JP6549566B2 - 動作用のフロー電池、電気化学スタック、電気化学システム及び動作用のフロー電池の使用方法 - Google Patents
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Description
本出願は、2013年10月16日に出願された米国特許出願第61/891483号の優先権の利益を請求するものであり、その内容は全ての目的のために参照により全体として取り入れられる。
その他の諸実施形態は、モニタされた電位差(電気化学ポテンシャルの差)での充電状態又はストイキ(stoich)(当技術分野で知られ、下記に定義されている用語)を示す制御条件の定義済みのセットと相関させることをさらに含む。その他の諸実施形態は、セルの動作を改変するように動作させる電気化学フローセルに関連する少なくとも1つのパラメータを調節することをさらに含む。
同様に、特に他の指定がない限り、可能なメカニズム或いは作用機構又は改良の理由に関するいかなる記述も例証となるものに過ぎず、本発明は、本明細書において任意のこのように提案されたメカニズム或いは作用機構又は改良の理由の正しさ又は誤りによって制約されないものである。
本明細書全体を通して、説明は、装置及び該装置を使用する方法に言及するものであることが認識される。即ち、本明細書がシステム又は装置或いはシステム又は装置を作成又は使用する方法に関連する特徴又は実施形態について記述及び/又は請求する場合、このような記述及び/又は請求はこれらの特徴又は実施形態をこのような文脈のそれぞれにおける諸実施形態(即ち、システム、装置、及び使用方法)に拡張するためのものであることが認識されている。
一般に、「約」という用語の使用は、開示されている主題によって入手しようとしている所望の特性次第で変化する可能性のある近似値を示し、その機能に基づいて、それが使用されている特定の文脈で解釈すべきものである。当業者であれば、これを日常業務の問題として解釈できるであろう。場合によっては、特定の値に関して使用される有効数字の数は、「約」という単語の範囲を決定する非限定的な方法の1つである可能性がある。その他の場合では、一連の値で使用される目盛りは、それぞれの値について「約」という用語に使用可能な意図された範囲を決定するために使用することができる。存在する場合、全ての範囲は包含的であり、結合可能である。即ち、範囲で指定されている値に対する言及は、その範囲内の全ての値を含むものである。
逆に、簡潔にするために単一の実施形態の文脈で記載されている本発明の様々な特徴は、個別に又は任意の下位の組み合わせで提供することもできる。最後に、一実施形態は一連のステップの一部又はより一般的な構造の一部として記述することができるが、上記ステップのそれぞれは、他のものと組み合わせ可能であり、本質的に独立した一実施形態とみなすこともできる。
電極表面における濃度比がXred/Xox=0.25又はXred/Xox=0.75に対応する場合、半電池はそれぞれ25%又は75%の充電状態(SOC)である。
全ての電池(full cell)の充電状態(SOC)は、個々の半電池の充電状態(SOC)次第であり、特定の諸実施形態では、充電状態(SOC)は正極と負極の両方について同じになる。
このような場合、その開路電位における電池のセル電位の測定並びに式2及び3を使用して、各電極におけるXred/Xoxという比を決定することができ、したがって、この電池システムの充電状態(SOC)を決定することができる。
本明細書で使用されているように、「スタック」又は「セルスタック」或いは「電気化学セルスタック」という用語は、電気的に接続された個々の電気化学セルの集合を指す。セルは、直列又は並列に電気的に接続することができる。セルは流体で接続される場合もあれば、そうではない場合もある。
この事は、図3に示されており、同図では、それぞれのスタックへのシステムの入口の充電状態(SOC)が1回測定され、単一スタックの出口の流量が測定される。
