CN105425164B - 全钒液流电池荷电状态在线监测方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种全钒液流电池荷电状态在线监测方法及系统，所述监测方法包含：采集电池充放电过程中正负极电解液中各价态的钒离子浓度值并记录开路电压；通过所述钒离子浓度值计算获得所述正负极电解液的荷电状态；根据所述荷电状态与所述开路电压的关系图拟合获得开路电压与对应荷电状态的关系方程；根据所述关系方程与当前开路电压获得待测电池正负极电解液的荷电状态。通过采集正负极电解液的相关参数，以此弱化电池荷电状态计算过程中不必要的误差，最终测量获得电池电解液的荷电状态；该方法对于现有开路电压法方程进行了校正，分别拟合了负极关系方程以及正极关系方程，计算得出准确的正负极电解液的荷电状态。
Description
技术领域
本发明涉及电池荷电状态监测领域，尤指一种全钒液流电池荷电状态在线监测方法及系统。
背景技术
现有电池荷电状态监测领域中主要有以下几种监测方法，其中美国专利中采用辅助参比电池，或在电堆端独立出一块电池，通过建立开路电压OCV与荷电状态SOC关系来确定电解液所处的SOC状态。这种计算方法前提是正负极电解液SOC相等，而实际钒电池系统两侧电解液由于外界氧化或离子迁移导致电化学不平衡，电化学不完全可逆，所以使用此方法就不能准确地描述出正负极电解液所处的SOC状态。
另一种快速在线检测全钒液流电池SOC状态的方法，用确定SOC状态的参比溶液与管路中流动的电解液用离子交换膜连接，组成一个电池，测量其电势差，再标准曲线插值即得到所处的SOC状态；其次，是将正负极电解液通过旁路用离子交换膜连接，以石墨棒为电极，组成电池，通过检测电池的电势差，在标准曲线中插值，得到SOC值，该方法采用的参比溶液，需要长期稳定才能得到准确的测量结果。
另一种是通过监测正负极电解液电势差来计算电池SOC的方法，在钒电池的正负极储液罐中分别置入同类参比电极，测量两参比电极之间的电势差，通过公式换算得到电池SOC；(1)此方法得到SOC的前提是正负极电解液荷电状态相等，但实际系统正负极电解液由于外界氧化或离子迁移导致电化学不平衡，电化学不完全可逆，导致正负极SOC不相等甚至偏差较大；(2)通过测量参比电极两端的电势差来计算电池SOC不可靠，参比电极稳定，在它上面不发生电化学反应，它两端的电势差理论上应该始终为0。
最后一种方案即在实时运行的电堆中，引出一个旁路，独立出来一块小的辅助参比电池，通过测定其开路电压来监控整个电池的运行状态。这是钒电池SOC监测最常用的方法。其中，主要通过监测参比电池两端的开路电压，通过Nernst方程换算得到电池的SOC。
根据Nernst方程，原电池的电动势
对于正半电池，故
对于负半电池，故
当正极和负极用同样浓度的电解液且近似认为两边反应动力学平衡，SOCa＝SOCn＝SOC代入上式，
根据上式，用参比电池稳定状态的开路电压计算SOC。
但该测量方法，前提条件是正负极电解液荷电状态一样，但实际上电池正极和负极荷电状态不平衡，在充电过程中，的速度较快，而V3+的还原受电池内未排尽空气的影响导致充电速度慢；放电时，V2+→V3+的速度较快，而基团因为有较大的空间位阻，到达电极表面速度相对慢，反应速度低于负极的速度.电位滴定的结果证实了这一点。由于正极电解液和负极电解液电化学反应不完全可逆，导致充放电过程正极SOC与负极SOC不相等甚至偏差较大，通过现有技术计算得到的电池SOC误差较大。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新的钒电池荷电状态监测方法及系统，使得电池电解液荷电状态的监测方法更为准确和全面，监测系统更为方便于工程安装及应用。
为达上述目的，本发明具体提供一种全钒液流电池荷电状态在线监测方法，所述监测方法包含：采集电池充放电过程中正负极电解液中各价态的钒离子浓度值并记录开路电压；通过所述钒离子浓度值计算获得所述正负极电解液的荷电状态；根据所述荷电状态与所述开路电压的关系图拟合获得开路电压与对应荷电状态的关系方程；根据所述关系方程与当前开路电压获得待测电池正负极电解液的荷电状态。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述采集电池充放电过程中正负极电解液中各价态的钒离子浓度值包含：通过氧化还原滴定法分别测量电池正极电解液中各价态的钒离子浓度值和电池负极电解液中各价态的钒离子浓度值。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述各价态的钒离子浓度值包含：正极电解液中的四价(VO2+)和五价(VO2 +)钒离子的浓度和负极电解液中的二价(V2+)和三价(V3+)钒离子的浓度。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述通过所述钒离子浓度值计算获得所述正负极电解液的荷电状态包含：通过以下公式获得电池正负极电解液的荷电状态：
