CN105579122B - 使氢与至少一种碳基化合物反应并产生甲烷和水的甲烷化反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种甲烷化反应器(10),用于使二氢与至少一种碳基化合物反应并产生甲烷,该反应器包括:中空体(105),其被配置成接收催化剂颗粒的流化床(106)并且包括每种碳基化合物和二氢的进口,和甲烷和水的出口(115)。该反应器的特征在于它还包括将液相冷却水注入至流化床的进口(120)。在某些具体实施方式中,每种碳基化合物是气体,反应器包括至少一个水注入喷嘴和至少一个气体注入喷嘴,气体包括碳基气体和二氢,至少一个水注入喷嘴放置在至少一个气体注入喷嘴的下方。在某些具体实施方式中,引入至中空体的水的流量取决于反应器中测定的温度。
Description
技术领域
本发明涉及用于使氢与碳基化合物反应并生成甲烷的甲烷化反应器。特别地,其应用于工业甲烷化以及热能与甲烷联产。
背景技术
甲烷化是一种将氢与一氧化碳或二氧化碳催化转化为甲烷的工业方法。
甲烷化反应的公式根据碳基化合物的性质而变化。依情况而定,公式是:
CO+3H2→CH4+H2O
CO2+4H2→CH4+2H2O
为了优化该反应的产量,将催化剂床放置在反应发生的反应器中。该床可以是固定床或流化床。由于甲烷化反应是高度放热的,这就产生了对去除热量并冷却反应器的极大要求。流化催化剂床使得反应区域的温度是均匀的。最后,该反应的动力学通常利用的温度很高,其结果是只需要小量的催化剂。
在当前的固定床系统中,已知的是“透壁式冷却反应器”(“Throughwall CooledReactors”),热传递由反应器壁产生,该反应器壁被冷却液冷却。然而,需要极大的表面积来产生热传递,并且,制造反应器的成本很高。
在当前的流化床系统中,反应器内部的流化床中浸入了一个或多个热交换器。然后,例如,水、水蒸气或导热油(thermal oil)在这些交换器中循环。交换器的壁与流化床之间的热交换系数非常高,达到了液体与壁之间的热交换系数的程度。然而,只有反应温度达到380℃至400℃才有可能使用导热油。此外,在这些系统中,反应器的尺寸取决于浸入在流化床中的每个交换器所占据的尺寸。这些系统带来了制造成本和反应器空间的未充分利用。此外,床和冷却液之间的热交换的效率在很大程度上取决于流化状态。
在当前的固定床或流化床系统中,与氢气和碳基化合物混合的蒸汽的注入可以限制焦炭形式的碳沉积在催化剂上,碳沉积的一个后果是催化剂过早失活。最后,因为甲烷化作用的催化剂优选至少部分地由镍制成,所以当与温度低于260℃的壁接触时,甲烷化反应存在形成羰基化合物(一种高毒性化合物)的风险,这使冷却系统更加复杂。
专利文献WO2012/035881、US4312741和DE2506199是已知的。这些文献中的教导没有可能实现冷却甲烷化反应器并限制反应器中焦炭或羰基化合物的形成。
特别地,文献WO2012/035881描述了具有进口和出口、能够进行甲烷化反应的反应器。然而,该反应器并不包括将水注入反应器以冷却化学反应的进口。
文献US4312741描述了一种甲烷化反应器。然而,该反应器并不包括进入反应器的液相进水口。
文献DE2506199描述了具有进水口的甲烷化反应器,该进水口位于反应器所包含的催化剂床的上方。该系统具有如下缺点:在注水期间不能限制反应器中焦炭或羰基化合物的形成。
发明内容
本发明的目的在于全部地或部分地克服上述缺点。
为了实现上述目的,一方面,本发明提供了一种用于使二氢(氢气)与至少一种碳基化合物反应并生成甲烷的甲烷化反应器,其包括:
-中空体,其被配置成接收催化剂颗粒的流化床,并且其包括每种碳基化合物和二氢的进口,和
-甲烷和水的出口,
并且,该反应器还包括用于将液相冷却水注入至流化床的进口。
