CN105390564B - 一种铁电‑半导体pn结型新型叠层太阳电池 - Google Patents

一种铁电‑半导体pn结型新型叠层太阳电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种铁电‑半导体pn结型新型叠层太阳电池，目的在于解决传统(pn)结型太阳电池的开路电压受到材料带隙的限制，会达到极限，而铁电光伏电池的短路电流(光伏电流)较小的问题。该叠层太阳电池包括金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极。本发明能克服现有传统(pn)结型太阳电池与铁电光伏电池所存在的缺陷，取长补短，将两者有机结合，提供一种铁电‑半导体pn结型新型叠层太阳电池。本发明的太阳能电池不仅能提高太阳电池的光伏电压(开路电压)，而且能提高太阳电池的光伏电流(短路电流)，大幅提升太阳电池效率，具有显著的进步意义。

Description

一种铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池
技术领域
本发明涉及太阳能领域，尤其是太阳能电池领域，具体为一种铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池。本发明能够有效提高太阳电池的光伏电压和光伏电流，有效提高太阳能电池的光电转换效率，具有较好的应用前景。
背景技术
20世纪以来，工业的发展和对能源的过度开采引发了全球性能源危机。据《BP世界能源统计年鉴》统计(2011年6月)，按照当前人类对能源的开采速度和探明储量计算，全球石油只够人类开采46.2年，天然气能够开采58.6年，煤炭也只能够人类开采118年。换言之，数十年后，人类将面临巨大的能源危机。
并且，化石能源的过度开采和使用也给人类带来了一系列的问题。首先是温室效应，二氧化碳的大量排放导致全球气温升高，南极、北极等各大冰川加速融化，海平面加速上升，并导致了近年来全球范围的气候异常。其次是环境污染，化石燃料燃烧会释放出大量的含硫氧化物、含氮氧化物，这些物质在大气中会与水作用，形成酸雨，而酸雨会对建筑物以至动植物造成腐烛。化石燃料的不充分燃烧还会产生的大量粉尘，严重影响空气质量和人们的身体健康，近几年日趋严重的“雾霾”现象就是其中的一例。另外，由于化石能源稀缺，世界各国对能源的追求和力图控制的愿望甚至左右了国际局势，影响到了世界和平，而近年来的多场战争和国际危机(如伊拉克战争、利比亚战争、叙利亚战争、伊朗危机、也门空袭等)无一不与石油资源的争夺有关。
在能源危机的背景下，人类迫切需要寻找新的替代能源。核能一度被认为是解决上述问题的重要途径之一。然而，2011年日本福岛核电站核泄漏危机给人们敲响了警钟：没有万无一失的技术，再安全的核技术也存在着巨大的安全风险。因而，在推广核技术的同时一定要认识到其潜在的危险。
和其他能源相比，太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的能源，具有如下优点：一是清洁，既没有气体排放，也没有粉尘污染，是一种绿色能源；二是分布广泛，无论是高山或是平原，无论热带或是两极，只要是阳光能照的到的地方都有太阳能，基本不受地域限制，非常适合大规模推广；三是总量巨大，太阳无时不刻都在向地球福射着大量的能量，据计算，太阳每小时照射在地球上的能量相当于全人类1年所消耗的能量，人类如果能利用其中的百分之一也能完全满足全世界的能源需求；四是长期稳定，只要太阳还在运行，阳光就能稳定的到达地球，对人类而言可以说是取之不尽用之不竭的。因此，在众多新能源中，太阳能以其安全可靠、清洁无污染、储量丰富可再生、适合大规模利用的特点，有望成为最具潜力的未来世界主流能源。而如何高效利用太阳能成为摆在人类面前的一个重要课题。
