25℃室温条件下的冲击功为60J以上，所述低活化是指该钛合金经过100年中子辐照后的剩余伽马辐射功率为1×10-2Sv/h以下。
2.根据权利要求1所述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 5.0％，V 4.0％，Zr 2.0％，Cr 1.5％，Si 0.3％，余量为钛和不可避免的杂质。
3.根据权利要求1所述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 4.0％，V 3.0％，Zr 3.0％，Cr 1.0％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。
4.根据权利要求1所述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，由以下质量百分比的成分组成：Al 3.5％，V 3.0％，Zr 3.0％，Cr 0.5％，Si 0.1％，余量为钛和不可避免的杂质。
5.根据权利要求1至4中任一权利要求所述的一种核反应堆用高冲击韧性低活化钛合金，其特征在于，所述杂质包括Ni、Fe、O、C、Cu、Co和H，所述钛合金中各杂质的质量百分含量分别为：Ni≤0.005％，Fe≤0.03％，O≤0.15％，C≤0.02％，Cu≤0.005％，Co≤0.0001％，H≤0.003％。
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