虽然在理论上讲,除了将试剂,还将反应产物引入至反应器的流化床中是与本领域技术人员为获得好的反应产量而采取的方法相违背的,但是,本发明人已经确定,就控制反应器内部温度、反应器大小、反应器复杂性和反应器制造与维护费用而言,只要液相中引入了试剂,这种引入(即将反应产物引入)就是有利的。这种引入还能够减少甚至消除羰基化合物的产生。最后,这种引入限制了催化剂表面形成焦炭;注入的水与热床接触时被蒸发。
由于本发明的反应器的特征,可以根据转化氢和碳基化合物所用的催化床的量来限定反应器的尺寸。此外,引入的水通过“水气变换”反应而被甲烷化反应所利用,在“水气变换”反应中,一氧化碳和水生成二氧化碳和二氢。最后,在从反应器向外输出时,这些准备有可能获得水摩尔组成高于50%的水蒸气与甲烷的混合物。
在某些具体实施方式中,每种碳基化合物和二氢的输入在流化床上实现。
这些具体实施方式能够使催化剂中每种碳基化合物和二氢之间反应产量增加。在流化床中输入水意味着水与壁接触时能够被冷却而不会有羰基化合物形成的风险。
在某些具体实施方式中,水的进口比每种碳基化合物和二氢的进口更接近中空体的底部。
这些具体实施方式能够阻止焦炭沉积在催化剂上。
在某些具体实施方式中,每种碳基化合物是气体,该反应器包括至少一个水注入喷嘴和至少一个气体注入喷嘴,气体包括碳基化合物和二氢,至少一个水注入喷嘴放置在至少一个气体注入喷嘴的下方。
这些具体实施方式使得气体和水最优化注入至反应器的中空体。
在某些具体实施方式中,本发明的反应器包括位于甲烷和水出口的下游的冷凝水蒸气的装置。
这些具体实施方式通过凝结使水在甲烷出口的下游与甲烷分离。此外,这些具体实施方式使冷凝水被回收。
在某些具体实施方式中,本发明的反应器包括回路,其用于将冷凝水运输至注入冷却水的入口。
这些具体实施方式能够回收甲烷化反应产生的水以用于冷却该反应。
在某些具体实施方式中,本发明的反应器包括甲烷和水出口的下游,气固分离装置。
这些具体实施方式能够确保装置输出的甲烷和水是气态并且防止装置输出物中存在固体,例如来自催化剂床的颗粒。
在某些具体实施方式中,本发明的反应器中包括温度传感器和调节水流量的装置,该装置根据温度传感器测定的温度来调节引入至中空体的水的流量。
这些具体实施方式使反应温度最优化以便根据引入至反应器的碳基化合物获得甲烷的最佳收率。
在某些具体实施方式中,本发明的反应器包括热交换器,在甲烷和水出口的下游,被配置成冷却甲烷和水并在实现热交换过程中联产热能。
这些具体实施方式能够由中空体输出的水蒸气和甲烷混合物联产热能和甲烷。
在某些具体实施方式中,由水注入口引入至中空体的水量大于从中空体输出的水量的75%。因此,引入水带来了特别高水平的冷却。
根据第二方面,本发明提供了使二氢与至少一种碳基化合物反应并产生甲烷的方法,包括:
-将每种碳基化合物和二氢输入至中空体的步骤,该中空体被配置成接收催化剂颗粒的流化床,
-氢与每种碳基化合物之间发生甲烷化反应的步骤,以及
-输出甲烷和水的步骤;
并且,该方法包括在甲烷化反应步骤期间将液相冷却水注入至流化床的步骤。
该方法的特定性能、优点和目标与本发明的甲烷反应器类似,在此不再赘述。
附图说明
参考附图,根据对本发明的甲烷化反应器和甲烷化方法的至少一种特定具体实施方式的非限制性描述,本发明的其它特别的优点、目的和特征是明显的,其中:
-图1示意性地描绘了本发明的甲烷化反应器的一种特定具体实施方式;以及
-图2以逻辑图的形式描绘了本发明的甲烷化方法的一种特定具体实施方式的步骤。
具体实施方式
本部分的描述是作为非限制性实施例而给出的。
请注意,图1不是按比例的。
图1显示了反应器10(本发明的一个主题)的第一种特定具体实施方式。该反应器10包括:
-中空体105,其被配置成接收催化剂颗粒的流化床106,并且其包括至少一个喷嘴110和至少一个喷嘴120,其中喷嘴110用于注入碳基化合物和二氢,喷嘴120用于注入水;
-甲烷和水的出口115;
-用于甲烷化反应产生的甲烷的气固分离装置135,
