CN105797579B - 一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，在经过过滤除尘后的有机废气中通入水汽，使水汽和有机废气均匀混合形成混合气体，混合气体通过风机送入低温等离子体介孔催化反应器中，利用低温等离子体介孔催化反应器放电过程中产生的等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化作用使混合气体中的VOCs气体氧化为无害的CO2和H2O，即完成对有机废气中VOCs的无害化处理，还可对低温等离子体介孔催化反应器中的介孔催化剂用氨基、苯基或巯基进行有机修饰，并掺杂过渡金属进行改性来提高有机废气无害化处理效果，本发明将介孔催化剂吸附作用和催化氧化作用以及等离子体强化作用三者合一来处理挥发性有机废气，其能耗低，设备简单，成本低廉。

Description

一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺
技术领域
本发明属于挥发性有机气体(VOCs)脱除技术领域，具体涉及一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺。
背景技术
随着人们生活水平和环保意识的提高，对空气污染产生的危害越来越受到重视。工业生产、交通运输和日常生活中大量排放的有机污染物（VOCs等）和无机污染物（SO2、NOx等）威胁着人类自身健康和赖以生存的环境。
其中，挥发性有机物（VOCs）种类繁多，分布面广，是继颗粒物、二氧化硫和氮氧化物之后又一类不容忽视的大气污染物。VOCs的污染已经成为目前我国重点城市群和重点区域大气复合污染的重要前体物质之一。2010年5月国务院办公厅正式地从国家层面上提出了加强挥发性有机污染物防治工作的要求，将VOCs和SO2、NOx与颗粒物一起列为改善大气环境质量的优控重点污染物。
目前，传统的VOCs废气净化技术主要有吸附法、吸收法、冷凝法、催化燃烧法、生物过滤法、膜分离和选择性还原法等，但是上述净化技术存在投资大、周期长、运行费用高、容易产生二次污染、催化剂易失活等缺点，而且一般只适用于中、高浓度或小风量挥发性有机废气的治理，对于低浓度或大风量挥发性有机废气的治理效果十分微弱。因此，寻找一种切实可行的适用于处理低浓度大风量VOCs的净化方法已成为当下环保领域研究的热点问题之一。
近年来，利用低温等离子体协同催化氧化技术降解有机废气引起了国内外研究者的极大关注。欧美和日本对低温等离子体催化技术的研究开展得比较早，主要把该技术应用于脱硫脱硝、消除挥发性有机化合物、净化汽车尾气等方面，并且取得了较好的处理效果。然而由于现有的低温等离子体协同催化氧化技术仍然不能解决能耗和副产物控制问题而影响了其工业化应用。
实验研究表明介孔催化剂具有长程有序的孔道、较高的比表面积、均一的孔径分布等优点，而且可以用有机基团氨基或苯基或巯基进行有机修饰，并掺杂Mn、Fe、Co等过渡金属进行改性，制备低温高活性的催化剂与低温等离子体协同反应。不仅解决了能耗高的问题，也增大了CO2的选择性，减少了O3的产生，使副产物减少。综上所述通过从低温等离子体协同催化氧化技术入手，采用合适的等离子体反应器，制备低温高活性催化剂，充分利用两者结合的优势，将有效解决现有技术中存在的能耗和副产物控制问题，开发出一种在常温下适用于处理低浓度大风量气体的新的挥发性有机废气（VOCs）净化工艺。
发明内容
本发明为解决传统技术的弊端而提供了一种在常温下利用低温等离子体协同介孔催化技术脱除低浓度大风量VOCs的处理方法，其目的是通过低温等离子体协同介孔催化技术将VOCs气体氧化为无害的CO2和H2O。
为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，其特征在于：在经过过滤除尘后的有机废气中通入水汽，使水汽和有机废气均匀混合形成混合气体，混合气体通过风机送入低温等离子体介孔催化反应器中，利用低温等离子体介孔催化反应器放电过程中产生的等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化作用使混合气体中的VOCs气体氧化为无害的CO2和H2O，即完成对有机废气中VOCs的无害化处理。
作为优选，所述进入低温等离子体介孔催化反应器中的混合气体湿度范围为5%-20%。
作为优选，所述过滤器为布袋除尘器。
作为优选，所述低温等离子体介孔催化反应器为填充床式反应器、线管式反应器或针筒式反应器。
作为优选，所述低温等离子体介孔催化反应器采用的放电方式为高压电源作用下的脉冲电晕放电或介质阻挡放电，所述放电的电压范围为15-25kv，放电的频率范围为50-500Hz。