また、それぞれのスタックの電流が適切に規定又は測定されることも暗示されている。この場合、特定の式及びシステム測定は、いくつかのその他のセル又はスタックと並列に流体工学的に設置された単一のセル又はスタックについて本明細書に記載されているように行うことができる。或いは以下に記載されているシステムのうちの1つ以上(いくつかの実施形態では、それぞれのセル又はスタックの半電池の出口に単一の炭素電極を追加することによる)を使用して並列システム内における他の全てのセル又はスタックについてこれらの同じパラメータに関連付けることができる。
特定のその他の諸実施形態は、セルの動作を改変するように動作させる電気化学フローセルに関連するパラメータのうちの少なくとも1つを調節することをさらに提供する。
しかし、本発明は、本明細書に記載されているこのような方法の何れかを使用する電気化学半電池、フローセル、又は複数フローセルのスタックを対象とする諸実施形態も含む。また、特定の諸実施形態は個々の動作フローセルも提供し、それぞれのフローセルは、(a)フローセルの動作中に電解質が通過して流れる入口と出口とを含む少なくとも1つの半電池であって、それによりその半電池について電解質の入口ストリーム及び出口ストリームをそれぞれ規定し、上記入口ストリーム及び出口ストリームのそれぞれが局所的な充電状態によって特徴付けられる少なくとも1つの半電池と、(b)それぞれ入口ストリーム及び出口ストリームと接触し、入口ストリーム及び出口ストリームと電気化学的に送受するように配置され、2つの電極間の電位差の検出を可能にするように構成され、電位差が入口及び出口内の電解質の充電状態の差を反映する第1の電極及び第2の電極と、を備え、第1の電極及び第2の電極が2つの電極間の電位差を測定し、電位差が入口及び出口内の半電池の電解質の充電状態の差を反映する。
いくつかの実施形態では、これらの電極は、複数セル又はスタックのうちの少なくとも1つを通る電気化学的な送受により少なくとも1つの入口及び少なくとも1つの出口の流体経路内に配置される。1つの例示的な非限定的な構成については図4Bを参照されたい。いくつかの実施形態では、入口の電解質のストリーム及び出口の電解質のストリームと接触している電極は、電気化学セルを構成するようにセパレータの両側に配置される。1つの例示的な非限定的な構成については図5を参照されたい。
このようなエネルギ貯蔵システムの1つは図4Aに描写されている。図4Aでは、活性物質が充電され放電されるセル又はスタック中で、正(右サイクル)の電解質と負(左サイクル)の電解質とが循環され、任意の所定の動作中に一方の側を酸化し、もう一方の側を還元する。これらの動作中には、セル/スタックの条件に拘わらず、温度、pH、導電率、及び充電状態(即ち、非荷電材料に対する荷電材料の比)を含む、多くのパラメータをそれぞれの電解質について把握することが望ましい。
これらのパラメータの多くを測定するいくつかの方法が当技術分野では何らかの形式で知られているが、液体システム内のセル/スタックにおけるそれぞれの電解質のストイキ(又は利用率)を直接測定する方法は当技術分野では知られていない。
これに反して、一般に、より低いストイキの結果、電解質の組成次第で、大量の輸送極性の損失、寄生反応の増加、問題の電極の両方で水素発生、酸素発生、塩素発生、又はその他の反応を含むことになる可能性があることも知られている。
この場合、これらのパラメータを制御システム内で使用して、例えば、ストイキが特定のレベル未満に低下した時に充電を停止するか、又は、充電/放電サイクルの間に注入速度が安定した利用率又は最適化した利用率を達成することができるように、ストイキ又は利用率を動作中にリアルタイムで測定することが望ましい可能性がある。
例えば、寄生反応又は極性損失が入口と出口との間で15mVという電圧差より優位にあると思われる場合、制御システムはこれらの反応に応答してこれを緩和するようにすることができ、即ち、充電又は放電の停止、注入速度の増加等を行うことができる。
