CN105540682A - 一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法 - Google Patents

一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法 Download PDF

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Abstract

一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，它涉及一种四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法。本发明的目的要解决现有四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料制备方法需要在惰性气体氛围下高温反应，导致存在危险性大和能耗大的问题。方法：一、制备氧化石墨烯的尿素溶液；二、制备尿素铁乙二醇混合液；三、热反应，得到四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料。优点：本发明实现了四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的一步水热合成。在水热反应过程中同时实现了+3价铁的还原、氧化石墨烯的还原、石墨烯的氮掺杂这三个过程。本发明主要用于制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料。

Description

一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法
技术领域
本发明涉及一种四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法。
背景技术
石墨烯是一种由sp2杂化碳原子构成的平面结构的二维碳材料，其在催化、传感、功能材料等领域均具有广阔的应用前景。现有研究表明，将原子尺寸相当的氮原子掺杂到石墨烯中，能够进一步提高石墨材料的性能，可应用领域更加广阔。
在石墨烯功能材料使用过程中，如果能快速、高效地对其进行分离、回收和重复利用，势必会进一步提高此功能材料的使用效率。四氧化三铁具有磁性，如果将其与氮掺杂石墨烯进行复合，则可制得既便于回收再利用，又具有特定催化活性的功能材料。
现有制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，无论是采用醋酸铁或氯化铁做为铁源，在采用水热法与氮掺杂石墨烯进行复合之后，均需要在氩气或氮气等惰性气体氛围下高温500～600℃下反应0.5～3小时，将FeOOH还原为四氧化三铁，同时将氧化石墨还原为石墨烯。由于在水热反应之后还需要高温反应，此类方案的危险性增大，能耗相对较大。
发明内容
本发明的目的要解决现有四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料制备方法需要在惰性气体氛围下高温反应，导致存在危险性大和能耗大的问题；而提供一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法。
一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯的尿素溶液：将尿素溶于水中，然后加入浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到氧化石墨烯的尿素溶液；所述的尿素的质量与水的体积比为(20g～70g):100mL；所述的浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液与水的体积比为(0.5～3):1；
二、制备尿素铁乙二醇混合液：将尿素铁溶于乙二醇中，然后加入聚乙烯吡咯烷酮，磁力搅拌至聚乙烯吡咯烷酮完全溶解，得到混合液，然后利用饱和的氢氧化钠水溶液将混合液的pH值调至11，得到尿素铁乙二醇混合液；所述的尿素铁的质量与乙二醇的体积比为1g:(10mL～50mL)；所述的尿素铁与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:(0.05～0.5)；
三、热反应：将尿素铁乙二醇混合液加入到氧化石墨烯的尿素溶液中，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到初混物，将初混物转移至反应釜中，在温度为140～210℃下反应8h～20h，反应结束自然冷却，冷却至室温后对反应产物进行抽滤，然后以水为洗涤剂对抽滤得到的固体进行洗涤，洗涤至滤液呈中性为止，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为30～80℃下烘干8h～24h，即得到四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料；所述的尿素铁乙二醇混合液与氧化石墨烯的尿素溶液的体积比为1:(3～6)。
本发明优点：本发明实现了四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的一步水热合成。在水热反应过程中同时实现了+3价铁的还原、氧化石墨烯的还原、石墨烯的氮掺杂这三个过程。避免了水热反应后再在氩气或氮气等惰性气体氛围下进行高温处理这一操作，简化了反应过程，降低了制备过程的危险性，降低了能耗，更便于实现工业化。
附图说明
图1是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的红外光谱图；
图2是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的XRD图；
图3是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的XPS图；
图4是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料SEM图；
图5是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料TEM图。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式是一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯的尿素溶液：将尿素溶于水中，然后加入浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到氧化石墨烯的尿素溶液；所述的尿素的质量与水的体积比为(20g～70g):100mL；所述的浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液与水的体积比为(0.5～3):1；
二、制备尿素铁乙二醇混合液：将尿素铁溶于乙二醇中，然后加入聚乙烯吡咯烷酮，磁力搅拌至聚乙烯吡咯烷酮完全溶解，得到混合液，然后利用饱和的氢氧化钠水溶液将混合液的pH值调至11，得到尿素铁乙二醇混合液；所述的尿素铁的质量与乙二醇的体积比为1g:(10mL～50mL)；所述的尿素铁与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:(0.05～0.5)；
