CN105636902A - 由酸性尾气田生产硫酸的方法 - Google Patents

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J·吉尔德
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Abstract

一种由酸性尾气生产硫酸的方法，所述方法包括：(a)由油和气设施获得包含H2S或还原态硫物质或其组合的酸性尾气物流；(b)使所述酸性尾气物流发生氧化和获得包含SO2的氧化的气体物流；和(c)应用所述氧化的气体物流获得硫酸和SO2减少的尾气物流。所述方法还可以包括使氧化的气体物流进行可再生的吸收过程。所述硫酸可用于生产肥料。

Description

由酸性尾气田生产硫酸的方法
相关专利申请的交叉引用
本申请要求美国专利申请No.61/847,953(2013年7月18日提交)的权益，该申请在此全文作为参考引入。
技术领域
本发明概括地讲涉及转化酸性尾气为硫酸的方法。更具体但非排它地，本发明涉及由含H2S的酸性尾气、特别是由油和气设施获得的含H2S的气体物流生产硫酸的方法。当油和气设施包括硫酸生产装置或者靠近硫酸生产装置时，本方法是特别有用的。
背景技术
包含H2S的酸性气体可以源自多种来源。例如，很多天然气井产生酸性天然气，即包含H2S和任选其它杂质(如其它含硫化合物如COS、CS2、RSH等)的天然气。天然气是一种通用术语，其适用于由天然气井获得的轻烃和任选的其它气体(氮、二氧化碳、氦)的混合物。天然气的主要成分是甲烷。另外，通常也存在其它烃如乙烷、丙烷、丁烷或更高级烃。
经常应用克劳斯法处理由各种气体物流如烃物流(例如天然气)回收的硫化氢。多步方法由气态硫化氢产生硫。
克劳斯法包括两步，即第一步热步骤和第二步催化步骤。在第一热步骤中，气体中的一部分硫化氢在温度高于850℃氧化产生二氧化硫和水：2H2S+3O2→2SO2+2H2O(I)。
在第二催化步骤中，热步骤中产生的二氧化硫与硫化氢反应产生硫和水：2SO2+4H2S→6S+4H2O(II)。
步骤(II)中产生的气态元素硫可以在冷凝器中回收，开始作为液态硫，随后进一步冷却以提供固态元素硫。在一些工况中，所述第二催化步骤和硫冷凝步骤可以重复多次，通常至多三次以提高元素硫的回收率。
克劳斯法的第二催化步骤需要二氧化硫，即反应(I)的一种产物。但也需要硫化氢。通常，约三分之一的硫化氢气体在反应(I)中被氧化为二氧化硫，从而获得理想的二氧化硫与硫化氢的1:2的摩尔比，以用于在催化步骤(反应(II))中反应产生硫。克劳斯法的残余尾气可能包含可燃组分和含硫化合物，例如当氧过量或不足(和产生过量或不足的二氧化硫)时。这种可燃组分可以合适地在克劳斯尾气处理装置中进一步处理，例如在壳牌克劳斯尾气处理(SCOT)装置中进一步处理。因此，克劳斯法的总反应可以写为：2H2S+O2→2S+2H2O(III)。
发明内容
在一个方面，本发明概括地涉及由得自油和气设施的酸性尾气生产硫酸的方法。例如，可以在油和气炼厂中处理原油以获得各种烃产品物流。所述炼厂可以包括加氢裂化和/或加氢精制阶段。在处理过程中获得各种气体物流。可以处理这些气体物流以回收烃。作为结果，可以获得烃浓度降低的一个或多个尾气物流。
替代地，可以向设施进料天然气并进行处理以脱除其中的包括H2S在内的杂质。作为结果，可以获得烃浓度降低的一个或多个尾气物流。按照本发明的这个方面，可以将酸性尾气用作原料通过生产SO2而生产硫酸。因此，至少一部分酸性尾气物流可以在高温下如在焚烧器中氧化，以产生可进料至硫酸生产装置的SO2原料物流。从投资成本和操作成本方面来看，传统的克劳斯装置成本很高。本方面的优点是可以在简化的工艺生产路线中且不产生元素硫的情况下生产硫酸。