もう1つの例は、燃料電池及びHBrフロー電池の分野で知られているもの等の始動/機能停止手順を伴い、その場合、電極内に残っている量の一方の電解質が短絡又は交差メカニズムを介して完全に放電されるまで、もう一方の電解質は流れている状態で放置される。本発明は、この終点を決定することができ、入口/出口間の電圧が実質的にゼロになると、電解質は活性エリアを通過する時に充電又は放電されず、反応は事実上、終了する。
このようなシステムにおいて、貯蔵タンクは、電気活性物質を収容する。制御ソフトウェア、ハードウェア、及び任意選択の安全システムは、フロー電池又はその他のエネルギ貯蔵システムの安全かつ自律的で効率的な動作を保証するために、全てのセンサ、緩和機器、電子/ハードウェア制御部、及び安全装置を含む。
放電サイクルにおいて、このスタックは、DC電力を生成し、出力調整ユニットは、グリッドアプリケーションのために適切な電圧及び周波数のAC電力に変換する。本発明のこのようなエネルギ貯蔵システムは、数時間の持続した充電又は放電サイクルに十分適したものである。このため、本発明のシステムは、エネルギ需給プロファイルを平滑化し、(例えば、再生可能エネルギ源からの)間欠的な発電資産を安定化するためのメカニズムを提供するために適したものである。
この場合、本発明の様々な実施形態は、このような長い充電又は放電持続時間が有益であるようなこれらの電気エネルギ貯蔵のアプリケーションを含むことを認識すべきである。例えば、このようなアプリケーションの非限定的な例としては、電気グリッドに接続された本発明のシステムが再生可能な統合、ピーク負荷シフト、グリッド強化、ベース負荷発電/消費、エネルギ裁定取引、送電及び配電資産延期、弱小グリッド支援、及び/又は周波数調整を含む例を有する。
さらに、本発明の装置又はシステムは、例えば、遠隔のキャンプ地、前方の作業基地、オフグリッド電気通信、又は遠隔センサ用の電源として、グリッド又はマイクログリッドに接続されていないアプリケーションに安定した電力を提供するために使用することができる。
以下の実施形態は、すでに記載されている諸実施形態に取って代わるのではなく、これらを補完するためのものである。
動作用のフロー電池であって、
(a)フロー電池セルの動作中に電解質が通過して流れる入口と出口とを含み、それにより電解質の入口ストリーム及び出口ストリームをそれぞれ規定し、上記入口ストリーム及び出口ストリームのそれぞれが局所的な充電状態によって特徴付けられる少なくとも1つの半電池と、
(b)上記入口ストリーム及び出口ストリームのそれぞれと電気化学的に送受するように配置され、2つの電極間の電位差の検出を可能にするように構成され、上記電位差が上記入口ストリーム及び出口ストリーム内の電解質の充電状態の差を反映する第1の電極及び第2の電極と、を備え、
上記第1の電極及び第2の電極が前記2つの電極間の上記電位差を測定する、動作用のフロー電池。
上記第1の電極及び第2の電極は、セル又はスタックの少なくとも1つを介して電気化学的な送受を伴う少なくとも1つの入口及び少なくとも1つの上記出口の流体経路内に配置される、実施形態1に記載の動作用のフロー電池。
上記入口ストリーム及び出口ストリーム内の電解質に接触している上記第1の電極及び第2の電極は、電気化学セルを構成するようにセパレータの両側に配置される、実施形態1又は実施形態2に記載の動作用のフロー電池。
上記第1の電極及び第2の電極が炭素を含む、実施形態1〜実施形態3の何れか1つに記載の動作用のフロー電池。
フローセルがフロー電池セルである、実施形態1〜実施形態4の何れか1つに記載の動作用のフロー電池。
実施形態1〜実施形態5の何れか1つに記載の少なくとも1つの動作用のフロー電池を含む、動作用の電気化学スタック。
実施形態1〜実施形態5の何れか1つに記載の動作用のフロー電池を含む、電気化学システム。