作为优选，所述低温等离子体介孔催化反应器中介孔催化剂为MCM-41、SBA-15或SiO2；所述介孔催化剂用氨基、苯基或巯基进行有机修饰，并掺杂过渡金属进行改性，所述过渡金属为Mn、Fe、Co或Cu。
作为优选，所述介孔催化剂中氨基、苯基或巯基的质量百分数均为3-7%，所述介孔催化剂中过渡金属质量百分数为2-10%。
作为优选，所述介孔催化剂为颗粒状催化剂或蜂窝状催化剂。
作为优选，所述介孔催化剂通过溶胶凝胶法、水热合成法或浸渍法制备。
作为优选，通过在风机入口或出口设置空速调节器来控制废气在低温等离子体介孔催化反应器中的处理时间，所述混合气体在常温下进行等离子体催化协同反应。
本发明所用到的介孔催化剂具有可调的孔径、可控的形貌及结构组成，而且比表面积较大，水热稳定性高，孔道结构有序，表面基团可官能化，通过对其表面有机修饰和过渡金属改性，增加活性中心，且不易失活，对VOCs具有较好的催化氧化效果，而且能够提高臭氧的分解和增加CO2的选择性，减少副产物的产生。
本发明预先在经过过滤除尘后的有机废气中通入水汽，使水汽和有机废气均匀混合形成混合气体，所述混合气体通过风机送入低温等离子体介孔催化反应器中，利用放电过程中产生的等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化作用使混合气体中的VOCs气体氧化为无害的CO2和H2O。低温等离子体介孔催化反应器中填充的介孔催化剂为MCM-41、SBA-15或SiO2等，并用有机基团氨基或苯基或巯基进行有机修饰，且掺杂Mn、Fe、Co等过渡金属进行改性，制备出了低温高活性的新型催化剂。当介孔催化剂置入等离子体场中时，高能粒子可以促使催化剂表面颗粒被极化，产生微放电，在表面形成场强加强区。另外，大比表面积的介孔催化剂对气态污染物进行吸附富集，延长等离子体和催化对其的协同降解作用时间，更有利于污染物降解，使得VOCs在常温下降解率可达85%以上，能耗大大降低。
与现有技术相比，本发明的优点和有益效果为：
（1）本发明是一种将吸附作用、催化氧化作用、等离子体强化作用三者合一的挥发性有机废气（VOCs）处理方法。
（2）本发明所述的低温等离子体协同介孔催化技术是一种适用于处理低浓度大风量气体的空气净化方法。
（3）本发明预先通入的水汽在高能电子的作用下产生OH 等活性基团，可强化污染物分子的分解和氧化。
（4）本发明改性后的介孔催化剂能够提高臭氧的分解和增加CO2的选择性，减少副产物的产生。
（5）本发明经过有机基团修饰和过渡金属改性的介孔催化剂比表面积大、孔道结构规则、骨架结构坚韧、活性中心增多，酸强度增大，对VOCs废气的处理效果较好。
（6）本发明制备的介孔催化剂为低温高活性催化剂，可在常温下进行等离子体催化协同反应，能耗降低。
（7）本发明制备的介孔催化剂对气态污染物进行吸附富集，延长等离子体和催化对其的协同降解作用时间，更有利于污染物降解。
（8）本发明工艺流程简单，易于操作，制备的介孔催化剂不易失活，可循环使用，成本低廉。
附图说明
图1是本发明等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺流程图。
具体实施方式
实施例1
利用等离子体协同介孔催化技术对含甲苯废气进行降解处理，在填充式低温等离子体介孔催化反应器内填充颗粒状的介孔催化剂，等离子体放电方式为高压脉冲电晕放电，输入电压为15kv，输入频率为50Hz。介孔催化剂为SBA-15分子筛，并用质量分数为3%的苯基三氧乙基硅烷对其进行苯基表面修饰，然后掺杂质量分数为10%的氧化锰进行改性，制得有机-无机杂化的介孔催化剂。进气混合气体湿度为5%，空速为5000h-1，将待处理的混合气体通过风机进入低温等离子体介孔催化反应器中，通过等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化协同作用使得在常温下甲苯的脱除率达到了95.2%。
实施例2
利用等离子体协同介孔催化技术对含甲苯废气进行降解处理，在填充式低温等离子体介孔催化反应器内填充颗粒状的介孔催化剂，等离子体放电方式为高压脉冲电晕放电，输入电压为25kv，输入频率为50Hz。介孔催化剂为SBA-15分子筛，并用质量分数为7%的苯基三氧乙基硅烷对其进行苯基表面修饰，然后掺杂质量分数为2%的氧化锰进行改性，制得有机-无机杂化的介孔催化剂。进气混合气体湿度为20%，空速为5000h-1，将待处理的混合气体通过风机进入低温等离子体介孔催化反应器中，通过等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化协同作用使得在常温下甲苯的脱除率达到了93.7%。
