CN105322098B - 一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管及制备方法。本发明采用无机半导体材料和/或有机材料组合而成的复合材料结构体系,分别制备电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层材料体系结构,并通过调节各层中无机半导体材料和有机材料的比例及组成相分布状态,使得注入到量子点发光层的电子和空穴注入效率一致,注入电荷等量,量子点发光层上电荷注入平衡,实现量子点发光层的电子和空穴复合效率最大化,有效提高量子点发光二极管的发光效率。
Description
技术领域
本发明涉及量子点发光二极管技术领域,尤其涉及一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管及制备方法。
背景技术
量子点又可称为半导体纳米晶,是半径小于或接近波尔激子半径的纳米晶颗粒。其由少量原子或原子团构成,其粒径一般介于1-20nm之间。量子点的导带电子、价带空穴及激子在三个空间方向上受到束缚,由于电子和空穴被量子限域,连续的能带结构变成具有分子特性的分立能级结构,受激后可以发射荧光,量子点具有独特的发光特性,使得其在光电子学领域具有广阔的应用前景。量子点电致发光器件具有低功耗、高效率、响应速度快和重量轻等优点,可以大面积成膜,更主要的是由于无机材料本身的物理性质可以克服OLED中有机发光材料的热衰变、光化学衰变等问题,极大的延长器件使用寿命,是一种具有巨大的学术价值和良好商业前景的光子器件。
目前影响量子点发光二极管发光效率的主要问题之一就是电荷传输效率不一致,电子传输效率高,空穴传输效率低,造成量子点发光层注入电荷不平衡,导致电流密度升高,存在漏电流的情况。量子点发光二极管效率也相对降低。
因此,现有技术还有待于改进和发展。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管及制备方法,旨在解决现有量子点发光二极管电荷传输效率不一致,量子点发光层注入电荷不平衡及量子点发光二极管效率相对较低的问题。
本发明的技术方案如下:
一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,依次包括:阳极,量子点发光层及阴极;所述阳极与量子点发光层之间还包含有空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层,所述量子点发光层与阴极之间还包含有电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层;其中,所述空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、电子注入层、电子传输层和空穴阻挡层的材料均是由无机半导体材料和有机材料组合而成的复合材料。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述无机半导体材料为一种或多种无机半导体材料组合而成的复合无机半导体材料。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述有机材料为一种或多种有机材料组合而成的复合有机材料。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述复合材料、无机半导体材料及有机材料均是均匀分散材料、团簇分相材料、线分相材料、面分相材料和体分相材料中的一种。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述无机半导体材料包括p-型无机半导体材料和n-型无机半导体材料,所述有机材料包括p-型有机材料和n-型有机材料。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述p-型无机半导体材料为NiOx、、RuOx、MoS2、Cr2O3、Bi2O3、p-型ZnO和p-型GaN中的一种。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述n-型无机半导体材料为未掺杂ZnO、掺杂Al、Cd、Cs、Cu、Ga、Gd、Ge、In、Li和/或Mg的ZnO、TiO2、SnO2、Ta2O3、CdS、ZnSe、ZnS、ZnSe、ZnTe、GaN、GaP、AlN、CdSe、CdS、CdTe、CdZnSe、ZnSnO、InGaZnO、AlZnO、InSnO、WOx、MoOx、VOx及它们的任何合金中的一种。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述p-型有机材料为胺、联苯类三芳胺、噻吩、并噻吩、吡咯、苯胺、咔唑、氮茚并氮芴、酞菁、卟啉及它们的衍生物中的一种。