太阳电池吸收太阳光，将其直接转换成电能，我们称其为光伏效应(Photovoltaic，PV)。目前，太阳电池主要包括(pn)结型太阳电池、铁电光伏电池等。其中，(pn)结型太阳电池的工作过程如下：当阳光照射到pn结上时，半导体中的原子因为吸收光能而放出电子，形成电子-空穴对，在内建势垒电场的作用下，电子被驱向n型区，空穴被驱向p型区，这样p区会产生过剩的空穴，n区会产生过剩的电子，从而在pn结区附近生成与内建势垒电场方向相反的光生电场，在构成回路的情况下，就会产生光生电流。
传统太阳电池通常利用半导体pn结或金属-半导体肖特基结来产生内建电场，半导体太阳电池的开路电压Voc受到材料带隙的限制，结型光伏效应的内建电场仅在界面附近非常薄的耗尽层内存在，光生载流子移出耗尽层后会向正极或负极扩散，因此，电荷的传输总是受到扩散作用的限制，开路光生电压不超过pn结的能量势垒高度。因而，传统(pn)结型太阳电池的开路电压常常受到材料带隙的限制而达到极限。
1921年，Valasek发现酒石酸钾钠晶体具有铁电性。酒石酸钾钠在无外加电场条件下，在某温度范围内具有自发极化，并且自发极化的方向随外加电场方向的改变而改变，极化强度P与电场强度E之间有着类似于铁磁体的磁滞回线的关系。人们将这种在一定的温度范围内具有自发极化，并且自发极化的方向随着外电场方向的反向而反转的晶体材料称为铁电体(Ferroelectrics)。
自然界中，晶体的种类繁多，根据晶体的几何形状可以分为七大晶系，即：立方晶系、三斜晶系、单斜晶系、正交晶系、四方晶系、三角晶系和六方晶系。按照晶体中点的对称性关系，根据群论理论，七大晶系可以分为32种点群。在这32种点群中，有11种点群具有中心对称性，如果有均匀应力作用在中心对称的晶体上，由于晶格中电荷(离子)的微小位移关于对称中心均匀分布，所以不会表现出电极性，因而也不具有极化性质。只有不存在中心对称的21种点群的晶体在外加应力的作用下才显示出电极性，具有铁电性。从晶体结构的角度看来，铁电体主要有四种典型结构，即钙钛矿结构、钨青铜结构、焦绿石结构以及层状氧化物结构。
近几十年来，人们在铁电体中发现了光伏效应。钙钛矿结构的铁电体中存在自发极化，在光照下能够产生稳定的光生电压和光生电流，被称为铁电光伏效应(Ferroelectric photovoltaic,FPV)，这使得铁电材料成为一种制备太阳电池的新兴材料。
目前，已在钛酸钡(BaTiO3)、铌酸锂(LiNiO3)、钛酸铅(PbTiO3)等系列铁电材料中发现了光伏效应，例如PbTiO3(又称PT)，Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(又称PZT)，(Pb0.97La0.03)Zr0.52Ti0.48O3(又称PLZT)，BiFeO3(又称BFO)，铌酸钠钾(K0.5Na0.5NbO3，又称KNN)，[KNbO3]1-x[BaNi1/2Nb1/2O3-δ]x(又称KBNNO)等等。钛酸铅系铁电材料(PT，PZT，PLZT)作为典型的钙钛矿结构的铁电体，其烧结温度低(650℃左右)，居里温度高(130～490℃)，制备工艺成熟，易于成膜，自发极化强，其带隙为3.5eV左右。BFO作为一种多铁性材料，其居里温度为830℃，具有菱形和赝立方等不同结构，菱形结构的BFO薄膜带隙为2.54eV，赝立方结构的BFO薄膜的带隙为2.76eV，是铁电光伏的研究热点之一。Ilya Grinberg等人2013年在Nature上报道，KBNNO作为直接带隙材料，其带隙可在1.1～3.8eV之间变化，这样其最佳吸收带可落入可见光范围，并与太阳光谱匹配，尤其是在x＝0.1时，材料带隙为1.39eV，其光生电流密度Jsc为为40nA/cm2左右，开路电压Voc为3.5V。
综上，传统(pn)结型太阳电池的开路电压受到材料带隙的限制，会达到极限；而铁电光伏电池(效应)的开路电压虽不受带隙限制，能够得到高电压，但其短路电流(光伏电流)很小，处于μA/cm2数量级。因此，迫切需要一种新的太阳能电池，以解决上述问题。
发明内容