及
其中，SOCa为电池正极电解液的荷电状态，SOCn为电池负极电解液的荷电状态。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述关系方程包含：电池正极电解液充电过程的第一关系式、电池正极电解液放电过程的第二关系式、电池负极电解液充电过程的第三关系式和电池负极电解液放电过程的第四关系式。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述第一关系式具体包含：
其中：OCV为开路电压，SOCa为电池正极电解液充电过程的荷电状态。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述第二关系式具体包含：
其中：OCV为开路电压，SOCa为电池正极电解液放电过程的荷电状态。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述第三关系式具体包含：
其中：OCV为开路电压，SOCn为电池负极电解液充电过程的荷电状态。
在上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法中，优选的，所述第四关系式具体包含：
其中：OCV为开路电压，SOCn为电池负极电解液放电过程的荷电状态。
本发明还提供一种适用于所述的全钒液流电池荷电状态在线监测方法的监测系统，所述监测系统包含：数据采集器、数据传输器和监测端；所述数据采集器用于采集电池的开路电压并将所述开路电压输出；所述数据传输器用于将所述开路电压由电信号转换至模拟信号后输出；所述监测端用于接收所述数据传输器输出的所述开路电压，并通过关系方程获得对应的电池正负极电解液的荷电状态。
本发明的有益技术效果在于：通过采集正负极电解液的相关参数，以此弱化电池荷电状态计算过程中不必要的误差，最终测量获得电池电解液的荷电状态。该方法对于现有开路电压法方程进行了校正，分别拟合了负极关系方程以及正极关系方程，计算得出准确的正负极电解液的荷电状态。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明的限定。在附图中：
图1为本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法的监测方法的流程示意图；
图2为本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法的监测系统示意图；
图3为负极电解液充电过程中的ln(1/SOC-1)与开路电压线性关系示意图；
图4为负极电解液放电过程中的ln(1/SOC-1)与开路电压线性关系示意图；
图5为正极电解液充电过程中的ln(1/SOC-1)与开路电压线性关系示意图；
图6为正极电解液放电过程中的ln(1/SOC-1)与开路电压线性关系示意图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明做进一步详细说明。在此，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，但并不作为对本发明的限定。
请参考图1所示，本发明具体提供一种全钒液流电池荷电状态在线监测方法，所述监测方法包含：采集电池充放电过程中正负极电解液中各价态的钒离子浓度值并记录开路电压；通过所述钒离子浓度值计算获得所述正负极电解液的荷电状态；根据所述荷电状态与所述开路电压的关系图拟合获得开路电压与对应荷电状态的关系方程；根据所述关系方程与当前开路电压获得待测电池正负极电解液的荷电状态。
在上述实施例中，本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法主要采用通过开路电压值判断电池正负极电解液中荷电状态的方式去实时监测全钒液流电池荷电状态，其中所述开路电压在电堆充放电过程中具有良好的电压稳定性，因此其作为监测电池荷电状态的参考量能够提供较好的一致性。