所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,所述n-型有机材料为三(8- 羟基喹啉)铝、蒽、菲、芴、二芴、螺二芴、对苯乙炔、三嗪、三唑、咪唑、芘、苝、吩嗪、菲罗啉、反茚并芴、顺茚并、二苯并-茚并芴、茚并萘、苯并蒽(benzanthracene) 及它们的衍生物中的一种。
一种如上任一所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管的制备方法,其中,包括步骤:
A、通过蒸镀或者溶液成膜的方式沉积空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层于阳极上;
B、沉积量子点发光层于步骤A得到的基片上;
C、接着通过蒸镀或者溶液成膜的方式沉积电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层于量子点发光层上;
D、最后沉积阴极于步骤C得到的基片上,得到量子点发光二极管。
有益效果:本发明采用无机半导体材料和/或有机材料组合而成的复合材料结构体系,分别制备电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层材料体系结构,使得注入到量子点发光层的电子和空穴注入效率一致,注入电荷等量,量子点发光层上电荷注入平衡,实现量子点发光层的电子和空穴复合效率最大化,有效提高量子点发光二极管的发光效率。
具体实施方式
本发明提供一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管及制备方法,为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确,以下对本发明进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
本发明提供一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其中,依次包括:阳极,量子点发光层及阴极;所述阳极与量子点发光层之间还包含有空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层,所述量子点发光层与阴极之间还包含有电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层;其中,所述空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、电子注入层、电子传输层和空穴阻挡层的材料均是由无机半导体材料和有机材料组合而成的复合材料。
本发明的电极与量子点发光层之间包含有可以有效控制电荷传输的复合材料的电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层。即本发明的阳极与量子点发光层之间包含有能有效控制空穴注入和传输的空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层,阴极与量子点发光层之间包含有能有效控制电子注入和传输的电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层,使得量子点发光二极管中电荷注入和传输效率可以有效控制,从而使得量子点发光层两侧的空穴注入和传输效率与电子注入和传输效率一致,使得量子点发光层上电荷注入平衡,有效提高量子点发光二极管的发光效率。
本发明的有效控制电荷传输的复合材料的电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层均是由无机半导体材料和有机材料组合而成的。换句话说,本发明的所述空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、电子注入层、电子传输层和空穴阻挡层的材料均是由无机半导体材料和有机材料组合而成的复合材料,且本发明还能够调节无机半导体材料和有机材料的比例。其中,所述无机半导体材料的质量百分比可以是0~100%,有机材料的质量百分比可以是0~100%。优选地,无机半导体材料的质量百分比为50~90%,有机材料的质量百分比为10~50%。本发明电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层不限于由无机半导体材料和有机材料组合而成的复合材料,所述电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层还可以是由无机半导体材料和有机材料组合而成的混合材料。
