CN105810835B - 一种叠层oled器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种叠层OLED器件及其制备方法。该叠层OLED器件包括两个以上的发光单元,其特征在于,相邻的所述发光单元之间设有连接层,所述连接层由n型层/p型层/n型层构成。其制备方法包括将已制备的发光单元置于一个腔室,采用线源蒸镀,形成掺杂薄膜的n型层/p型层/n型层结构的所述连接层的步骤。本发明的叠层OLED器件连接层仅由n型层/p型层/n型层三层材料组成,当调节光程较大时,加厚p型层材料的厚度即可。本发明的连接层可以通过线源蒸镀置于一个蒸镀腔室形成掺杂或非掺杂形式的薄膜,在提高器件性能的同时,腔室数量不增加,降低设备成本。
Description
技术领域
本发明涉及一种OLED(Organic Light Emitting Diode,有机发光二极管)器件,具体地说,是一种叠层OLED器件及其制备方法。
背景技术
在OLED器件中,如果仅采用单层器件,要达到较高的亮度,会由于驱动电流过大而引起热量激增,影响器件的性能和寿命。日本山形大学的Kido教授首次提出了串联式OLED的概念,设想利用透明的连接层,将多个发光器件串联起来。叠层OLED器件就是将两个以上发光单元通过电荷生成层(连接层)串联在一起,从而可以提高电流效率,延长器件寿命,满足照明使用的亮度等。目前,常用N掺杂层/P掺杂层作为发光单元之间的连接层,可以有效提高器件的性能和稳定性。
但是,叠层结构的驱动电压也会随着层数的增加而线性增加,如何降低叠层器件的工作电压,并优化光程,从而获得高发光效率是叠层器件设计的关键。
在叠层器件中,每个发光层与阴极间的距离会对器件性能有较大影响。以蓝加黄叠加的叠层器件为例,当以阳极/空穴传输层/蓝色发光层/电子传输层/N掺杂电子传输层/N型层(金属氧化物或者N型有机材料)/空穴传输层/黄色发光层/电子传输层/电子注入层/阴极为例。蓝色发光层到阴极的距离要在160-200nm左右,而黄色发光层距离阴极的距离要在40-80nm左右。这样黄色与蓝色发光层间,就需要有较厚的传输层来调节该距离。如果上述结构为黄色在前面,蓝色在后面的结构。发光层间的间距更大,在120-200nm左右。
为了调节光程,公开号为CN103050632A的中国发明专利申请中公开了一种叠层OLED器件,其相邻的发光单元之间的连接层由包含电荷复合界面和电荷分离界面的多层结构构成,连接层的多层结构中每层结构的厚度均小于电荷的库伦捕获半径。然而,这种多层结构会大大增加制备OLED器件时使用的腔室蒸发源的数量,使设备成本投入大大增加。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种可以在制备时不必增加腔室蒸发源的数量,从而降低制备成本的叠层OLED器件。本发明要解决的技术问题还包括提供一种成本低的叠层OLED器件的制备方法。
为了解决上述技术问题,本发明提供了一种叠层OLED器件,包括两个以上的发光单元,相邻的所述发光单元之间设有连接层,所述连接层由n型层/p型层/n型层构成。
进一步地,构成所述n型层的材料的LUMO能级与构成所述p型层的材料的HOMO能级差小于或等于0.2eV。
进一步地,所述p型层的厚度为20nm~150nm,所述n型层的厚度为10~20nm。
进一步地,所述p型层的材料选自芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物。
进一步地,所述p型层为HAT-CN材料与芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物的掺杂结构,其中,所述HAT-CN材料的掺杂质量比例为0~20%。
进一步地,所述n型层为芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物与HAT-CN材料的掺杂结构,其中,所述芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物的掺杂质量比例为0~10%。
进一步地,所述芳族胺衍生物的化学通式如下:
其中,Ar1至Ar6分别表示具有10~50个核碳原子的取代或未取代的稠合芳基,或者分别表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的芳基;Ar7至Ar10分别表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的亚芳基;Ar7和Ar8的取代基可以形成环;
L表示单键、醚键或硫醚键,或者表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的亚芳基,或者表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的杂亚芳基,或者表示具有1~50个碳原子的取代或未取代的亚烷基;
并且,同时满足以下条件:
Ar1至Ar6中的至少一个是具有10~50个核碳原子的取代或未取代的稠合芳基。
进一步地,所述茚并芴二酮衍生物的化学通式如下:
其中,R1~R10彼此相同或不同,分别为氢原子、烷基、芳基、杂环、卤原子、氟烷基、烷氧基、芳氧基或氰基;X1、X2彼此相同或不同,分别为以下(a)~(e)所示的二价基团中的任一个:
其中,R51~R53分别彼此相同或不同,分别为氢原子、氟烷基、烷基、芳基或杂环基。