-热交换器145,其被配置成用来冷却甲烷和水并在实现热交换的过程中产生热能;
-冷凝装置125,用于冷凝甲烷出口115下游存在的水蒸气;
-回路130,用于将冷凝水运输至注入冷却水的喷嘴120;以及
-调节装置140,其根据温度传感器107测得的反应器10中的温度来调节引入到中空体105的水的流量。
中空体105可以是末端封闭的旋转金属圆筒。该中空体105部分地装有流化催化剂床。通过重力作用,该催化剂位于接近中空体105底部之处。该中空体105包括至少一个碳基化合物和二氢注入喷嘴110,使碳基化合物和二氢被引入至流化床。优选地,碳基化合物是气态的一氧化碳或二氧化碳。
此外,中空体105包括至少一个用于注入冷却水的喷嘴120。优选地,用于注入冷却水的每个喷嘴120的出口比用于注入碳基化合物的每个喷嘴110的出口更接近中空体105的底部。用这种方法,注入的水一与流化床接触就非常快地转化为汽态,吸收相变潜热。因为注入的水与流化床之间的绝大部分热交换发生在冷却水注入喷嘴120附近,碳基化合物注入喷嘴110处的流化床温度高于260℃,这减少或甚至消除了羰基化合物的形成。
由冷却水注入喷嘴120引入的水量优选大于从中空体输出的水量的75%,更优选大于80%,甚至更优选大于85%。优选地,注入喷嘴120注入的水直接进入中空体105包含的流化床中。
最后,该中空体105包括甲烷和水蒸气出口115,其连接导管116。该导管将甲烷和水蒸气输送至气固分离装置135,输出甲烷。该气固分离装置135可以是过滤器,该过滤器被配置成截留可以由甲烷和/或水蒸气运输的细小催化剂颗粒。
该反应器10还包括气固分离装置135的下游、被配置成冷却甲烷和水并且在实现热交换过程中联产热能的热交换器145。该交换器145可以是U-形管热交换器。在一些变形中,该交换器145是选自以下的交换器:
-水平管束热交换器;
-垂直管束热交换器;
-螺旋型热交换器;
-板式热交换器;
-块式热交换器(block heat exchanger);或
-翅片式热交换器。
该反应器10还包括热交换器145的下游、冷凝水蒸气的冷凝装置125。该冷凝装置125可以是分离液体的冷凝器。在一些变形中,该冷凝装置125是使冷却液与蒸汽直接接触来进行凝聚的冷凝器。在其它变形中,该冷凝装置125是壳管式或管束式热交换器。在这些变形中,热交换器145和冷凝装置125合并成单一的装置。甲烷不凝聚,经过导管117输出。
在一些变形中,在冷凝装置125的下游,反应器10包括用于运输冷凝水的回路130,冷凝水的一部分由输出导管118排出,另一部分利用泵132被运输至喷嘴120用于注入冷却水。以这种方式回收的水的比例与冷凝水流量的数量级相同,即,依赖于冷凝装置的温度,大约是85%至95%。
反应器10还包括调节装置140,其根据温度传感器107测得的反应器10中的温度来调节引入到中空体105的水的流量。调节装置140可以是由电子电路(未示出)气动控制或电控的阀门。该电子电路接收表示中空体105内部温度的信息,并根据接收到的信息启动阀门,以便引入至中空体的水的流量是测得的温度的增函数。以这种方式实现了对中空体105的流化催化剂床内部温度的控制回路。
图2显示了本发明甲烷化方法20(本发明的一个主题)的一种特定具体实施方式中步骤的逻辑图。方法20包括:
-步骤205,在甲烷化反应步骤215期间将液相冷却水注入至中空体包含的流化床中;
-步骤210,将碳基化合物和氢输入至中空体中,该中空体被配置成接收催化剂颗粒的流化床;
-步骤215,氢与碳基化合物发生甲烷化反应产生甲烷和水;
-步骤225,测量中空体内部的温度;以及
-步骤220,输出甲烷和水。
步骤205将冷却水注入中空体可以通过使用冷却水注入喷嘴来实现,该喷嘴将水注入至中空体包含的流化催化剂床的位置。
