CN105814683B - 片状结构体、使用了该片状结构体的电子设备、片状结构体的制造方法以及电子设备的制造方法 - Google Patents
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Abstract
片状结构体具有:沿第一方向延伸的多个碳元素的线状结构体;将上述线状结构体的生长端即前端侧掩埋的相变材料;以及在上述线状结构体的根侧从上述相变材料露出而形成的多个聚集部,上述聚集部非定域性地分布在与上述第一方向正交的第二方向。
Description
技术领域
本发明涉及具有碳元素的线状结构体的片状结构体和其制造方法、以及使用了片状结构体的电子设备。
背景技术
在服务器、个人计算机的中央处理装置等所采用的电子设备中,为了提高性能,半导体元件的微细化加工不断发展,单位面积的发热量日趋增加。来自电子设备的散热成为切实的问题,采用了经由在半导体元件上设置的热界面材料(TIM:Thermal InterfaceMaterial)而配置了铜等高导热性的散热器的构造。
对于热界面材料而言,除了其自身是具有较高的导热率的材料以外,还被要求与发热源以及散热器表面的微小的凹凸形状大面积接触的特性。
从这样的背景来看,作为热界面材料,使用了由碳纳米管(CNT)代表的碳元素的线状结构体的导热片备受关注。碳纳米管不仅具有非常高的导热率(1500W/m·K),还是柔软性、耐热性优异的材料,作为散热材料具有较高的潜力。
作为使用了CNT的导热片,提出了一种利用树脂等来埋入在基板上取向生长的CNT束的导热片(例如,参照专利文献1)。
另外,为了提高使用了CNT的散热片的界面的接合性,提出了一种使CNT的端部变形的构造(例如,参照专利文献2)、以及为了对CNT赋予机械强度而进行覆盖处理的构造(例如,参照专利文献3)。
然而,在上述的现有的导热片中,碳纳米管所具有的较高的导热度未被充分灵活运用。例如,即使如专利文献2所记载那样使用将垂直取向的CNT的一端折弯成与片材面平行的方向的构造,若反流(reflow)时负载不足,则相变材料也残存在片界面。另一方面,若负载过多,则CNT散热片薄膜化而无法吸收发热体的翘曲,不能得到充分的散热特性。
在专利文献3的构成中,通过用覆盖材料覆盖垂直取向的CNT,从而相邻的CNT隔着覆盖材料被捆成一束,外观上的纵横比变小而纵向弯曲应力被强化。然而,CNT的变形自由度被通过覆盖处理而实现的CNT间的捆束限制,CNT与发热体的接触以及CNT与散热体的接触受到阻碍。若与散热体和发热体的两个界面接触的CNT的根数被限制,则导热度降低,不能得到充分的散热性。
此外,提出了一种通过将CNT的一部分浸渍到包括有机溶剂的树脂,之后使有机溶剂挥发,来使被树脂覆盖的CNT的生长端的密度与根侧的密度相比为高密度的构成(例如,参照专利文献4)。
专利文献1:日本特开2009-164552号公报
专利文献2:日本特开2011-204749号公报
专利文献3:日本特开2012-199335号公报
专利文献4:国际公开第WO2007/111107号
发明内容
本发明的课题在于,在具有碳元素的线状结构体的片状结构体中,提高机械强度和针对接合对象物的热接触性。
在一个观点中,片状结构体具有:
沿第一方向延伸的多个碳元素的线状结构体;
将上述线状结构体的生长端即前端侧掩埋的相变材料;以及
在上述线状结构体的根侧从上述相变材料露出而形成的多个聚集部,
上述聚集部在与上述第一方向正交的第二方向非定域化地分布。
在其它的观点中,提供一种片状结构体的制造方法。在该制造方法中,
在基板上形成多个沿第一方向取向的碳元素的线状结构体,
利用相变材料掩埋上述线状结构体的生长端即前端侧,
以从上述相变材料露出了上述线状结构体的根侧的状态,从上述基板剥离上述线状结构体,
使剥离出的上述线状结构体的上述根侧聚集(aggregating)。
通过上述的构成和方法,能够提高具有碳元素的线状结构体的片状结构体的机械强度和针对接合对象物的热接触性。
附图说明
图1是表示实施方式的片状结构体的概略图和CNT根侧的自组织的聚集形态的图。
图2是图1的片状结构体的制造工序图。