在另一个方面，本发明概括地涉及由优选源自油和气设施的酸性尾气生产肥料的方法。
在本发明的一个实施方案中，酸性尾气的非限定性来源包括由天然气处理、页岩气处理、页岩油伴生气处理、炼厂酸性气体物流、来自常规油田的伴生气、来自气化的合成气处理、酸性气体脱除装置(与上述组合)和酸性气富集装置(与上述组合)产生的尾气。在本发明的一个特定的实施方案中，酸性尾气由油和气设施获得。
在本发明的另一个实施方案中，除了H2S外，酸性尾气还可以包含COS和/或其它还原态硫物质。所述COS和/或其它还原态硫物质可以与气体的剩余部分和H2S分离，并单独送至焚烧器氧化。
在本发明的另一个实施方案中，所生产的硫酸可以转化为肥料和/或用于各种化学和/或治金过程如选矿(如浮洗)中或作为商品销售。
在另一个实施方案中，可以应用废热提供热源，例如通过间接换热产生蒸汽、热的工艺物流等。
在本发明的一个实施方案中，所述酸性尾气还可以包含更多硫源，其非限定性的例子包括COS、CS2和RSH。
在一个实施方案中，所述酸性尾气包含1-50vol％的H2S。在另一个实施方案中，所述酸性气体包含10-35vol％的H2S。
按照这一方面，提供一种生产硫酸的方法，所述方法包括：
(a)由油和气设施获得包含H2S或还原态硫物质或其组合的酸性尾气物流；
(b)使所述酸性尾气物流发生氧化和获得包含SO2的氧化的气体物流；和，
(c)应用所述氧化的气体物流获得硫酸和SO2减少的尾气物流。
在一个实施方案中，所述方法还包括使所述氧化的气体物流进行可再生的吸收过程，优选为可再生胺吸收过程，和获得富含SO2的气体物流和SO2减少的氧化的气体物流，和步骤(c)包括将富含SO2的气体物流进料至硫酸生产装置和获得硫酸和SO2减少的尾气物流。
在另一实施方案中，所述方法还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流循环以获得更多硫酸。可以将至少一部分SO2减少的尾气物流循环至硫酸生产装置。
在另一实施方案中，所述方法还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流进行SO2洗涤过程并获得富含SO2的尾气物流，和将至少一部分富含SO2的尾气物流循环以获得更多的硫酸。所述SO2洗涤可以包括可再生胺吸收过程。步骤(b)可以包括将原料气体物流进料至焚烧器。
在另一实施方案中，所述方法还包括应用至少一部分硫酸生产肥料。
在另一实施方案中，所述方法还包括应用至少一部分硫酸在为油和气设施一部分或邻近油和气设施的设施处生产肥料。
在另一实施方案中，所述方法还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流进行SO2吸收过程和获得SO2进一步减少的尾气物流。
在另一实施方案中，氧化和/或硫酸生产装置产生的热用于可再生吸收过程中。
在另一实施方案中，可再生吸收过程排出的水用于硫酸生产装置中。
通过仅参考附图，在阅读了如下以举例方式给出的本发明示例性实施方案的非限定性描述后，本发明的上述和其它目的、优点和特征将会变得更明显。
附图说明
图1的示意图为按本发明一个实施方案由酸性尾气生产硫酸的方法。
图2的示意图为按本发明一个实施方案可应用的可再生二氧化硫过程。
图3的示意图为按本发明一个实施方案由酸性尾气生产硫酸的方法。
具体实施方式