实施例3
利用等离子体协同介孔催化技术对含甲苯废气进行降解处理，在填充式低温等离子体介孔催化反应器内填充颗粒状的介孔催化剂，等离子体放电方式为高压脉冲电晕放电，输入电压为20kv，输入频率为500Hz。介孔催化剂为SBA-15分子筛，并用质量分数为5%的苯基三氧乙基硅烷对其进行苯基表面修饰，然后掺杂质量分数为6%的氧化锰进行改性，制得有机-无机杂化的介孔催化剂。进气混合气体湿度为15%，空速为5000h-1，将待处理的混合气体通过风机进入低温等离子体介孔催化反应器中，通过等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化协同作用使得在常温下甲苯的脱除率达到了96.5%。
实施例4
利用等离子体协同介孔催化技术对含甲苯废气进行降解处理，在填充式低温等离子体介孔催化反应器内填充颗粒状的介孔催化剂，等离子体放电方式为高压脉冲电晕放电，输入电压为15kv，输入频率为50Hz。介孔催化剂为SBA-15分子筛，并用质量分数为3%的苯基三氧乙基硅烷对其进行苯基表面修饰，然后掺杂质量分数为6%的氧化锰进行改性，制得有机-无机杂化的介孔催化剂。进气混合气体湿度为15%，空速为5000h-1，将待处理的混合气体通过风机进入低温等离子体介孔催化反应器中，通过等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化协同作用使得在常温下甲苯的脱除率达到了92.3%。
实施例5
利用等离子体协同介孔催化技术对含甲苯废气进行降解处理，在填充式低温等离子体介孔催化反应器内填充颗粒状的介孔催化剂，等离子体放电方式为高压脉冲电晕放电，输入电压为15kv，输入频率为50Hz。介孔催化剂为SBA-15分子筛，并用质量分数为7%的苯基三氧乙基硅烷对其进行苯基表面修饰，然后掺杂质量分数位10%的氧化锰进行改性，制得有机-无机杂化的介孔催化剂。进气混合气体湿度为15%，空速为5000h-1，将待处理的混合气体通过风机进入低温等离子体介孔催化反应器中，通过等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化协同作用使得在常温下甲苯的脱除率达到了91.5%。
本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (5)

1.一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，其特征在于：在经过过滤除尘后的有机废气中通入水汽，使水汽和有机废气均匀混合形成混合气体，所述混合气体通过风机送入低温等离子体介孔催化反应器中，利用低温等离子体介孔催化反应器放电过程中产生的等离子体氧化能力、介孔催化剂的吸附和催化氧化作用使混合气体中的VOCs气体氧化为无害的CO2和H2O，即完成对有机废气中VOCs的无害化处理；所述低温等离子体介孔催化反应器中的混合气体湿度范围为5％-20％；所述低温等离子体介孔催化反应器为填充床式反应器、线管式反应器或针筒式反应器；所述低温等离子体介孔催化反应器采用的放电方式为高压电源作用下的脉冲电晕放电或介质阻挡放电，所述放电的电压范围为15-25kv，放电的频率范围为50-500Hz；所述低温等离子体介孔催化反应器中介孔催化剂为MCM-41、SBA-15或SiO2；所述介孔催化剂用氨基、苯基或巯基进行有机修饰，并掺杂过渡金属进行改性，所述过渡金属为Mn、Fe、Co或Cu。
2.根据权利要求1所述一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，其特征在于：所述介孔催化剂中氨基、苯基或巯基的质量百分数均为3-7％，所述介孔催化剂中过渡金属质量百分数为2-10％。
3.根据权利要求2所述一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，其特征在于：所述介孔催化剂为颗粒状催化剂或蜂窝状催化剂。
4.根据权利要求3所述一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，其特征在于：所述介孔催化剂通过溶胶凝胶法、水热合成法或浸渍法制备。
5.根据权利要求1所述一种等离子体协同介孔催化处理VOCs的工艺，其特征在于：通过在风机入口或出口设置空速调节器来控制废气在低温等离子体介孔催化反应器中的处理时间，所述混合气体在常温下进行等离子体催化协同反应。
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