三、热反应：将尿素铁乙二醇混合液加入到氧化石墨烯的尿素溶液中，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到初混物，将初混物转移至反应釜中，在温度为140～210℃下反应8h～20h，反应结束自然冷却，冷却至室温后对反应产物进行抽滤，然后以水为洗涤剂对抽滤得到的固体进行洗涤，洗涤至滤液呈中性为止，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为30～80℃下烘干8h～24h，即得到四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料；所述的尿素铁乙二醇混合液与氧化石墨烯的尿素溶液的体积比为1:(3～6)。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一的不同点是：步骤一中所述的浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液是按以下步骤制备的：首先将可膨胀石墨和高锰酸钾加入混合酸中，在温度为30～60℃的恒温水浴锅中机械搅拌下反应8h～24h，反应结束后自然冷却，冷却至室温后得到反应液，将反应液倾倒至冰中，然后滴加质量分数为30％的双氧水，滴加至不再产生气泡为止，沉降分层，倒出上清液，对沉淀进行抽滤，得到固体，然后以质量分数为30％的盐酸水溶液作为洗涤剂对固体在转速为6000r/min下进行离心洗涤，离心洗涤1～10次，得到洗涤后产物，将洗涤后产物转移至透析膜中处理7天～30天，得到氧化石墨浓浆，利用超声，将氧化石墨浓浆分散在水中，得到浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液；所述的可膨胀石墨与高锰酸钾的质量比为1:(3～10)；所述的反应液与冰的体积比为1:(2～4)；所述的混合酸由浓硫酸和磷酸混合而成，所述浓硫酸与磷酸体积的体积比为9:1，所述的磷酸的质量分数为85％。其他与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二之一不同点是：步骤一中将尿素溶于水中，然后加入浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理7h，得到氧化石墨烯的尿素溶液。其他与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同点是：步骤一中所述的尿素的质量与水的体积比为40g:100mL。其他与具体实施方式一至三相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同点是：步骤一中所述的浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液与水的体积比为1:1。其他与具体实施方式一至四相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同点是：步骤二中所述的尿素铁的是按以下步骤制备的：将六水合氯化铁和尿素溶于无水乙醇中，得到混合物，混合物在磁力搅拌下反应2h～6h，然后抽滤，得到固体，以无水乙醇为洗涤剂对固体进行洗涤5次～10次，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为30～50℃下烘干8h～16h，即得到尿素铁；所述的混合物中六水合氯化铁与尿素的质量比为1:(2～5)；所述的混合物中六水合氯化铁的质量与无水乙醇的体积比为1g:(5mL～20mL)。其他与具体实施方式一至五相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同点是：步骤二中所述的尿素铁的质量与乙二醇的体积比为1g:30mL。其他与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同点是：步骤二中所述的尿素铁与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:0.2。其他与具体实施方式一至七相同。
本发明内容不仅限于上述各实施方式的内容，其中一个或几个具体实施方式的组合同样也可以实现发明的目的。
采用下述实验验证被发明效果
实施例1：一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯的尿素溶液：将20g尿素溶于50mL水中，然后加入50mL浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理7h，得到氧化石墨烯的尿素溶液；
二、制备尿素铁乙二醇混合液：将1g尿素铁溶于30mL乙二醇中，然后加入0.2g聚乙烯吡咯烷酮，磁力搅拌至聚乙烯吡咯烷酮完全溶解，得到混合液，然后利用饱和的氢氧化钠水溶液将混合液的pH值调至11，得到尿素铁乙二醇混合液；
三、热反应：将尿素铁乙二醇混合液加入到氧化石墨烯的尿素溶液中，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理7h，得到初混物，将初混物转移至反应釜中，在温度为180℃下反应14h，反应结束自然冷却，冷却至室温后对反应产物进行抽滤，然后以水为洗涤剂对抽滤得到的固体进行洗涤，洗涤至滤液呈中性为止，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为60℃下烘干16h，即得到四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料；所述的尿素铁乙二醇混合液与氧化石墨烯的尿素溶液的体积比为1:4.5。
实施例1步骤一中所述的浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液是按以下步骤制备的：首先将可膨胀石墨和高锰酸钾加入混合酸中，在温度为45℃的恒温水浴锅中机械搅拌下反应16h，反应结束后自然冷却，冷却至室温后得到反应液，将反应液倾倒至冰中，然后滴加质量分数为30％的双氧水，滴加至不再产生气泡为止，沉降分层，倒出上清液，对沉淀进行抽滤，得到固体，然后以质量分数为30％的盐酸水溶液作为洗涤剂对固体在转速为6000r/min下进行离心洗涤，离心洗涤3次，得到洗涤后产物，将洗涤后产物转移至透析膜中处理12天，得到氧化石墨浓浆，在功率为250W超声辅助下将氧化石墨浓浆分散在水中，得到浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液；所述的可膨胀石墨与高锰酸钾的质量比为1:6；所述的反应液与冰的体积比为1:3；所述的混合酸由浓硫酸和磷酸按体积浓硫酸与磷酸体积比为9:1混合而成，所述的磷酸的质量分数为85％。
实施例1步骤二中所述的尿素铁的是按以下步骤制备的：将六水合氯化铁和尿素溶于无水乙醇中，得到混合物，混合物在磁力搅拌下反应2h～6h，然后抽滤，得到固体，以无水乙醇为洗涤剂对固体进行洗涤5次，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为40℃下烘干12h，即得到尿素铁；所述的混合物中六水合氯化铁与尿素的质量比为1:3.5；所述的混合物中六水合氯化铁的质量与无水乙醇的体积比为1g:10mL。
对实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料进行红外光谱检测，如图1所示，图1是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的红外光谱图，图1中各特征吸收峰如下：1547.7cm-1为C＝N键吸收峰，1392cm-1为C-N键吸收峰，1089.9和1024.5cm-1为C-O键及C-O-C键吸收峰，554.5cm-1为Fe-O键吸收峰。由此可知，实施例1所得产物中含有Fe-O键、C-N键、C＝N键，即复合物中含有氮掺杂石墨烯以及四氧化三铁。
对实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料进行XRD检测，如图2所示，图2是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的XRD图，由图2可知，2θ＝25°左右为氮掺杂石墨烯的002特征衍射峰，峰型较宽。2θ为30.074，35.354，37.121，43.025的吸收峰，均为四氧化三铁的特征衍射峰。实施例1所得产物XRD图与标准的Fe3O4PDF卡片(65-3107)完全一致。结合图1和图2，可以确认实施例1制备的复合材料中实现了四氧化三铁与氮掺杂石墨烯的复合。
对实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料进行XPS检测，如图3所示，图3是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的XPS图，通过图3可知，实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料中碳的原子百分比为70.34％，氮的原子百分比为5.43％，氧的原子百分比为21.23％，铁的原子百分比为3％的结论。
利用扫描电镜和透射电镜对实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料进行检测，如图4和图5所示，图4是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料SEM图，图5是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料TEM图，通过图4和图5可知，实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料中四氧化三铁成小球状，粒径比较均匀，很好地负载在氮掺杂石墨烯层中。