图1例举了本发明的一个实施方案，其中进入的烃原料10在油和气设施中处理，获得酸性尾气物流22、28。正如其中所示，油和气炼厂12包括气/液分离单元14，它产生可包括例如天然气或其它含高浓度甲烷的烃气体的气体物流16和气体减少了的液体物流18，液体物流18可以在炼厂20中处理，以获得一个或多个酸性气体物流22和一个或多个液体产品物流24。取决于提供的原料10，炼厂20可以包括各种设计，和可以包括各种加氢裂化和/或加氢精制和/或加氢处理单元。将会理解的是所述气体物流16可能含有高浓度的包括H2S的杂质，和该气体物流可以在例如洗涤单元26中处理，以生产杂质浓度降低了的产品烃29物流和尾气物流28。
以物流的总组成为基准，气体物流22、28可能具有较低浓度的烃，例如烃的浓度可以小于1mol％、或小于0.1mol％、或小于0.01mol％。以物流的总组成为基准，H2S的浓度可以大于25mol％、大于50mol％、大于75mol％、大于95mol％、或大于0.1和小于0.25mol％。
例如，物流10和/或物流16可以包括天然气、主要由天然气组成或由天然气组成。天然气通常包含大量的甲烷，通常大于50mol％、典型地大于70mol％的甲烷。取决于其来源，天然气可以包含变化量的重于甲烷的烃，如乙烷、丙烷、丁烷和戊烷以及一些芳烃。天然气也可以包含不同量的硫化氢。例如，一些天然气田包含硫化氢体积含量为15-30％的天然气。气体也可以包含其它非烃杂质如H2O、N2、CO2等。
与优质天然气的可获得性下降相关，获取的天然气的杂质含量倾向于随时间逐渐增加。另外，环境法规对于燃烧气体的杂质含量的要求变得越来越严格。作为结果，为了产生具有理想规格的产品气体，越来越有必要对天然气进行处理以从中脱除杂质气体。
正如图1所示，酸性尾气物流28和/或22在如焚烧器30中进行氧化，在其中利用含氧气体如空气进行燃烧，以产生包含SO2的氧化的气体物流32。焚烧器30可以为本领域中已知的任何设计。含氧气体可以是纯氧和/或空气和/或富氧空气。为了省掉分离空气以提供富氧空气或纯氧的需求，优选的是应用空气燃烧硫化氢。产生的热烟道气可能具有400-1100℃的温度。可以回收热烟道气的热量，和例如可以用于热回收蒸汽发生器中以产生蒸汽。
可以将氧化的气体物流32送至硫酸生产装置34，以脱除氧化的气体物流32中的二氧化硫并用于产生硫酸物流36和SO2减少的尾气物流44。硫酸生产装置34可以为本领域中已知的任何设计。例如，首先用含氧物流如空气中的氧将二氧化硫氧化为三氧化硫SO3。可能会存在催化剂如钒(V)氧化物催化剂。
然后可以将气态三氧化硫用水处理以在放热反应中产生硫酸。为了控制放出的热，优选用含97-98wt％硫酸的2-3wt％的水处理三氧化硫以产生98-99wt％的浓硫酸。
在一个替代实施方案中，可以用发烟硫酸H2S2O7处理三氧化硫以形成浓硫酸。这些方法与由三氧化硫生产硫酸的其它方法一起对本领域的熟练技术人员来说都是公知的。然后可以向浓硫酸中加入水以提供含水硫酸。
应理解用于硫酸生产装置34中的气体物流可以进行洗涤，以获得或维持充足的氧与二氧化硫比和水与SO2比，从而导致产生含有93wt％或更多硫酸的溶液36。
可以将硫酸物流36进料至肥料装置38，肥料装置38可以为单个设施的一个整合部分。例如，肥料装置38可以为油和气炼厂的一部分。替代地，它可以位于油和气设施附近。例如，可以将硫酸物流36例如通过管线、运输器等进料至位于油和气设施12附近的肥料装置。
替代或附加地，可以应用硫酸物流36进行选矿或采矿工业的其它用途。另外，可以将硫酸物流36例如通过管线、运输器等进料至可能位于油和气设施12附近的采矿设施和/或选矿设施40。