图3是使用了图1的片状结构体的电子设备的概略结构图。
图4是表示将实施方式的片状结构体与发热体的接合界面、和以往的片状结构体与发热体的接合界面进行比较的图。
图5是对实施方式的片状结构体的效果进行说明的图。
图6是对实施方式的片状结构体的效果进行说明的图。
具体实施方式
若观察在基板上生长的碳纳米管(CNT),则在碳纳米管的生长端(以下称为“前端侧”)存在长度偏差,碳纳米管彼此缠绕。发明人们发现了如下的课题:若向碳纳米管的取向方向施加负载来使CNT散热片压缩变形,则碳纳米管产生各向异性的变形,碳纳米管与基板接触的端面(以下称为“根侧”)优先变形,前端侧难以变形。
为了在使用了碳纳米管的导热片中得到较高的散热特性,有效的方法是不损伤碳纳米管1根1根的变形自由度地对于碳纳米管的垂直取向方向赋予机械强度,并且优先使存在长度偏差的碳纳米管的前端侧变形来增大与发热体的接触面积。
鉴于此,在实施方式中,提供一种对存在长度偏差的碳纳米管的前端侧填充相变材料,使长度一致的碳纳米管的根侧从相变材料露出而聚集的片状结构体。
通过将这样的片状结构体以碳纳米管的前端侧与发热体接触的方式配置于发热体与散热体之间,来实现散热效率较高的电子设备。即,在片状结构体的接合时相变材料熔融,碳纳米管的前端端跟随发热体表面的微小的凹凸而接触。另一方面,聚集的碳纳米管的根侧以比前端侧更高的屈曲应力支承散热体。由此,能够降低接触热阻力而提高发热体与散热体之间的导热效率。在以下的实施方式中,对这样的碳纳米管的片状结构体的构成和制造方法进行说明。
图1(A)是实施方式的片状结构体10的示意图,图1(B)以及图1(C)是片状结构体10的CNT聚集部13的SEM(Scanning Electron Microscope:扫描电子显微镜)图像。片状结构体10具有多个碳元素的线状结构体11、填充于线状结构体11的前端侧14的空隙的相变材料15、以及从相变材料15露出的线状结构体11的根侧的聚集部13。
碳元素的线状结构体11例如是垂直取向的单层或者多层的碳纳米管11。作为碳元素的线状结构体11,除了同轴管状的纳米管以外,还可以使用在中空内具有碳链的碳纳米线、碳纳米杆。
碳纳米管11的生长端即前端侧14被相变材料15填充。相变材料15通过热、光等外部刺激在固相与液相之间可逆地变化。作为相变材料15,例如能够使用丙烯酸树脂、聚乙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚碳酸酯等热塑性树脂、或B阶段树脂、金属材料等。
碳纳米管11的根侧具有一定的碳纳米管束12汇集成的聚集部13。聚集部13例如是图1(B)所示那样的蜂巢形状的聚集部13。碳纳米管11的根侧能够在以下的点与前端侧14区别:由于碳纳米管11的根侧是从生长基板剥离出的端部所以长度一致、以及是悬空键开口的状态。在图1(B)的例子中,聚集部13构成规则的蜂巢形状,但聚集部13既可以遍及片状结构体10的整个面随机地形成,也可以形成为线状。
如后述那样,聚集部13处的屈曲应力大于CNT前端侧14的屈曲应力。因此,在相变材料15熔融的状态下对片状结构体10施加了负载时,碳纳米管11的前端14优先变形而跟随未图示的发热体的表面的凹凸形状。另外,如后述那样,由于聚集部13的屈曲应力被规定为从相变材料15露出的碳纳米管束12的纵横比的函数,所以能够通过控制相变材料15的浸透量,来容易地调整聚集部13的屈曲应力。
图2是片状结构体10的制造工序图。首先,如图2(A)所示,在基板51上生长多个碳纳米管11。碳纳米管11随着生长会在其前端侧14产生长度偏差。从散热性和导电性的观点出发,优选碳纳米管11的面密度是1×1010根/cm2以上。碳纳米管11的长度根据热扩散板或者TIM片的用途而决定,并不特别限定,能够设定为100μm~300μm左右。
作为基板51,能够使用硅基板等半导体基板、氧化铝(蓝宝石)基板、MgO基板、玻璃基板等。或者,也可以是在这些基板上形成有薄膜的基板,作为一个例子,可以使用在硅基板上形成有膜厚为300nm左右的硅氧化膜的基板。