实际工作中，工作人员可通过氧化还原滴定法分别测量电池正极电解液中各价态的钒离子浓度值和电池负极电解液中各价态的钒离子浓度值；再根据所述钒离子浓度值计算所述电池正负极电解液的荷电状态；值得说明是在进行氧化还原滴定法的同时，还需要记录该时的开路电压，以便于后期建立相关对应关系，同时通过分别采集正极和负极两端电解液的钒离子浓度值，再分别计算其对应的荷电状态来降低不必要的误差，提供后期拟合关系方程时更多的数据支持，便于建立更准确完善的开路电压与对应荷电状态的关系方程。
在实施例中，所述各价态的钒离子浓度值包含：正极电解液中的四价(VO2+)和五价(VO2 +)钒离子的浓度和负极电解液中的二价(V2+)和三价(V3+)钒离子的浓度。在氧化还原滴定法获得上述各价态的钒离子浓度后，则可通过以下公式获得电池正负极电解液的荷电状态：
及
其中，SOCa为电池正极电解液的荷电状态，SOCn为电池负极电解液的荷电状态。
鉴于电化学过程不完全可逆的特性，现有Nernst方程得出理论的关系方程在实际运行的钒电池系统中正极的荷电状态和负极的荷电状态不相等甚至偏差较大，为此，本申请根据开路电压与电池正负极电解液的荷电状态的对应关系，对现有关系方程进行了校正拟合处理，分别拟合了电池正负极电解液的荷电状态关系方程，以此提供更为可行和可靠全钒液流电池荷电状态在线监测方法。
请参考下表1给出的开路电压及负极电解液SOC测量结果和表2给出的开路电压及正极电解液SOC测量结果所示，其分别示出了不同电池开路电压状态下，负极电解液、正极电解液钒离子浓度以及SOC的测定值。
表1
表2
在本发明一优选的实施例中，根据上述表1与表2可绘制充电、放电及充放电过程中开路电压OCV与ln(1/SOC-1)的关系图，如图3至图6所示，根据该关系图，建立校正拟合处理后的关系方程；该关系方程具体可包含：电池正极电解液充电过程的第一关系式、电池正极电解液放电过程的第二关系式、电池负极电解液充电过程的第三关系式和电池负极电解液放电过程的第四关系式。
其中，所述第一关系式具体包含：
上式中OCV为开路电压，SOCa为电池正极电解液充电过程的荷电状态。
其中，所述第二关系式具体包含：
上式中OCV为开路电压，SOCa为电池正极电解液放电过程的荷电状态。
其中，所述第三关系式具体包含：
上式中OCV为开路电压，SOCn为电池负极电解液充电过程的荷电状态。
其中，所述第四关系式具体包含：
上式中OCV为开路电压，SOCn为电池负极电解液放电过程的荷电状态。
实际工作中，液流电池充放电过程的开路电压以及按照开路电压与SOC的理论计算公式计算的正负极电解液的SOC和通过氧化还原滴定法分别测量的正极和负极电解液的SOC值如表3所示。从表中的数据可以看出，钒电池正极和负极的充放电反应动力学不平衡，在电池充电过程中，正极的充电速度快，其SOC达到91.32％时，负极SOC仅为57.17％；在电池放电过程中，负极的放电速度快，其SOC已降至6.65％了，而正极电解液的SOC尚为35.59％；与之相对比，通过本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法测量获得的正负极电解液充放电过程中OCV与ln(1/SOC-1)关系的拟合直线的相关系数均大于0.95，线性方程能很好的表示开路电压与ln(1/SOC-1)关系；由此可见，相较于现有的通过OCV获取SOC的关系方程来讲，本发明所提供的上述关系方程更为准确且误差更小。
表3
请参考图2所示，本发明还提供一种适用于所述的全钒液流电池荷电状态在线监测方法的监测系统，所述监测系统包含：数据采集器21、数据传输器22和监测端23；所述数据采集器21用于采集电池24的开路电压并将所述开路电压输出；所述数据传输器22用于将所述开路电压由电信号转换至模拟信号后输出；所述监测端23用于接收所述数据传输器输出的所述开路电压，并通过关系方程获得对应的电池正负极电解液的荷电状态。
在上述实施例中，所述数据采集器21通过导线与参比电池24两侧相连，用于采集参比电池的开路电压，并将采集到的开路电压电信号发送至数据传输器22，该数据传输器22可为RS232-485转换器，用以将所述数据采集器21采集的电信号转换至平衡差分的模拟信号后输出至监测端23，该监测端23可为一计算机类的处理模块，其内预设有上述全钒液流电池荷电状态在线监测方法所提供的关系方程，当接收到所述数据传输器22输出的开路电压后，根据所述关系方程获得所述开路电压所对应的待测电池正负极电解液的荷电状态。