本发明的发明目的在于：针对传统(pn)结型太阳电池的开路电压受到材料带隙的限制，会达到极限，而铁电光伏电池的短路电流(光伏电流)较小的问题，提供一种铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池。本发明能克服现有传统(pn)结型太阳电池与铁电光伏电池所存在的缺陷，取长补短，将两者有机结合，提供一种铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池。本发明的太阳能电池不仅能提高太阳电池的光伏电压(开路电压)，而且能提高太阳电池的光伏电流(短路电流)，大幅提升太阳电池效率，具有显著的进步意义。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池，包括金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极；
所述金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极依次相连，所述衬底pn结位于金属电极与无机铁电材料层之间，所述无机铁电材料层位于衬底pn结与第二电极之间；
所述第二电极为透明氧化物电极或金属栅线电极。
所述金属电极为Ag电极、Al电极、Cu电极、Au电极、Pt电极、Ti电极中的一种或多种。
所述无机铁电材料层采用LiNiO3、BiFeO3、KNN、KBNNO、PbTiO3、PZT中的一种或多种制备而成。
所述透明氧化物电极采用ITO、AZO、FTO、TNO、石墨烯中的一种或多种制备而成。
所述衬底pn结采用硅基半导体电池、CdTe基半导体电池、CIGS基半导体电池、GaAs基半导体电池中的一种。
所述硅基半导体电池为单晶硅基半导体电池、多晶硅基半导体电池、微晶硅基半导体电池中的一种。
所述衬底pn结包括底层、pn结、顶层；
所述底层为p型半导体层，所述顶层为n型半导体层；
或所述底层为n型半导体层，所述顶层为p型半导体层。
所述衬底pn结与无机铁电材料层之间还设置有过渡层。
所述过渡层采用ZnO、InxGa1-xAs、AlGaAs、SiO2、多晶硅、CdS中的一种或多种制备而成。
所述金属栅线电极为Ag电极、Al电极、Cu电极、Au电极、Pt电极、Ti电极中的一种或多种。
能否将普通光伏效应与铁电光伏效应结合，以取长补短呢？科学家们在这方面做了很多有益的尝试，尤其是在有机太阳电池方面。
Kanwar S.Nalwa等人(参考文献:K.S.Nalwa,J.A.Carr,R.C.Mahadevapuram,etal.Enhanced charge separation in organic photovoltaic films doped withferroelectric dipoles[J].Energy&Environmental Science,2012,5,(5):7042-7049.)制备了三种结构的有机物光伏电池：P3HT:PCBM双层有机太阳电池(简称“双层”太阳电池)，在P3HT:PCBM中间插入PVDF-TrFE铁电有机物中间层的太阳电池(简称“中间层”太阳电池)，以及在P3HT添加入PVDF-TrFE偶极子的P3HT:PCBM太阳电池(简称“混合物”太阳电池)。Kanwar S.Nalwa等研究发现：“混合物”太阳电池的光生电流(密度)及外量子效率(EQE)都有显著增强，而功率转换效率(PCE)提高了将近50％，内量子效率(IQE)接近100％，这是因为P3HT中的铁电有机物PVDF-TrFE偶极子导致了增强的局域电场，促进了单线态激子(singlet-excitons，SEs)以及电荷传输激子(charge-transfer-excitons，CTEs)的分离。这一结论通过光致发光寿命测试得到了证实。
Fang Huang和Xiangxin Liu(参考文献：F.Huang,X.Liu.A ferroelectric–semiconductor-coupled solar cell with tunable photovoltage[J].Applied PhysicsLetters,2013,102,(10):-.)将CdS铁电纳米偶极子掺入半导体光吸收介质CdTe中(0-3结构)，构成了铁电-半导体耦合太阳电池，在外偏置电场的作用下，观察到了类似于电滞回线形状的光伏开路电压Voc、压电响应晶界面和反常光伏电压极性，这些现象提供了铁电纳米偶极子作用的直接证据。