优选地,本发明所述无机半导体材料可以为一种或多种无机半导体材料组合而成的复合无机半导体材料。所述有机材料可以为一种或多种有机材料组合而成的复合有机材料。
优选地,本发明所述无机半导体材料包括p-型无机半导体材料和n-型无机半导体材料,所述有机材料包括p-型有机材料和n-型有机材料。本发明的有效控制空穴传输的空穴注入层(HIL)和/或空穴传输层(HTL) 和/或电子阻挡层(EBL),可包含有一p-型无机半导体材料和/或有机材料,或是它们的各种组合。有效控制电子传输的有电子注入层(EIL)和/或电子传输层(ETL) 和/或空穴阻挡层(HBL),可包含有一n- 型无机半导体材料和/或有机材料,或是它们的各种组合。
优选地,本发明所述p-型无机半导体材料可以为NiOx、RuOx、MoS2、Cr2O3、Bi2O3、p-型ZnO和p-型GaN中的一种。
优选地,本发明所述n-型无机半导体材料可以为未掺杂ZnO、掺杂Al、Cd、Cs、Cu、Ga、Gd、Ge、In、Li和/或Mg的ZnO、TiO2、SnO2、Ta2O3、CdS、ZnSe、ZnS、ZnSe、ZnTe、GaN、GaP、AlN、CdSe、CdS、CdTe、CdZnSe、ZnSnO、InGaZnO、AlZnO、InSnO、WOx、MoOx、VOx及它们的任何合金中的一种。
优选地,本发明所述p-型有机材料可以为胺、联苯类三芳胺、噻吩、并噻吩、吡咯、苯胺、咔唑、氮茚并氮芴、酞菁、卟啉及它们的衍生物中的一种。
优选地,本发明所述n-型有机材料为三(8- 羟基喹啉)铝、蒽、菲、芴、二芴、螺二芴、对苯乙炔、三嗪、三唑、咪唑、芘、苝、吩嗪、菲罗啉、反茚并芴、顺茚并、二苯并-茚并芴、茚并萘、苯并蒽(benzanthracene) 及它们的衍生物中的一种。
基于上述量子点发光二极管,本发明还提供一种如上任一所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管的制备方法,其中,包括步骤:
A、通过蒸镀或者溶液成膜的方式沉积空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层于阳极上;
B、沉积量子点发光层于步骤A得到的基片上;
C、接着通过蒸镀或者溶液成膜的方式沉积电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层于量子点发光层上;
D、最后沉积阴极于步骤C得到的基片上,得到量子点发光二极管;
其中,所述空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、电子注入层、电子传输层和空穴阻挡层的材料均是由无机半导体材料和有机材料组合而成的复合材料。
其中,所述无机半导体材料包括p-型无机半导体材料或n-型无机半导体材料;所述有机材料包括p-型有机材料或n-型有机材料。p-型无机半导体材料或n-型无机半导体材料可以通过涂敷、喷射、溅射、蒸镀、真空沉积、化学气相沉积(CVD)、等离子增强化学气相沉积(PECVD)、原子层沉积(ALD),电子束沉积等工艺方式成膜。也可以制备成p-型无机半导体材料或n-型无机半导体材料纳米粒子晶等并进行溶液成膜方式如旋涂、喷墨、刮涂等工艺成膜。p-型有机材料或n-型有机材料可以通过蒸镀方式或溶液成膜方式如旋涂、喷墨、刮涂等工艺成膜。
本发明上述复合材料可以是均匀分散材料(点分散材料)、团簇分相材料、线分相材料、面分相材料和体分相材料中的一种。
其中,均匀分散(点分相)方式可以通过无机半导体纳米粒子晶与有机材料进行分散;或者是无机半导体材料的原料预先与有机材料进行分散,再在热或辐射等作用下原位生成无机半导体纳米粒子晶;或者是无机半导体纳米粒子晶与有机材料的原料预先进行分散,再在外界光或热等作用下反应或原位聚合生成有机聚合材料。
均匀分散(点分相)方式也可以通过无机半导体纳米粒子晶与另一种无机半导体材料进行分散;或者是无机半导体材料的原料预先与另一种无机半导体材料胶体溶液进行分散,再在热或辐射等作用下原位生成无机半导体纳米粒子晶,另一种无机半导体材料胶体形成半导体材料基体。
均匀分散(点分相)方式也可以是有机材料与有机材料的分散。可以在溶液状态下分散或者固体情况下分散。
团簇分相可以通过无机半导体纳米粒子晶与有机材料进行分散,再发生相分离,形成无机半导体材料团簇为分散相,有机材料为基质的团簇分相;或者是无机半导体材料的原料预先与有机材料进行分散,再在热或辐射等作用下原位生成半导体纳米粒子团簇;或者是半导体材料纳米粒子与有机材料预先制备成纳米微球,再将纳米微球均匀分散在有机材料中。
线分相可以通过无机半导体材料纳米线与有机材料进行分散;或者是无机半导体材料的原料预先与有机材料进行分散,再在热等作用下原位生成无机半导体纳米线;或者是无机半导体材料的纳米粒子预先与有机材料进行分散,再在热或辐射等作用下原位生成无机半导体纳米线;无机半导体材料纳米粒子和/或纳米线有机材料进行分散,再发生相分离,形成线状排列的无机半导体纳米线;或者是无机半导体材料纳米线与有机材料的原料预先进行分散,再在光或热等作用下反应或聚合生成有机材料。