Claims (8)

1.一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于它是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯的尿素溶液：将尿素溶于水中，然后加入浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到氧化石墨烯的尿素溶液；所述的尿素的质量与水的体积比为(20g～70g):100mL；所述的浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液与水的体积比为(0.5～3):1；
二、制备尿素铁乙二醇混合液：将尿素铁溶于乙二醇中，然后加入聚乙烯吡咯烷酮，磁力搅拌至聚乙烯吡咯烷酮完全溶解，得到混合液，然后利用饱和的氢氧化钠水溶液将混合液的pH值调至11，得到尿素铁乙二醇混合液；所述的尿素铁的质量与乙二醇的体积比为1g:(10mL～50mL)；所述的尿素铁与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:(0.05～0.5)；
三、热反应：将尿素铁乙二醇混合液加入到氧化石墨烯的尿素溶液中，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到初混物，将初混物转移至反应釜中，在温度为140～210℃下反应8h～20h，反应结束自然冷却，冷却至室温后对反应产物进行抽滤，然后以水为洗涤剂对抽滤得到的固体进行洗涤，洗涤至滤液呈中性为止，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为30～80℃下烘干8h～24h，即得到四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料；所述的尿素铁乙二醇混合液与氧化石墨烯的尿素溶液的体积比为1:(3～6)。
2.根据权利要求1所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤一中所述的浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液是按以下步骤制备的：首先将可膨胀石墨和高锰酸钾加入混合酸中，在温度为30～60℃的恒温水浴锅中机械搅拌下反应8h～24h，反应结束后自然冷却，冷却至室温后得到反应液，将反应液倾倒至冰中，然后滴加质量分数为30％的双氧水，滴加至不再产生气泡为止，沉降分层，倒出上清液，对沉淀进行抽滤，得到固体，然后以质量分数为30％的盐酸水溶液作为洗涤剂对固体在转速为6000r/min下进行离心洗涤，离心洗涤1～10次，得到洗涤后产物，将洗涤后产物转移至透析膜中处理7天～30天，得到氧化石墨浓浆，利用超声，将氧化石墨浓浆分散在水中，得到浓度为5×10-3g/mL～1×10-2g/mL的氧化石墨烯溶液；所述的可膨胀石墨与高锰酸钾的质量比为1:(3～10)；所述的反应液与冰的体积比为1:(2～4)；所述的混合酸由浓硫酸和磷酸混合而成，所述浓硫酸与磷酸体积的体积比为9:1，所述的磷酸的质量分数为85％。
3.根据权利要求2所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤一中将尿素溶于水中，然后加入浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理7h，得到氧化石墨烯的尿素溶液。
4.根据权利要求3所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤一中所述的尿素的质量与水的体积比为40g:100mL。
5.根据权利要求3所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤一中所述的浓度为7×10-3g/mL的氧化石墨烯溶液与水的体积比为1:1。
6.根据权利要求1所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤二中所述的尿素铁的是按以下步骤制备的：将六水合氯化铁和尿素溶于无水乙醇中，得到混合物，混合物在磁力搅拌下反应2h～6h，然后抽滤，得到固体，以无水乙醇为洗涤剂对固体进行洗涤5次～10次，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为30～50℃下烘干8h～16h，即得到尿素铁；所述的混合物中六水合氯化铁与尿素的质量比为1:(2～5)；所述的混合物中六水合氯化铁的质量与无水乙醇的体积比为1g:(5mL～20mL)。
7.根据权利要求1所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤二中所述的尿素铁的质量与乙二醇的体积比为1g:30mL。
8.根据权利要求1所述的一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，其特征在于步骤二中所述的尿素铁与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:0.2。
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