動作用のフロー電池の使用方法であって、上記使用方法が、少なくとも1つの半電池がセルの動作中に電解質が通過して流れる入口と出口とを含み、それによりその半電池について電解質の入口ストリーム及び出口ストリームをそれぞれ規定し、入口ストリーム及び出口ストリームのそれぞれが半電池の電解質の異なる局所的な充電状態を有することを含み、上記使用方法が少なくとも1つの半電池の入口ストリーム及び出口ストリーム間の電気化学ポテンシャルの差を測定することと、必要に応じて是正措置を講ずることを含む、使用方法。
実施形態1〜実施形態5の何れか1つに記載の動作用のフロー電池、実施形態6の電気化学スタック、又は実施形態7の電気化学システムの使用方法であって、上記使用方法が、少なくとも1つの半電池の入口ストリーム及び出口ストリーム間の電気化学ポテンシャルの差を測定することを含む、使用方法。
上記入口ストリーム及び出口ストリームにおける局所的な上記電気化学ポテンシャルの差を較正曲線と比較する、実施形態8又は実施形態9に記載の使用方法。
上記入口ストリーム及び出口ストリームにおける局所的な上記電気化学ポテンシャルの差が1つ以上の電解質流量における変化を示す、実施形態8〜実施形態10の何れか1つに記載の使用方法。
上記入口ストリーム及び出口ストリームにおける局所的な上記電気化学ポテンシャルの差が、セル、スタック、或いは複数のセル又は複数のスタックにおける1つ以上の動作電流密度、電力密度、又は電圧における変化を示す、実施形態8〜実施形態11の何れか1つに記載の使用方法。
少なくとも1つの上記入口ストリーム及び少なくとも1つの上記出口ストリームにおける局所的な上記電気化学ポテンシャルの差を使用して、少なくとも1つのセル、スタック、或いは複数のセル又は複数のスタックの相対的性能を評価する、実施形態8〜実施形態12の何れか1つに記載の使用方法。
少なくとも1つの上記入口ストリーム及び少なくとも1つの上記出口ストリームにおける局所的な上記電気化学ポテンシャルの差を他のセンサ出力と組み合わせる動作システムに関する情報を提供する、実施形態8〜実施形態13の何れか1つに記載の使用方法。
モニタされた電位差での充電状態又はストイキを示す制御条件の定義済みのセットと相関させることをさらに含む、実施形態8〜実施形態14の何れか1つに記載の使用方法。
上記フロー電池の動作を改変するように動作させる電気化学フローセルに関連する少なくとも1つのパラメータを調節することをさらに含む、実施形態8〜実施形態15の何れか1つに記載の使用方法。
以下の実施例は、本明細書内に記載されている概念のうちのいくつかを例証するために提供されている。それぞれの実施例は組成、調製方法、及び使用法の特定の個々の実施形態を提供するものとみなされるが、何れの実施例も本明細書に記載されているより一般的な実施形態を制限するものとみなすべきではない。
1つの例示的な実施例では、0.1A/cm2でFe2+をFe3+に充電する100cm2の電極により、10アンペアの電流が得られる。これは1クーロン/秒と表すこともできる。電解質が0.1L/分で供給され、Fe3+で0.5モル/L(例えば、50%の充電状態のFe3+/2+の1M溶液)である場合、これにより0.05モル/分又は0.00083モル/秒が得られる。ファラデー定数96485C/モルを使用してクーロンに変換すると、これは、Fe3+に充電可能なFe2+の形で電極における80クーロン/秒分の電子当量と表すことができる。電流密度は10C/秒を必要とし、80C/秒が使用可能である。
この場合、「ストイキ」は、使用可能な量を必要な量で割ったものとして定義され、この場合、ストイキは8になる。
逆に、「利用率」は、電解質がセル/スタックを通過する時に消費されるFe2+の量と定義され、この場合、利用率は10/80又は12.5%になる。流量、全イオン濃度、及び電流密度が同じである場合、電解質が充電されるにつれてストイキが変化することは容易に分かるであろう。Fe2+が0.1Mに過ぎない90%の充電状態(SOC)の1MのFe溶液(エネルギ貯蔵システムを「完全充電」まで充電するための典型的な終点)について同じ計算を遂行すると、わずか1.6のストイキが得られるが、利用率は62.5%でより高くなる。