Bin Yang和Yongbo Yuan等人(参考文献：B.Yang,Y.Yuan,P.Sharma,etal.Tuning the Energy Level Offset between Donor and Acceptor withFerroelectric Dipole Layers for Increased Efficiency in Bilayer OrganicPhotovoltaic Cells[J].Advanced Materials,2012,24,(11):1455-1460.)采用Langmuir-Blodgett(LB)沉积技术在有机物太阳电池失主层和受主层之间(P3HT和PCBM之间)插入一层很薄的PVDF-TrFE有机铁电层。LB法能够精确控制铁电聚合物PVDF-TrFE的厚度并使其完美结晶。铁电层能够调谐最低未占据的分子轨道(LUMO)，进而调节(减少)能级失配，使电池的开路电压Voc和PCE增加。另外，铁电层(的内电场)可以减少CTEs的复合，从而增加光生电流密度和填充因子。最终，Voc从0.55V提高到0.67V，PCE比没有铁电层的电池增加了一倍。
在前人研究的基础上，本发明提供一种全新结构的铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池。高效的太阳电池需要两个必要条件：一是需要一种高效的能吸收光的材料来吸收能量高于材料带隙的太阳光，同时产生能够移动的电子-空穴对；二是需要一个内建电场来分离光生电子-空穴对并协助载流子的输运。
表1中给出了几种常见的铁电和半导体光伏材料的晶格常数和带隙，从表1中可以看出：铁电光伏材料是一种高禁带宽度的材料，PT系材料的带隙一般大于3.5eV，处于紫外波段，主要利用太阳光谱中的高能量光子，BFO的带隙在2.76eV左右，对太阳光谱的利用率要高于PT系材料；而一般半导体光伏材料的禁带宽度都小于1.5eV。基于上述差异，发明人尝试将两种光伏效应(材料)利用在一起，制成叠层太阳电池。理论上讲，可以将铁电光伏材料放在顶层、半导体材料放在底层来制备叠层太阳电池，这样阳光入射进太阳电池，高能量的太阳光子(紫外波段)首先被高禁带宽度的铁电光伏材料吸收，低能量的太阳光子进入半导体层，再被低禁带宽度的半导体材料吸收，从而达到对太阳光谱的分段利用，显著提高太阳能的光电转换效率。
表1 几种常见的铁电和半导体光伏材料的晶格常数和带隙
基于以上考虑，本发明提出了将传统光伏效应和铁电光伏效应相结合，以制备铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池的概念。
本发明的叠层太阳电池包括金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极。其中，金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极依次相连，太阳光经第二电极射入，衬底pn结位于金属电极与无机铁电材料层之间，无机铁电材料层位于衬底pn结与第二电极之间。第二电极采用透明氧化物电极或金属栅线电极。
本发明中，无机铁电材料层采用对环境友好的无铅材料铌酸锂(LiNiO3)、铁酸铋(BiFeO3，简称BFO)、铌酸钠钾(K0.5Na0.5NbO3，简称KNN)、[KNbO3]1-x[BaNi1/2Nb1/2O3-δ]x(简称KBNNO)等或含铅材料钛酸铅(PbTiO3，简称PT)、Pb(ZrxTi1-x)O3(简称PZT，例如Pb(Zr0.52Ti0.48)O3)中的一种或多种制备而成。
透明氧化物电极采用In2O3:Sn(简称ITO)、ZnO:Al(简称AZO)、SnO2:F(简称FTO)、TiO2:Nb(简称TNO)、透明电极材料石墨烯中的一种或多种制备而成。