基板51在碳纳米管11的形成后被剥离。因此,优选基板51由在碳纳米管11的生长温度下不变质以及至少与碳纳米管11接触的面能够容易地从碳纳米管11剥离的材料、或者能够对于碳纳米管11选择性地蚀刻的材料构成。
为了形成碳纳米管11,通过溅射法在基板51上形成未图示的催化剂层、例如厚度2.5nm的Fe(铁)膜。此时,根据碳纳米管11的用途来决定催化剂金属膜的配置图案。作为催化剂金属,除了Fe以外,还可以使用Co(钴)、Ni(镍)、Au(金)、Ag(银)、Pt(铂)或者包括这些材料中的至少一种材料的合金。
将催化剂金属膜作为催化剂,例如通过热丝CVD法、热CVD法、远程等离子体CVD法等在基板51上生长碳纳米管11。作为原料气体,例如使用乙炔与氩的混合气体(分压比1:9)。作为碳原料,除了乙炔以外,也可以使用甲烷、乙烯等烃类、乙醇、甲醇等酒精类等。通过控制成膜室内的总气压、热丝温度、以及生长时间,能够生长所希望的长度的单层或者多层的碳纳米管。
在图2(A)的例子中,以长度100μm、直径15nm、面积占有率3%来生长碳纳米管11。此时的碳纳米管11的前端侧14的长度偏差是5μm左右。
接下来,如图2(B)所示,用相变材料15填充碳纳米管11的前端侧14。作为相变材料15,例如使用热塑性树脂(OM681:Henkel Japan Ltd.生产)。热塑性树脂的粘度根据温度而变化,能够调整对碳纳米管11的填充深度。热塑性树脂也可以使用预先加工成薄膜状的树脂。如果预先加工成薄膜状,则能够大面积地均匀填充树脂。在实施方式中,通过在165℃下将薄膜状的树脂加热融解,来将碳纳米管11的前端侧14填充20μm。若在填充后返回到室温,则热塑性树脂冷却固化而能够作为固体处理。图2(B)中使用的上述的热塑性树脂在粘度250,000Pa·s以下能够大致作为固体处理。作为相变材料15,也可以使用其他的热塑性树脂、B阶段树脂、金属类材料等。
接下来,如图2(C)所示,从基板51剥离碳纳米管11。由此,得到碳纳米管11的前端侧14被热塑性树脂填充且长度一致的根侧从相变材料15露出的结构体。
接下来,如图2(D)所示,通过将得到的结构体浸渍于水并使其干燥,从而保持着从相变材料15露出的碳纳米管11的根侧的垂直取向性,自组织地聚集成蜂巢形状,得到具有聚集部13的片状结构体10。
这里所说的聚集是指与被相变材料15填充后的碳纳米管11的前端侧14相比较,形成在根侧的面内碳纳米管11非定域化地(less localization)集合的状态。
作为用于使碳纳米管11聚集的溶剂,只要填充于碳纳米管11的前端侧14的相变材料15不受到变性、溶解等变化即可,并不特别限定。除了上述的水以外,也能够应用酒精、酮类溶剂、芳香族类溶剂、或它们的混合溶液等。另外,也能够取代浸渍于溶剂,而将碳纳米管的片状结构体10暴露在溶剂蒸汽中,并使溶剂蒸汽结露、干燥从而聚集。碳纳米管11被利用水分子的表面张力而成的水滴、利用溶剂蒸汽的结露而成的液滴推开而聚集。
优选聚集部13的聚集形状是蜂巢形状,但并不局限于此。由于碳纳米管11的根侧没有长度偏差,所以若使根侧的碳纳米管11自组织地聚集,则形成高度恒定的聚集部13。聚集部13与前端侧14相比,屈曲应力较大。
图3是组入了通过图2得到的片状结构体10的电子设备1的概略图。片状结构体10被配置于半导体元件等发热体20与散热器30之间。散热器30被固定在例如搭载有发热体20的电路基板40上。在将片状结构体10接合到发热体20与散热器30之间时,一边以相变材料15的熔融温度进行加热一边施加恒定的负载。由此,覆盖了碳纳米管的前端侧14的相变材料15熔融,从发热体20与碳纳米管11的前端侧14的界面除去相变材料15。也可以在电子设备1的组装前经过暂且将片状结构体10与散热器30预接触的工序。
由于碳纳米管束12的聚集部13的屈曲应力大于前端侧14的屈曲应力,所以与发热体20接触的碳纳米管11的前端侧优先变形,而跟随发热体20的表面形状。结果,可靠地网罗发热体20的热点。另一方面,在散热器30侧,高度一致的聚集部13遍及整个界面与散热器30接触。
