CN105772002A - 一种高性能的nox消除储氧材料的制备方法 - Google Patents

一种高性能的nox消除储氧材料的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，通过共沉淀法，在Al2O3和CuO固溶体体系中加入Ce3+离子，获得了共存的三相体系，体系间强相互作用，产生氧空位并发生晶格畸变。这种制备方法操作简单，安全，反应周期短，重复性好，操作工艺参数易控，制得的复合纳米材料成本低，活性高，热稳定性高，能够在较低温度下催化还原氮氧化物。

Description

一种高性能的NOX消除储氧材料的制备方法
技术领域
本发明属于复合纳米材料技术领域，具体涉及一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法。
背景技术
具有介孔结构的CuAlO复合氧化物催化剂对氮氧化物有着比较好的催化还原特性，CeO2和含Ce材料由于其独特的储氧性能，被广泛用于汽车尾气三效催化、石油加工工业中的催化裂化和CO、CH4的氧化等。在催化材料领域扮演者极为重要的角色。
稀土元素铈的外层电子结构为4f15d16s2，有+4和+3两种稳定价态，而且其标准还原电位低，易实现+3价离子与+4价离子的相互转换，储存或释放氧。但纯CeO2的热稳定性不高且储放氧主要依赖表面进行，高温下结构的热稳定性较差，比表面积不高，导致储氧能力下降。
Al2O3具有比较高的热稳定性，同时因其有着很大的比表面积，结合CeO2和Al2O3各自的优缺点。通过在CuAlO复合氧化物催化剂的基础上用Ce替代CuAlO复合氧化物中不同量的Al，从而制备一种高性能的NOx消除储氧材料。
发明内容
本发明针对上述存在的问题做出改进，即本发明的目的是提供一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，这种方法成本低，操作简单、安全，反应周期短，重复性好。
为了解决上述技术问题，本发明提出了这样一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，该方法包括以下步骤：
步骤1，将Ce(NO3)3·6H2O、Cu(NO3)2·3H2O、Al(NO3)3·9H2O分别配置成一定浓度的水溶液，按照Cu3Al1-xCexOy其中x＝0～1，y＝4.5～5.0，配置为混合溶液；
步骤2，向混合溶液中加入碳酸钠溶液，室温下逐滴加入氢氧化钠溶液，控制pH值在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；
步骤3，离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后置于马弗炉中800℃焙烧4h，得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取2.416g硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g硝酸铝(Al(NO3)3·9H2O)配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，10ml的硝酸铝溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，9ml的硝酸铝溶液，1ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，8ml的硝酸铝溶液，2ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，7ml的硝酸铝溶液，3ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，6ml的硝酸铝溶液，4ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，5ml的硝酸铝溶液，5ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，4ml的硝酸铝溶液，6ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，3ml的硝酸铝溶液，7ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，2ml的硝酸铝溶液，8ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，1ml的硝酸铝溶液，9ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
进一步，取4.3446g硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，10ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce复合氧化物。
本发明的有益效果：
本发明提供的这种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法操作简单，安全，反应周期短，重复性好，操作工艺参数易控，制得的复合纳米材料成本低，活性高，热稳定性高，能够在较低温度下催化还原氮氧化物，在材料研究以及氮氧化物催化还原中应用良好。
附图说明
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
图1为本发明铜铈铝复合氧化物材料Cu3Al1-xCexOy(x＝0～1，y＝4.5～5.0)对NO催化转化率的曲线图；
图2为本发明铜铈铝复合氧化物材料Cu3Al1-xCexOy(x＝0～1，y＝4.5～5.0)对NO催化选择性的曲线图；
图3为本发明铜铈铝复合氧化物材料Cu3Al1-xCexOy(x＝0～1，y＝4.5～5.0)的XRD谱图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1，取2.416g硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g硝酸铝(Al(NO3)3·9H2O)配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，10ml的硝酸铝溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Al复合氧化物。
实施例2，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，9ml的硝酸铝溶液，1ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例3，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，8ml的硝酸铝溶液，2ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例4，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，7ml的硝酸铝溶液，3ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例5，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，6ml的硝酸铝溶液，4ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例6，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，5ml的硝酸铝溶液，5ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例7，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，4ml的硝酸铝溶液，6ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例8，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，3ml的硝酸铝溶液，7ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例9，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，2ml的硝酸铝溶液，8ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例10，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，1ml的硝酸铝溶液，9ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
实施例11，取4.3446g硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，10ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce复合氧化物。
对由实施例1-实施例11得到的Cu-Ce-Al复合氧化物进行分析，得出表1。
表1为铜铈铝复合氧化物材料Cu3Al1-xCexOy(x＝0～1，y＝4.5～5.0)相应比例下的比表面积和孔径大小
由本实施例得出：在复合氧化物材料Cu3Al1-xCexOy(x＝0～1，y＝4.5～5.0)中，比表面积和孔径的大小对催化剂的活性有着显著的影响，综合比较得出比表面积和孔径都比较大的材料，相对应的材料的催化性能比较优秀。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
步骤1，将Ce(NO3)3·6H2O、Cu(NO3)2·3H2O、Al(NO3)3·9H2O分别配置成一定浓度的水溶液，按照Cu3Al1-xCexOy其中x＝0～1，y＝4.5～5.0，配置为混合溶液；
步骤2，向混合溶液中加入碳酸钠溶液，室温下逐滴加入氢氧化钠溶液，控制pH值在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；
步骤3，离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后置于马弗炉中800℃焙烧4h，得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
2.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，9ml的硝酸铝溶液，1ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
3.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，8ml的硝酸铝溶液，2ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
4.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，7ml的硝酸铝溶液，3ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
5.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，6ml的硝酸铝溶液，4ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
6.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，5ml的硝酸铝溶液，5ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
7.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，4ml的硝酸铝溶液，6ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
8.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，3ml的硝酸铝溶液，7ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
9.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，2ml的硝酸铝溶液，8ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
10.根据权利要求1所述的一种高性能的NOx消除储氧材料的制备方法，其特征在于，取4.3446g的Ce(NO3)3·6H2O配置浓度为1mol/L的水溶液、2.416g的Cu(NO3)2·3H2O配置浓度为1mol/L水溶液、3.7523g的Al(NO3)3·9H2O配置浓度为1mol/L水溶液；然后取30ml的硝酸铜溶液，1ml的硝酸铝溶液，9ml的硝酸亚铈溶液，配置为混合溶液，然后向混合溶液中加入150ml浓度为0.09mol/L的碳酸钠溶液，室温下逐滴加入浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液调节控制pH在10～11之间并充分搅拌，静置老化19h；然后再离心，最后再将所得沉淀物在60～80℃烘干后粉碎，然后再置于马弗炉中800℃焙烧4h，最后得到浅黑色的Cu-Ce-Al复合氧化物。
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