为进一步解释本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法的准确性，以下将现有技术中较为准确的氧化还原滴定法测量电池正负极电解液的荷电状态与通过本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法测量获得的电池正负极电解液的荷电状态做对比。
请参考表4给出的开路电压测量系统和电位滴定求得的SOC误差示意图所示，对于电池充电过程正极电解液，采用本方法第一关系式计算得到的SOC较通过氧化还原滴定法测得的SOC的最大误差小于9％，对于电池放电过程正极电解液，采用本方法第二关系式计算得到的SOC较通过氧化还原滴定法测得的SOC的最大误差小于6％，对于电池充电过程负极电解液，采用本方法第三关系式计算得到的SOC较通过氧化还原滴定法测得的SOC的最大误差小于5％，对于电池放电过程负极电解液，采用本方法第四关系式计算得到的SOC较通过氧化还原滴定法测得的SOC的最大误差小于5％。由此可见，与开路电压的理论公式计算得到SOC误差相比，采用本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法测得SOC误差明显更小，在在一定的误差允许范围之内，采用本测量方法能够有效实现电池正负极电解液SOC的实时在线监测，同时具有误差更小，所测电池正负极电解液SOC更为精准。
表4
本发明所提供的全钒液流电池荷电状态在线监测方法及系统通过采集正负极电解液的相关参数，以此弱化电池荷电状态计算过程中不必要的误差，最终测量获得电池电解液的荷电状态。该方法对于现有开路电压法方程进行了校正，分别拟合了负极关系方程以及正极关系方程，计算得出准确的正负极电解液的荷电状态。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种全钒液流电池荷电状态在线监测方法，其特征在于，所述监测方法包含：
采集电池充放电过程中正负极电解液中各价态的钒离子浓度值并记录开路电压；
通过所述钒离子浓度值计算获得所述正负极电解液的荷电状态；
根据所述荷电状态与所述开路电压的关系图拟合获得开路电压与对应荷电状态的关系方程；
根据所述关系方程与当前开路电压获得待测电池正负极电解液的荷电状态；
所述关系方程包含：电池正极电解液充电过程的第一关系式、电池正极电解液放电过程的第二关系式、电池负极电解液充电过程的第三关系式和电池负极电解液放电过程的第四关系式；
所述第一关系式具体包含：
<mrow>
<msub>
<mi>SOC</mi>
<mi>a</mi>
</msub>
<mo>=</mo>
<mfrac>
<mn>1</mn>
<mrow>
<mn>1</mn>
<mo>+</mo>
<mi>exp</mi>
<mrow>
<mo>(</mo>
<mfrac>
<mrow>
<mn>1.3835</mn>
<mo>-</mo>
<mi>O</mi>
<mi>C</mi>
<mi>V</mi>
</mrow>
<mn>0.0673</mn>
</mfrac>
<mo>)</mo>
</mrow>
</mrow>
</mfrac>
<mo>;</mo>
</mrow>
其中：OCV为开路电压，SOCa为电池正极电解液充电过程的荷电状态；
所述第二关系式具体包含：
<mrow>
<msub>
<mi>SOC</mi>
<mi>a</mi>
</msub>
<mo>=</mo>
<mfrac>
<mn>1</mn>
<mrow>
<mn>1</mn>
<mo>+</mo>
<mi>exp</mi>
<mrow>
<mo>(</mo>
<mfrac>
<mrow>
<mn>1.3774</mn>
<mo>-</mo>
<mi>O</mi>
<mi>C</mi>
<mi>V</mi>
</mrow>
<mn>0.0631</mn>
</mfrac>
<mo>)</mo>
</mrow>
</mrow>
</mfrac>
<mo>;</mo>
</mrow>
其中：OCV为开路电压，SOCa为电池正极电解液放电过程的荷电状态；
所述第三关系式具体包含：
<mrow>
<msub>
<mi>SOC</mi>
<mi>n</mi>
</msub>
<mo>=</mo>
<mfrac>
<mn>1</mn>
<mrow>
<mn>1</mn>
<mo>+</mo>
<mi>exp</mi>
<mrow>
<mo>(</mo>
<mfrac>
<mrow>
<mn>1.4858</mn>
<mo>-</mo>
<mi>O</mi>