替代或附加地，可以将硫酸物流36用作化学装置42的原料。另外，可以将硫酸物流36例如通过管线、运输器等进料至可能位于油和气设施12附近的化学装置42。
替代或附加地，可以将硫酸物流36作为商品出售。
正如图1所示，SO2减少的尾气物流44可以例如在洗涤装置46中进行洗涤，以产生适合于释放到大气的尾气48。洗涤可以产生富含SO2的气体物流50，该物流可以全部或部分进料至硫酸生产装置34。
可以应用本领域中已知的任何方法实施所述洗涤，例如可再生胺吸收过程，如CanSolv方法、吸附、膜分离或二氧化硫冷凝。二氧化硫在比氮高得多的温度即在约-10℃下冷凝。由于二氧化硫高的冷凝温度，燃烧后分离二氧化硫和氮比燃烧前分离氧和氮更优选。
所述洗涤优选包括可再生胺基二氧化硫洗涤过程，主要由该过程组成或由该过程组成，该过程在美国专利US5,236,678、US5,019,361和US5,262,139中进行了公开。
图2例举了CansolvTM可再生胺基二氧化硫洗涤方法的示意图。按照该实施方案，回收装置100应用吸收器112和再生器114。可以将进料气体104进料至预洗涤器116，在其中与例如来自喷淋塔118的再循环水接触。这使得进料气体104冷却和饱和，并导致进料气体104中大部分颗粒物质(取决于其粒度)被脱除。也可以洗涤掉强酸如硫酸和盐酸。通过向水循环回路中加入换热器也可以应用预洗涤器作直接冷却器。预洗涤器中的溶解酸浓度通过吹出、中和和排放入废水处理系统而进行控制。通过沉降可以控制悬浮固体。
然后可以将预洗涤后的进料气体进料至吸收器120。吸收器120优选为用于使吸收剂与处理后的进料气体接触的质量传递设备。正如图2所示，可以应用逆流接触系统。可以应用任何常规的吸收器，如填料塔或板式塔。可以将已从中脱除了二氧化硫的洗涤后进料气体通过物流128进料至烟囱排放至大气。对物流128实施的精确过程将依据物流的内容物变化。物流128优选包含小于300ppm的二氧化硫、更优选为小于150ppm的二氧化硫和最优选小于100ppm的二氧化硫。
按照CansolvTM方法，在约10-60℃的温度下使原料气体物流与水溶性的二胺半盐接触，以从气体物流中吸收二氧化硫，吸收量至少为约每千克吸收介质100克二氧化硫。游离碱形式的二胺优选具有小于300的分子量和其半盐形式具有约5-7.3的自由氮原子的pKa值。
可以将来自吸收器120的富含SO2的负载后吸收剂物流130通过富/贫换热器122泵送至再生器114。再生器114可以为带有用蒸汽加热的再沸器124的板式塔。当吸收剂向下流过再生器114时，二氧化硫被从液体中气提出来，并被带入顶部的回流冷凝器132，在冷凝器中大部分的蒸汽冷凝下来并作为回流物流134返回再生器顶部。气态二氧化硫可以在约50-110℃的温度下从废吸收介质中气提出来。气态、被水饱和的二氧化硫作为物流136离开再生器。贫吸收剂通过物流138离开再沸器124，并泵送经过换热器122和缓冲罐126返回吸收器120。
优选将贫吸收剂的分支物流142进料至吸收剂纯化装置140，在其中可以脱除热稳定性盐。
因此，通过使含有二氧化硫的酸性尾气物流在SO2吸收区与用于SO2的吸收液体接触，选择性将SO2从酸性尾气转移至吸收液而获得富含SO2的吸收液，和随后从富含SO2的吸收液中气提出SO2以产生贫吸收液和富含SO2的气体物流，可以获得具有高SO2浓度的气体物流。
从富含SO2的吸收液中气提出SO2通常在高温下实施。为了提供更加能量有效的方法，可以应用在热回收蒸汽发生器装置中产生的蒸汽来提供用于从富含SO2的吸收液中气提出SO2所需的至少部分热。
在其它实施方案中，可以将在硫酸生产装置34和/或焚烧器30中产生的能量用于再生SO2洗涤吸收剂和/或其它能量需求装置和/或蒸汽。