步骤210将碳基化合物和氢输入至中空体可以通过使用冷却水注入喷嘴来实现,该喷嘴用于注入一氧化碳或二氧化碳以及二氢。这些注入喷嘴在至少一个冷却水注入喷嘴上方且优选是在所有冷却水注入喷嘴上方注入气体。
步骤220输出甲烷和水可以通过使用导管来实现,该导管的一个入口位于中空体的上部。
步骤225期间进行的对中空体内部温度的测量被用于控制步骤205期间引入至中空体的水的流量,该流量是中空体内部温度的增函数。
图2显示的各步骤在反应器正常运行过程中连续同步地进行。优选地,步骤205期间被引入至中空体的水是来自反应的水,其被冷凝器和可能地热交换器或者结合了冷凝器和热交换器功能的装置所冷却。
通过阅读上述说明可以看出,本发明能够减小甲烷化反应器的尺寸。事实上,将水直接注入反应介质意味着不必使用热交换器,这种热交换器使用的交换表面是很大的。此外,通过气水反应公式在反应器内使用注入的水以便确保甲烷化反应中存在二氢。此外,在甲烷和水出口的下游存在水冷凝装置使得甲烷化反应自然产生的水能够被循环用于随后地冷却反应。最后,根据反应器中测定的温度的增函数来引入水,以此控制反应器中的温度,并且,羰基化合物的产生能够被最小化。
Claims (9)
1.一种甲烷化反应器(10),用于使氢气与至少一种碳基化合物反应并产生甲烷,该反应器包括:
-中空体(105),其被配置成接收催化剂颗粒的流化床(106)并包括每种碳基化合物和氢气的进口(110),以及
-甲烷和水的出口(115),
该反应器进一步包括用于将液相冷却水注入至流化床的进口(120),使液相冷却水与流化床内催化剂颗粒接触而蒸发;
其中,每种碳基化合物和氢气的进口设置在流化床上;
其中,液相冷却水的进口比每种碳基化合物和氢气的进口更接近中空体的底部,从而将碳基化合物与氢气注入到含有汽化的液相冷却水的流化床中。
2.根据权利要求1所述的甲烷化反应器(10),其中,每种碳基化合物是气体,该反应器包括至少一个用于将液相冷却水注入至流化床的进口(120)和至少一个碳基化合物和氢气的进口(110),至少一个用于将液相冷却水注入至流化床的进口位于至少一个碳基化合物和氢气的进口的下方。
3.根据权利要求1所述的甲烷化反应器(10),进一步包括冷凝水蒸气的装置(125),其存在于甲烷和水的出口(115)的下游。
4.根据权利要求3所述的甲烷化反应器(10),进一步包括将冷凝水运输至用于将液相冷却水注入至流化床的进口(120)的回路(130)。
5.根据权利要求1所述的甲烷化反应器(10),进一步包括甲烷和水的出口(115)下游的气固分离装置(135)。
6.根据权利要求1所述的甲烷化反应器(10),进一步包括反应器中的温度传感器(107)和调节水流量的装置(140),该装置根据温度传感器测定的温度来调节引入至中空体的水的流量。
7.根据权利要求1所述的甲烷化反应器(10),进一步包括热交换器(145),位于甲烷和水的出口(115)的下游,被配置成冷却甲烷和水并且在热交换过程中联产热能。
8.根据权利要求1所述的甲烷化反应器(10),其中,由用于将液相冷却水注入至流化床的进口(120)引入至中空体(105)的水的量大于从中空体输出的水的量的75%。
9.一种甲烷化方法(20),用于使氢气与至少一种碳基化合物反应并产生甲烷,该方法包括:
-步骤(210),将每种碳基化合物和氢气输入至中空体,该中空体被配置成接收催化剂颗粒的流化床,
-步骤(215),氢气与每种碳基化合物之间发生甲烷化反应,以及
-步骤(220),输出甲烷和水;
该方法进一步包括:步骤(205),在甲烷化反应步骤期间将液相冷却水注入至流化床,使液相冷却水与流化床内催化剂颗粒接触而蒸发;
其中,每种碳基化合物和氢气的进口设置在流化床上;
其中,液相冷却水的进口比每种碳基化合物和氢气的进口更接近中空体的底部,从而将碳基化合物与氢气注入到含有汽化的液相冷却水的流化床中。
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