衬底pn结采用硅基半导体电池、CdTe基半导体电池、CIGS基半导体电池、GaAs基半导体电池中的一种。其中，衬底pn结包括底层、pn结、顶层；所述底层为p型半导体层，所述顶层为n型半导体层；或所述底层为n型半导体层，所述顶层为p型半导体层。
同时，本发明提供前述叠层太阳电池的制备方法，其步骤如下。如图1所示，在p型半导体层表面采用扩散或离子注入等常规方法制备n型半导体，以形成pn结，从而构成衬底pn结；然后进行边缘刻蚀，并根据半导体材料的不同，用相应的溶剂(酸)洗去反应副产品；用酸性溶液对衬底pn结表面清洗；采用蒸发、溅射、激光脉冲沉积(PLD)等方法在衬底pn结表面制备无机铁电材料层；在用溅射、蒸发、丝网印刷等传统方法制备金属电极、第二电极，从而得到叠层太阳电池。
本发明的叠层太阳电池工作时，阳光经第二电极入射，能量高的光子首先被宽带隙的无机铁电材料层吸收，产生光伏电压和电流；能量低的光子穿过无机铁电材料层，进入衬底pn结，被衬底pn结吸收，产生光伏电压和电流。本发明中，包括三部分的光伏效应：铁电光伏效应、传统pn结的光伏效应、以及铁电层与pn结相互作用产生的效应。本发明通过前述结构，有效提高了太阳电池的光伏电压、光伏电流和能量转换效率，同时，本发明的叠层太阳电池还具有调谐性，即可通过改变无机铁电材料层的极化电压，来在一定范围内调节太阳电池的光伏特性。
进一步，衬底pn结与无机铁电材料层之间还可以设置过渡层，过渡层采用ZnO、InxGa1-xAs、AlGaAs、SiO2、多晶硅、CdS中的一种或多种制备而成。本发明设置与衬底pn结晶格和光伏特性相匹配的过渡层，有利于提高太阳电池的转换效率。
如说明书附图所示，本发明给出了三种典型结构的叠层太阳电池结构。
本发明公开了一种基于铁电光伏效应(材料)和半导体pn结(材料)的复合型叠层太阳电池，通过在结型太阳电池上制备无机铁电材料层，再分别制备金属电极、第二电极，形成太阳电池。本发明显著提高了太阳电池的光伏电压(开路电压)和光伏电流(短路电流)，能大幅提升太阳电池的能量转换效率。
综上所述，由于采用了上述技术方案，本发明的有益效果是：
1)阳光经第二电极后，射入无机铁电材料层，高能量光子被无机铁电材料层吸收，低能量的光子穿过无机铁电材料层进入衬底pn结，被衬底pn结吸收，本发明能充分利用太阳光谱，有效提高光伏电压；
2)无机铁电材料层本身的光伏电流很小，产生电流的主要为衬底pn结，但无机铁电材料层具有极化或自极化效应，无机铁电材料层由于自极化作用，或者是极化后，表面极化电荷会产生一个内建电场，它作用在衬底pn结中，能够促进光生电子-空穴对在pn结中的分离，并阻碍光生电子和空穴在半导体材料中和铁电/半导体界面附近的非辐射复合，有效提高本发明的(内)量子效率及光伏电流；
3)本发明能有效提高光伏电压和光伏电流，使太阳电池的能量转换效率得到显著提高；
4)本发明中无机铁电材料层的极化效应受到极化电压的影响，因而可通过改变(提高)极化电压来控制无机铁电材料层的极化效果(极化电荷面密度)，从而控制本发明的光伏特性(开路电压、短路电路、转换效率等)，因而本发明具有较好的调谐作用；
5)本发明打破了传统电池的局限，能大幅提升太阳电池的能量转换效率，具有显著的进步意义。
附图说明
本发明将通过例子并参照附图的方式说明，其中：
图1是本发明的叠层太阳电池结构一。
图2是本发明的叠层太阳电池结构二。
图3是本发明的叠层太阳电池结构三。
图中标记：1为金属电极，2为无机铁电材料层，3为透明氧化物电极，4为p型半导体层，5为n型半导体层，6为pn结，7为过渡层。
具体实施方式
本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。
本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。
实施例