片状结构体10的组装例如在200℃、0.2MPa、10分钟的条件下进行。实施方式中使用的相变材料(热塑性树脂)15在200℃下低粘度化为10Pa·s左右而流动性变高,被填充于聚集部13的碳纳米管11间,多余的树脂被挤到周边。此时,由于低粘度化的热塑性树脂15针对负载的抗力较低,所以施加的负载几乎全部由碳纳米管11承受。
若对具有聚集部13的片状结构体10计算屈曲应力,则碳纳米管11的前端侧14的屈曲应力为0.04MPa,在根侧的聚集部13处是0.26MPa。当在0.2MPa下进行了组装的情况下,碳纳米管11的前端侧14塑性变形来吸收碳纳米管11的长度偏差而跟随接合界面变形。另一方面,可知碳纳米管11的根侧保持弹性变形性地跟随接合界面变形。在组装结束后,若维持施加了负载的状态进行冷却,则相变材料(热塑性树脂)15的再固化开始。
通过再固化,在片状结构体10与发热体20、以及片状结构体10与散热器30的两个接合面发现粘合性,保持着组装时碳纳米管11受到的变形性,片状结构体10被固定。
在实施方式中,仅使用填充了碳纳米管11的前端侧14的相变材料(热塑性树脂)15填充了聚集部13的碳纳米管11之间,但也可以使用第二相变材料填充从相变材料15露出的聚集部13之间来完成组装。
这样,可确保碳纳米管11的前端侧14的变形自由度,存在长度偏差的前端侧14充分地变形而与发热体20接触。另外,根侧的聚集部13具有比前端侧充分高的屈曲应力,整个片状结构体10具有机械强度,耐负载性优异。
图4是表示碳纳米管11的前端侧14对发热体20的接触效果的图。图4(A)是实施方式的片状结构体10的碳纳米管11的前端侧14与发热体20的接合界面的SEM照片、和电子设备1的示意图。图4(B)作为比较例,是通过ALD法施加了膜厚2.5nm的Al2O3被膜的碳纳米管111的前端侧114与散热体30的接合界面的SEM照片、和电子设备101的示意图。
在图4(B)中,碳纳米管111的根侧与发热体20接触,在前端侧与散热器30接触。在该构成中,相邻的碳纳米管111由被膜材料捆成一束,在接合界面附近中碳纳米管111的变形性被限制。
与此相对,在图4(A)的实施方式中,碳纳米管11的前端侧14塑性变形而跟随发热体的界面形状。另外,即使不对碳纳米管11施加被膜涂层,通过根侧的聚集部13也对整个片状结构体10赋予了强度。
图5是比较图4(A)的实施方式的片状结构体10和图4(B)的以往的片状结构体的组装后的特性的图。在图4(A)和图4(B)双方中,将碳纳米管11和碳纳米管111的初始的长度L设为100μm,将组装负载设为0.3MPa。
在图4(A)的构成中,将以组装前的状态被埋入到相变材料15的碳纳米管11的前端侧14的长度L1设为20μm,将从相变材料15露出的聚集前的根侧的长度L2设为80μm。在图4(B)的构成中,如上述那样,通过ALD法施加膜厚2.5nm的Al2O3被膜并赋予机械强度。
如图5的表所示,0.3MPa的负载下的组装后的片状结构体(CNT片)10的厚度是85μm。与此相对,在以往的片状结构体中,虽然实施了ALD被膜,但组装后的片厚度降低为60μm。
另外,可知与以往构造的热阻力是0.08K/W相比,实施方式的片状结构体10的热阻力低到0.06K/W,导热效率提高。
图6是对实施方式的片状结构体10的前端侧和根侧的聚集部13中的屈曲应力进行说明的图。将生长为直径15nm、长度100μm的碳纳米管11中的被埋入相变材料15的前端侧的长度L1设为20μm,将从相变材料15露出的长度L2设为80μm。
屈曲应力σcr由欧拉公式(1)表示。
σcr=Cπ2E/λ2 (1)
这里,C是与自由端和固定端的条件有关的终端条件系数,E是杨氏模量,λ是纵横比。在通过实施方式制成的片状结构体10中,碳纳米管11的杨氏模量E是1000GPa,终端条件系数是C=0.25。
在前端侧,碳纳米管11的纵横比λ1是20μm/15nm。若将碳纳米管的面积占有率设为3%,则根据公式(1),片状结构体10的前端侧中的屈曲应力为0.04MPa。
在聚集部13中,当碳纳米管4444根集中而构成聚集部13的情况下,聚集部13的前端的径(宽度)为1μm,聚集部13的纵横比λ2能够视为80μm/1μm。根据公式(1),一个聚集部13的屈曲应力是385MPa。若将聚集部13的占有率设为6.75×10-4%,则片状结构体10的根侧处的屈曲应力为0.26MPa。