进一步地,所述R3~R6或者R7~R10分别互相结合形成环;R52与R53互相结合形成环。
本发明还提供了一种叠层OLED器件的制备方法,包括在已制备的发光单元上制备连接层的步骤,所述连接层由n型层/p型层/n型层构成,所述制备连接层的步骤为:
将已制备的发光单元置于一个腔室,采用线源蒸镀,形成掺杂薄膜的n型层/p型层/n型层结构的所述连接层。
本发明的叠层OLED器件连接层仅由n型层/p型层/n型层三层材料组成,当调节光程较大时,加厚p型层材料的厚度(大于库伦捕获半径)即可。从工艺来讲,本发明的连接层中n型层/p型层/n型层可以通过线源蒸镀置于一个蒸镀腔室形成掺杂或非掺杂形式的薄膜,在提高器件性能的同时,腔室数量不增加,降低设备成本。本发明同时有利于拓宽空穴传输材料和电子传输材料的选择范围。
附图说明
图1是本发明的叠层OLED器件的结构简化图。
图2是本发明的叠层OLED器件一实施例的结构示意图。
图3是本发明的叠层OLED器件一实施例的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明,以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施,但所举实施例不作为对本发明的限定。
如图1所示,本发明的叠层OLED器件包括两个以上的发光单元,相邻的发光单元之间设有连接层,连接层由n型层/p型层/n型层构成。其中,构成n型层的材料的LUMO(LowestUnoccupied Molecular Orbital,最低未占轨道)能级与构成所述p型层的材料的HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital,最高已占轨道)能级差小于或等于0.2eV。p型层的厚度为20nm~150nm,n型层的厚度为10~20nm。
p型层的材料选自芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物,或者为芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物与HAT-CN材料的掺杂,HAT-CN材料的掺杂质量比例为0~20%。其中,当质量比为0时,表示不掺杂HAT-CN材料,而是全部采用芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物。当有掺杂时,HAT-CN材料的掺杂质量比例优选为1%~20%。而n型层也可以为芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物与HAT-CN材料的掺杂结构,芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物的掺杂质量比例为0~10%。其中,当质量比为0时,表示不掺杂芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物,而是全部采用HAT-CN材料。当有掺杂时,芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物的掺杂质量比例优选为1%~10%。
芳族胺衍生物的化学通式如下:
其中,Ar1至Ar6可以分别为具有10~50个核碳原子的取代或未取代的稠合芳基,也可以分别是具有6~50个核碳原子的取代或未取代的芳基,但Ar1至Ar6中至少有一个是具有10~50个核碳原子的取代或未取代的稠合芳基;Ar7至Ar10分别表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的亚芳基;Ar7和Ar8的取代基可以形成环;
L表示单键、醚键或硫醚键,L也可是具有6~50个核碳原子的取代或未取代的亚芳基,或者是具有6~50个核碳原子的取代或未取代的杂亚芳基,或者是具有1~50个碳原子的取代或未取代的亚烷基。
以下结构式是部分芳族胺衍生物的举例,但本发明的实施不限于此:
茚并芴二酮衍生物的化学通式如下:
其中,R1~R10彼此相同或不同,分别为氢原子、烷基、芳基、杂环、卤原子、氟烷基、烷氧基、芳氧基或氰基;X1、X2彼此相同或不同,分别为以下(a)~(e)所示的二价基团中的任一个:
其中,R51~R53分别彼此相同或不同,分别为氢原子、氟烷基、烷基、芳基或杂环基。R3~R6或者R7~R10可以分别互相结合形成环;R52与R53也可以互相结合形成环。
以下结构式是部分茚并芴二酮衍生物的举例,但本发明的实施不限于此:
另外,本发明的叠层OLED器件的制备方法,包括:在基板上制备阳极层、空穴传输层、第一发光层、电子传输层等构成的第一发光单元,然后在已制备的第一发光单元上制备连接层,之后再在连接层上制备第二发光单元。根据需要,还可以在第二发光单元上继续制备第二连接层、第三发光单元等,视叠层OLED器件的发光单元数量而定。
本发明中,叠层OLED器件的连接层由n型层/p型层/n型层构成,制备连接层的步骤为:
将已制备的第一发光单元置于一个腔室,采用线源蒸镀,形成掺杂薄膜的n型层/p型层/n型层结构的所述连接层。
其中,与连接层相邻的ETL(电子传输层)和HTL(空穴传输层)的厚度优选均为10~20nm。
下面以具体实施例进一步说明本发明。