在其它实施方案中，可以将由SO2洗涤系统排放的水用于进料至硫酸生产装置34。例如，该水可以源自急冷塔或回流系统。
在本发明的其它实施方案中，可以将含SO2的工艺物流进料至可再生SO2洗涤装置。例如，参考附图3，可以将部分或全部酸性尾气物流22、28进料至处理装置52如洗涤装置。因此，可以将部分或全部酸性尾气物流22、28进料至可再生胺吸收过程，和可以获得富含SO2的气体物流54和SO2减少的氧化的气体物流56，和可以将富含SO2的气体物流54进料至硫酸生产装置34。在这些实施方案中，可以将来自硫酸生产装置34的尾气44任选地进料至装置46，和附加地，可以将部分或全部气体物流50进料至硫酸生产装置34。
应理解在任何实施方案中，均可以将焚烧器30和/或硫酸生产装置34的废热用于装置100，如加热再沸器124。
还应理解的是在任何实施方案中，可以将来自焚烧器30的分支物流进料至硫酸生产装置34，从而为硫酸生产装置34提供SO2。
虽然已参考目前认为是优选实施例的方案描述了本发明，但应理解本发明并不局限于所公开的实施例。相反，本发明打算涵盖所附权利要求的实质和范围内包括的各种改变和等效的排布。
所有出版物、专利和专利申请在这里全文作为参考引入，它们的引入程度与这些出版物、专利和专利申请各自具体和单独作为参考全文引入时相同。

Claims (15)

1.一种生产硫酸的方法，所述方法包括：
(a)由油和气设施获得包含H2S或还原态硫物质或其组合的酸性尾气物流；
(b)使所述酸性尾气物流发生氧化和获得包含SO2的氧化的气体物流；和，
(c)应用所述氧化的气体物流获得硫酸和SO2减少的尾气物流。
2.权利要求1的方法，还包括使所述氧化的气体物流进行可再生的吸收过程及获得富含SO2的气体物流和SO2减少的氧化的气体物流，和步骤(c)包括将富含SO2的气体物流进料至硫酸生产装置和获得硫酸和SO2减少的尾气物流。
3.权利要求1的方法，还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流循环以获得更多的硫酸。
4.权利要求2的方法，还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流循环至硫酸生产装置。
5.权利要求1的方法，还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流进行可再生的SO2吸收过程和获得富含SO2的尾气物流，和使至少一部分富含SO2的尾气物流循环以获得更多的硫酸。
6.权利要求5的方法，其中SO2洗涤包括可再生胺吸收过程。
7.权利要求1的方法，其中步骤(b)包括将原料气体物流进料至焚烧器。
8.权利要求1的方法，还包括应用至少一部分硫酸生产肥料。
9.权利要求1的方法，还包括在为油和气设施一部分或邻近油和气设施的设施处应用至少一部分硫酸生产肥料。
10.权利要求2的方法，其中所述可再生吸收过程为可再生胺吸收过程。
11.权利要求1的方法，还包括使至少一部分SO2减少的尾气物流进行SO2吸收过程和获得SO2进一步减少的尾气物流。
12.权利要求2的方法，其中氧化和/或硫酸生产装置产生的热用于可再生吸收过程中。
13.权利要求5的方法，其中氧化和/或硫酸生产装置产生的热用于可再生吸收过程中。
14.权利要求2的方法，其中可再生吸收过程排出的水用于硫酸生产装置中。
15.权利要求5的方法，其中可再生吸收过程排出的水用于硫酸生产装置中。
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