正の電解質は、放電(グラフの中央1/3)時に制限的ではなく、セル電圧が急激に減少しても(破線の曲線)正の電解質ストリームの入口/出口電圧は適度に増加するだけである。
正の電解質は、充電(実線、グラフの左1/3)の終わりの制限試薬であり、ストイキが一定の電流及び流量で充電の終わりに向かって低下するにつれて、電圧差は比較的大きくなる。正の電解質は放電(グラフの中央1/3)時に制限的ではなく、セル電圧が急激に減少しても入口/出口電圧は適度に増加するだけである。
Claims (12)
- 動作用のフロー電池であって、
(a)少なくとも1つの半電池であって、前記少なくとも1つの半電池への入口ストリームと、前記少なくとも1つの半電池からの出口ストリームとを含み、前記入口ストリーム及び前記出口ストリームのそれぞれが局所的な充電状態によって特徴付けられる少なくとも1つの半電池と、
(b)前記少なくとも1つの半電池への前記入口ストリーム内に配置される第1の電極と、前記少なくとも1つの半電池からの前記出口ストリーム内に配置される第2の電極であって、2つの電極間の電位差の検出を可能にするように構成され、前記電位差が前記入口ストリーム及び前記出口ストリーム内の電解質の充電状態の差を反映する第1の電極及び第2の電極と、を備え、
前記第1の電極及び前記第2の電極で前記第1の電極及び前記第2の電極間の電位差を測定する、動作用のフロー電池。 - 前記第1の電極及び前記第2の電極が炭素を含む、請求項1に記載の動作用のフロー電池。
- 請求項1又は2に記載の少なくとも1つの動作用のフロー電池を含む、動作用の電気化学スタック。
- 請求項1又は2に記載の動作用のフロー電池を含む、電気化学システム。
- 請求項1に記載の動作用のフロー電池の使用方法であって、
前記少なくとも1つの半電池への前記入口ストリーム及び前記少なくとも1つの半電池からの前記出口ストリーム間の電気化学ポテンシャルの差を測定することを含む、使用方法。 - 前記入口ストリーム及び前記出口ストリームにおける局所的な前記電気化学ポテンシャルの差を較正曲線と比較する、請求項5に記載の使用方法。
- 前記入口ストリーム及び前記出口ストリームにおける局所的な前記電気化学ポテンシャルの差が1つ以上の電解質流量における変化を示す、請求項5又は請求項6に記載の使用方法。
- 前記入口ストリーム及び前記出口ストリームにおける局所的な前記電気化学ポテンシャルの差が、セル、スタック、或いは複数のセル又は複数のスタックにおける1つ以上の動作電流密度、電力密度、又は電圧における変化を示す、請求項5〜請求項7の何れか1項に記載の使用方法。
- 少なくとも1つの前記入口ストリーム及び少なくとも1つの前記出口ストリームにおける局所的な前記電気化学ポテンシャルの差を使用して、少なくとも1つのセル、スタック、或いは複数のセル又は複数のスタックの相対的性能を評価する、請求項5〜請求項8の何れか1項に記載の使用方法。
- 少なくとも1つの前記入口ストリーム及び少なくとも1つの前記出口ストリームにおける局所的な前記電気化学ポテンシャルの差を他のセンサ出力と組み合わせて動作システムに関する情報を提供する、請求項5〜請求項9の何れか1項に記載の使用方法。
- モニタされた前記電気化学ポテンシャルの差と充電状態又はストイキを示す制御条件の定義済みのセットとを相関させることをさらに含む、請求項5〜請求項10の何れか1項に記載の使用方法。
- 前記動作用のフロー電池の動作を改変するように動作させる電気化学フローセルに関連する少なくとも1つのパラメータを調節することをさらに含む、請求項5〜請求項11の何れか1項に記載の使用方法。
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