对比例1:电荷生成层为n:ETL(薄)/HAT-CN/HTL(厚)的叠层红光器件(其中,n为下述器件结构中的Li),其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(20nm)/HAT-CN(20nm)/NPB(60nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
对比例2:电荷生成层为n:ETL(厚)/HAT-CN/HTL(薄)的叠层红光器件,其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm,)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(60nm)/HAT-CN(20nm)/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
在下述实施例1~4中,以化合物1-2作为p型层材料。
实施例1:电荷生成层为n:ETL(20nm)/HAT-CN(10nm)/p型有机层(厚度根据光程调节)/HAT-CN(10nm)/HTL(20nm)的叠层红光器件,其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(20nm)/HAT-CN(10nm)/化合物1-2(40nm)/HAT-CN(10nm)/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
其中,HAT-CN(10nm)/化合物1-2(40nm)/HAT-CN(10nm)构成连接层,p型层选用化合物1-2,厚度40nm;两侧的n型层分别采用HAT-CN材料,厚度10nm。
实施例2:实施例2与实施例1结构相同,其区别在于减薄n:ETL与HTL的厚度,并调节p型有机层的厚度以保证光程不变,其器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(10nm)/HAT-CN(10nm)/化合物1-2(60nm)/HAT-CN(10nm)/NPB(10nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
其中,HAT-CN(10nm)/NPB(60nm)/HAT-CN(10nm)构成连接层,p型层选用化合物1-2,厚度60nm;两侧的n型层分别采用HAT-CN材料,厚度10nm。
实施例3:电荷生成层为n:ETL(20nm)/HAT-CN:化合物1-2(10nm)/p型有机层(厚度根据光程调节)/HAT-CN:化合物1-2(10nm)/HTL(20nm)的叠层红光器件,其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li:(20nm)/HAT-CN:10%化合物1-2(10nm)/化合物1-2:5%HAT-CN(40nm)/HAT-CN:10%化合物1-2(10nm)/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
其中,HAT-CN:10%化合物1-2(10nm)/化合物1-2:5%HAT-CN(40nm)/HAT-CN:10%化合物1-2(10nm)构成连接层,p型层选用化合物1-2掺杂HAT-CN,厚度40nm,HAT-CN材料的掺杂质量百分比为5%;两侧的n型层分别采用HAT-CN材料掺杂化合物1-2,厚度10nm,化合物1-2的掺杂质量百分比为10%。
实施例4:实施例4与实施例3结构相同,其区别在于调节了n型层/p型层/n型层材料的掺杂浓度,其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(20nm)/HAT-CN:3%化合物1-2(10nm)/化合物1-2:15%HAT-CN(40nm)/HAT-CN:3%化合物1-2(10nm)/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
其中,HAT-CN:3%化合物1-2(10nm)/化合物1-2:15%HAT-CN(40nm)/HAT-CN:3%化合物1-2(10nm)构成连接层,p型层选用化合物1-2掺杂HAT-CN,厚度40nm,HAT-CN材料的掺杂质量百分比为15%;两侧的n型层分别采用HAT-CN材料掺杂化合物1-2,厚度10nm,化合物1-2的掺杂质量百分比为3%。
掺杂结构的连接层蒸镀时,将HAT-CN、化合物1-2、HAT-CN三个蒸发源放于一个蒸镀腔室,通过速率控制实现两种物质按照一定的比例进行掺杂,在不影响生产节拍的同时,大大节约了设备成本。
下述实施例5和实施例6以茚并芴二酮衍生物的其中一种(见下结构式)为p型层材料。
实施例5:电荷生成层为n:ETL(20nm)/HAT-CN(10nm)/p型有机层(厚度根据光程调节)/HAT-CN(10nm)/HTL(20nm)的叠层红光器件,其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(20nm)/HAT-CN(10nm)/化合物2-2(40nm)/HAT-CN(10nm)/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
其中,HAT-CN(10nm)/化合物2-2(40nm)/HAT-CN(10nm)构成连接层,p型层选用化合物2-2,厚度40nm;两侧的n型层分别采用HAT-CN材料,厚度10nm。