本发明实施例中的叠层太阳电池包括金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、透明氧化物电极，金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、透明氧化物电极依次相连，衬底pn结位于金属电极与无机铁电材料层之间，无机铁电材料层位于衬底pn结与透明氧化物电极之间。其中，衬底pn结位于金属电极上方，无机铁电材料层位于衬底pn结上方，透明氧化物电极位于无机铁电材料层上方。同时，本发明的部分实施例中，在衬底pn结与无机铁电材料层之间还设置有过渡层。相关的实验数据如下表2所示。
另外，为进一步说明本发明的效果，本发明采用未制备铁电层的光伏电池作对比，相关的实验数据详见表2所示。
表2 实施例和对比实施例太阳电池的测定结果
本发明实施例中，衬底pn结的厚度统一为500μm左右，无机铁电材料层的厚度统一为200nm左右，透明氧化物电极的200nm左右，过渡层的厚度为80nm。表2中，Voc为开路电压，Isc为短路电流，ηin为内量子效率，Vmo为调谐范围。
对表2的测定结果进行分析，能够知道：在现有衬底的基础上，本发明制备成复合型叠层太阳电池后，与没有制备成叠层太阳电池相比，开路电压Voc、短路电流Isc、量子效率ηin等光伏特性都有显著提高，开路电压相当于传统太阳电池与铁电太阳电池的电压串联叠加，短路电流最高提高了2～4倍，量子效率最高提高了2～8倍左右，同时，本发明的叠层太阳电池具有明显的可调谐性。过渡层的增加，也有利于光伏特性的提高。
综上，实施例的测定结果表明：本发明的新型叠层太阳电池具有切实可见的效果，能够显著提高太阳电池的光电转换效率。
本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。

Claims (4)

1.一种铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池，其特征在于，包括金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极；
所述金属电极、衬底pn结、无机铁电材料层、第二电极依次相连，所述衬底pn结位于金属电极与无机铁电材料层之间，所述无机铁电材料层位于衬底pn结与第二电极之间；
所述第二电极为透明氧化物电极或金属栅线电极；
所述金属电极为Ag电极、Al电极、Cu电极、Au电极、Pt电极、Ti电极中的一种或多种；
所述透明氧化物电极采用ITO、AZO、FTO、TNO、石墨烯中的一种或多种制备而成；
所述金属栅线电极为Ag电极、Al电极、Cu电极、Au电极、Pt电极、Ti电极中的一种或多种；
所述无机铁电材料层采用LiNiO3、BiFeO3、KNN、KBNNO、PbTiO3、PZT中的一种或多种制备而成；
所述衬底pn结采用硅基半导体电池、CdTe基半导体电池、CIGS基半导体电池、GaAs基半导体电池中的一种；
所述衬底pn结包括底层、pn结、顶层；
所述底层为p型半导体层，所述顶层为n型半导体层；
或所述底层为n型半导体层，所述顶层为p型半导体层；
该叠层太阳电池工作时，阳光经第二电极入射，能量高的光子首先被宽带隙的无机铁电材料层吸收，产生光伏电压和电流；能量低的光子穿过无机铁电材料层，进入衬底pn结，被衬底pn结吸收，产生光伏电压和电流。
2.根据权利要求1所述铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池，其特征在于，所述硅基半导体电池为单晶硅基半导体电池、多晶硅基半导体电池、微晶硅基半导体电池中的一种。
3.根据权利要求1~2任一项所述铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池，其特征在于，所述衬底pn结与无机铁电材料层之间还设置有过渡层。
4.根据权利要求3所述铁电-半导体pn结型新型叠层太阳电池，其特征在于，所述过渡层采用ZnO、InxGa1-xAs、AlGaAs、SiO2、多晶硅、CdS中的一种或多种制备而成。
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