<mi>C</mi>
<mi>V</mi>
</mrow>
<mn>0.0557</mn>
</mfrac>
<mo>)</mo>
</mrow>
</mrow>
</mfrac>
<mo>;</mo>
</mrow>
其中：OCV为开路电压，SOCn为电池负极电解液充电过程的荷电状态；
所述第四关系式具体包含：
<mrow>
<msub>
<mi>SOC</mi>
<mi>n</mi>
</msub>
<mo>=</mo>
<mfrac>
<mn>1</mn>
<mrow>
<mn>1</mn>
<mo>+</mo>
<mi>exp</mi>
<mrow>
<mo>(</mo>
<mfrac>
<mrow>
<mn>1.4777</mn>
<mo>-</mo>
<mi>O</mi>
<mi>C</mi>
<mi>V</mi>
</mrow>
<mn>0.0647</mn>
</mfrac>
<mo>)</mo>
</mrow>
</mrow>
</mfrac>
<mo>;</mo>
</mrow>
其中：OCV为开路电压，SOCn为电池负极电解液放电过程的荷电状态。
2.根据权利要求1所述的全钒液流电池荷电状态在线监测方法，其特征在于，所述采集电池充放电过程中正负极电解液中各价态的钒离子浓度值包含：通过氧化还原滴定法分别测量电池正极电解液中各价态的钒离子浓度值和电池负极电解液中各价态的钒离子浓度值。
3.根据权利要求1所述的全钒液流电池荷电状态在线监测方法，其特征在于，所述各价态的钒离子浓度值包含：正极电解液中的四价(VO2+)和五价(VO2 +)钒离子的浓度和负极电解液中的二价(V2+)和三价(V3+)钒离子的浓度。
4.根据权利要求3所述的全钒液流电池荷电状态在线监测方法，其特征在于，所述通过所述钒离子浓度值计算获得所述正负极电解液的荷电状态包含：
通过以下公式获得电池正极电解液的荷电状态：
<mrow>
<msub>
<mi>SOC</mi>
<mi>a</mi>
</msub>
<mo>=</mo>
<mfrac>
<mrow>
<mo>&lsqb;</mo>
<msubsup>
<mi>VO</mi>
<mn>2</mn>
<mo>+</mo>
</msubsup>
<mo>&rsqb;</mo>
</mrow>
<mrow>
<mo>&lsqb;</mo>
<msubsup>
<mi>VO</mi>
<mn>2</mn>
<mo>+</mo>
</msubsup>
<mo>&rsqb;</mo>
<mo>+</mo>
<mo>&lsqb;</mo>
<msup>
<mi>VO</mi>
<mrow>
<mn>2</mn>
<mo>+</mo>
</mrow>
</msup>
<mo>&rsqb;</mo>
</mrow>
</mfrac>
<mo>;</mo>
</mrow>
通过以下公式获得电池负极电解液的荷电状态：
<mrow>
<msub>
<mi>SOC</mi>
<mi>n</mi>
</msub>
<mo>=</mo>
<mfrac>
<mrow>
<mo>&lsqb;</mo>
<msup>
<mi>V</mi>
<msup>
<mn>2</mn>
<mo>+</mo>
</msup>
</msup>
<mo>&rsqb;</mo>
</mrow>
<mrow>
<mo>&lsqb;</mo>
<msup>
<mi>V</mi>
<mrow>
<mn>2</mn>
<mo>+</mo>
</mrow>
</msup>
<mo>&rsqb;</mo>
<mo>+</mo>
<mo>&lsqb;</mo>
<msup>
<mi>V</mi>
<mrow>
<mn>3</mn>
<mo>+</mo>
</mrow>
</msup>
<mo>&rsqb;</mo>
</mrow>
</mfrac>
<mo>;</mo>
</mrow>
其中，SOCa为电池正极电解液的荷电状态，SOCn为电池负极电解液的荷电状态。
5.一种适用于权利要求1所述的全钒液流电池荷电状态在线监测方法的监测系统，其特征在于，所述监测系统包含：数据采集器、数据传输器和监测端；
所述数据采集器用于采集电池的开路电压并将所述开路电压输出；
所述数据传输器用于将所述开路电压由电信号转换至模拟信号后输出；
所述监测端用于接收所述数据传输器输出的所述开路电压，并通过关系方程获得对应的电池正负极电解液的荷电状态。
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