实施例6:电荷生成层为n:ETL(20nm)/HAT-CN:化合物2-2(10nm)/p型有机层(厚度根据光程调节)/HAT-CN:化合物2-2(10nm)/HTL(厚)的叠层红光器件,其具体器件结构为:
ITO/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(20nm)/LG201:3%Li(20nm)/HAT-CN:10%化合物2-2(10nm)/化合物2-2:5%HAT-CN(40nm)/HAT-CN:10%化合物2-2(10nm)/NPB(20nm)/TCTA(20nm)/CBP:7%Ir(MDQ)2acac(30nm)/LG201(10nm)/LG201:3%Li(50nm)/Al(150nm)。
其中,HAT-CN:10%化合物2-2(10nm)/化合物2-2:5%HAT-CN(40nm)/HAT-CN:10%化合物2-2(10nm)构成连接层,p型层选用化合物2-2掺杂HAT-CN,厚度40nm,HAT-CN材料的掺杂质量百分比为5%;两侧的n型层分别采用HAT-CN材料掺杂化合物2-2,厚度10nm,化合物2-2的掺杂质量百分比为10%。
器件的性能参数如下:
可见,采用了本发明的连接层的叠层OLED器件,其驱动电压低于现有技术,而电流效率和流明效率均高于现有技术。
以上实施例仅是用于说明本发明,本领域的技术人员根据本发明的记载可以得知,属于芳族胺衍生物和茚并芴二酮衍生物的其它材料也可以用于本发明中并取得相应的效果;在通过掺杂方式获得的p型层和n型层中,具体的掺杂比例可以根据需要来确定,只要其在本发明限定的范围内,即可获得本发明的有益效果。另外,p型层和n型层的厚度是根据光程来调节的,p型层的厚度可以大于库伦捕获半径。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例,本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换,均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。
Claims (8)
1.一种叠层OLED器件,包括两个以上的发光单元,其特征在于,相邻的所述发光单元之间设有连接层,所述连接层由n型层/p型层/n型层构成;所述p型层的材料选自芳族胺衍生物;所述芳族胺衍生物的化学通式如下:
其中,Ar1至Ar6分别表示具有10~50个核碳原子的取代或未取代的稠合芳基,或者分别表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的芳基;Ar7至Ar10分别表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的亚芳基;Ar7和Ar8的取代基可以形成环;
L表示单键、醚键或硫醚键,或者表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的亚芳基,或者表示具有6~50个核碳原子的取代或未取代的杂亚芳基,或者表示具有1~50个碳原子的取代或未取代的亚烷基;
并且,同时满足以下条件:
Ar1至Ar6中的至少一个是具有10~50个核碳原子的取代或未取代的稠合芳基。
2.根据权利要求1所述的叠层OLED器件,其特征在于,构成所述n型层的材料的LUMO能级与构成所述p型层的材料的HOMO能级差小于或等于0.2eV。
3.根据权利要求1或2所述的叠层OLED器件,其特征在于,所述p型层的厚度为20nm~150nm,所述n型层的厚度为10~20nm。
4.根据权利要求1所述的叠层OLED器件,其特征在于,所述p型层为HAT-CN材料与芳族胺衍生物的掺杂结构,其中,所述HAT-CN材料的掺杂质量比例为1%~20%。
5.根据权利要求1所述的叠层OLED器件,其特征在于,所述n型层为芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物与HAT-CN材料的掺杂结构,其中,所述芳族胺衍生物或茚并芴二酮衍生物的掺杂质量比例为0~10%。
6.根据权利要求5所述的叠层OLED器件,其特征在于,所述茚并芴二酮衍生物的化学通式如下:
其中,R1~R10彼此相同或不同,分别为氢原子、烷基、芳基、杂环、卤原子、氟烷基、烷氧基、芳氧基或氰基;X1、X2彼此相同或不同,分别为以下(a)~(e)所示的二价基团中的任一个:
其中,R51~R53分别彼此相同或不同,分别为氢原子、氟烷基、烷基、芳基或杂环基。
7.根据权利要求6所述的叠层OLED器件,其特征在于,所述R3~R6或者R7~R10分别互相结合形成环;R52与R53互相结合形成环。
8.一种叠层OLED器件的制备方法,所述OLED器件为权利要求1-7之一所述的叠层OLED器件,包括在已制备的发光单元上制备连接层的步骤,其特征在于,所述连接层由n型层/p型层/n型层构成,所述制备连接层的步骤为:
将已制备的发光单元置于一个腔室,采用线源蒸镀,形成掺杂薄膜的n型层/p型层/n型层结构的所述连接层。
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PB01 | Publication | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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