作为比较,求出未处理的碳纳米管的屈曲应力。若纵横比为100μm/15nm,面积占有率为3%,碳纳米管的杨氏模量E为1000GPa,终端条件系数C为0.25,则未处理的碳纳米管的屈曲应力为0.0017MPa。
这样,可知实施方式的片状结构体10在根侧具有比前端侧大1个位数的屈曲应力。通过将碳纳米管11的前端侧14与发热体20连接,将根侧的聚集部13与散热器30连接并选择适当的接合负载,能够维持片状结构体10的厚度,并且增大发热体20的表面上的接触面积。
符号说明
1...电子设备;10...片状结构体;11...碳纳米管(碳元素的线状结构体);12...碳纳米管束;13...聚集部;14...前端侧;15...相变材料;20...发热体;30...散热器(散热体)。
Claims (14)
1.一种片状结构体,其特征在于,具有:
沿第一方向延伸的多个碳元素的线状结构体;
将上述线状结构体的生长端即前端侧掩埋的相变材料;以及
在上述线状结构体的根侧从上述相变材料露出而形成的多个聚集部,
上述聚集部非定域性地分布在与上述第一方向正交的第二方向。
2.根据权利要求1所述的片状结构体,其特征在于,
上述根侧处的上述片状结构体的屈曲应力大于上述前端侧处的屈曲应力。
3.根据权利要求1所述的片状结构体,其特征在于,
上述多个聚集部的高度恒定。
4.根据权利要求1所述的片状结构体,其特征在于,
上述线状结构体的上述前端侧具有长度偏差。
5.根据权利要求1所述的片状结构体,其特征在于,
上述相变材料是热塑性树脂。
6.一种电子设备,其特征在于,具备:
发热体;
散热体;以及
配置于上述发热体与上述散热体之间的片状结构体,
上述片状结构体具有:
沿第一方向延伸的多个碳元素的线状结构体;以及
将上述线状结构体之间填充的相变材料,
上述片状结构体形成有多个聚集部,该聚集部是接近上述线状结构体的根侧的线状结构体的集合体,
上述聚集部非定域性地分布在与上述第一方向正交的第二方向,
上述片状结构体被配置成上述线状结构体的前端侧与上述发热体接触。
7.根据权利要求6所述的电子设备,其特征在于,
上述线状结构体的前端侧以包括长度偏差的状态塑性变形。
8.根据权利要求6所述的电子设备,其特征在于,
上述片状结构体被配置成上述聚集部与上述散热体相接。
9.根据权利要求6所述的电子设备,其特征在于,
上述相变材料是将上述片状结构体与上述发热体和上述散热体粘合的热塑性树脂。
10.一种片状结构体的制造方法,其特征在于,
在基板上形成多个沿第一方向取向的碳元素的线状结构体,
利用相变材料掩埋上述线状结构体的生长端即前端侧,
以从上述相变材料露出了上述线状结构体的根侧的状态,将上述线状结构体从上述基板剥离,
使剥离出的上述线状结构体的上述根侧聚集。
11.根据权利要求10所述的片状结构体的制造方法,其特征在于,
从上述相变材料露出的上述线状结构体的上述根侧的长度根据作为目标的上述根侧的屈曲应力而决定。
12.根据权利要求10所述的片状结构体的制造方法,其特征在于,
上述聚集通过将上述线状结构体的上述根侧浸渍于水中并进行干燥而产生。
13.一种电子设备的制造方法,其特征在于,
在基板上形成多个沿第一方向取向的碳元素的线状结构体,
利用相变材料掩埋上述线状结构体的生长端即前端侧,
以从上述相变材料露出了上述线状结构体的根侧的状态,从上述基板剥离上述线状结构体,
使剥离出的上述线状结构体的上述根侧聚集而制成片状结构体,
将上述片状结构体配置于发热体与散热体之间,
上述片状结构体以将上述线状结构体的上述前端侧与上述发热体连接、将上述线状结构体的上述根侧与上述散热体连接的方式配置。
14.根据权利要求13所述的电子设备的制造方法,其特征在于,
通过在将上述片状结构体配置于上述发热体与上述散热体之间的状态下对上述片状结构体进行加热、加压,来使上述线状结构体的上述前端侧相对于上述发热体的表面塑性变形。
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