面分相可以通过分别形成无机半导体纳米面和有机材料纳米面进行层状分散。或者是无机半导体材料预先与有机材料进行分散,再在热或者溶剂等外界作用下,发生相分离生成无机半导体纳米面材料。
其中分别形成无机半导体纳米面和有机材料纳米面进行层状分散,无机半导体纳米面可以通过无机半导体材料涂敷、喷射、溅射、蒸镀、真空沉积、化学气相沉积(CVD)、等离子增强化学气相沉积(PECVD)、原子层沉积(ALD),电子束沉积等工艺成膜,再进行O2等离子体或者热退火等后处理;或者无机半导体材料纳米粒子晶等进行溶液成膜方式如旋涂、喷墨、刮涂等工艺成膜。有机材料也可以通过涂敷、喷射、溅射、蒸镀、真空沉积、化学气相沉积、等离子增强化学气相沉积(PECVD)、原子层沉积(ALD),电子束沉积等工艺方式成膜,或旋涂、喷墨、刮涂等溶液成膜工艺方式成膜。
其中相分离方法制备无机半导体纳米面和有机材料纳米面进行层状分散,无机半导体纳米面可以通过半导体材料的纳米粒子、纳米线、纳米面预先与有机材料进行分散,再在热或其他外界因素作用下,纳米粒子、纳米线、纳米面原位生成半导体面材料。或者是半导体材料的原料预先与有机材料进行分散,再在热或者溶剂等外界作用下,发生相分离生成半导体纳米面材料。
面分相也可以通过分别形成无机半导体纳米面和另一种无机半导体材料纳米面进行层状分散。
面分相也可以通过分别形成有机材料纳米面和另一种有机材料纳米面进行层状分散。
优选地,本发明可使用溅射在电极或其他注入/传输层上制备半导体面材料。溅射包括物理气相沉积法,例如,使用高能离子轰击材料的元素源,其喷射出然后在电极或其他注入/传输层上沉积薄层的原子的蒸汽,既而形成半导体面材料。更优选地,本发明还可使用等离子增强化学气相沉积(PECVD)在电极或其他注入/传输层上布置半导体面材料。等离子增强化学气相沉积属于化学气相沉积法。是借助微波或射频等使含有薄膜组成原子的气体电离,在局部形成等离子体,而等离子体化学活性很强,很容易发生反应,在电极或其他注入/传输层上沉积出所期望的薄膜。另外,本发明还可使用原子层沉积(ALD)在量子点复合物粒子上布置阻隔层。原子层沉积是通过将气相前驱体脉冲交替地通入反应器并在沉积基体上化学吸附并反应,形成沉积膜的一种方法。阻隔层的应用不应当劣化聚合物或纳米晶体。原子层沉积(ALD)可以包括在量子点复合物粒子上沉积氧化物层(例如,TiO2、SiO2、Al2O3等),可以使用非导电层如氮化物(例如,氮化硅)的沉积。ALD通过交替的供给反应气和吹扫气来沉积原子层(即,几个分子厚)。
体分相可以通过空间半导体体状材料与有机材料进行分散;或者是半导体材料的原料预先与有机材料进行分散,再在热等作用下原位生成半导体体状材料。或者是空间纳米半导体体状材料与有机材料的原料预先进行分散,再在光或热等作用下反应或聚合生成有机材料。或者是半导体材料的纳米粒子、纳米线、纳米面预先与有机材料进行分散,再在热或其他外界因素作用下,纳米粒子、纳米线、纳米面原位生成半导体体状材料。
进一步地,本发明所述无机半导体纳米粒子晶选自具有单分布的胶体量子点或纳米棒。其中,所述的量子点可以是II-IV族化合物半导体及其核壳结构,如CdS或CdSe或CdS/ZnS或CdSe/ZnS或CdSe/CdS/ZnS;还可以是III-V或IV-VI族化合物半导体及其核壳结构,如GaAs或InP和PbS/ZnS 或PbSe/ZnS,及I-III-VI2 族等半导体纳米晶或核-壳结构半导体纳米晶。本发明所述无机半导体纳米粒子晶的形状可以包括球形,棒状,盘状,十字形和T形等。
进一步地,本发明所述量子点的尺寸为平均特征尺寸2~10nm。且本发明所述量子点是均一混合类型、梯度混合类型、核-壳类型或联合类型。所述量子点可以为油溶性量子点。所述量子点可以选自掺杂或非掺杂的量子点。所述量子点的配体为酸配体、硫醇配体、胺配体、(氧)膦配体、磷脂、软磷脂、聚乙烯基吡啶等中的一种或多种。所述酸配体包括十酸、十一烯酸、十四酸、油酸和硬脂酸中的一种或多种;所述硫醇配体包括八烷基硫醇、十二烷基硫醇和十八烷基硫醇中的一种或多种;所述胺配体包括油胺、十八胺和八胺中的一种或多种;所述(氧)膦配体包括三辛基膦、三辛基氧膦的一种或多种。本发明量子点发光层可以通过旋涂、喷墨、刮涂等工艺成膜。
综上所述,本发明提供的一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管及制备方法,本发明采用无机半导体材料和/或有机材料组合而成的复合材料结构体系,分别制备电荷注入层和/或电荷传输层和/或异种电荷阻挡层材料体系结构,并通过调节各层中无机半导体材料和有机材料的比例及组成相分布状态,使得注入到量子点发光层的电子和空穴注入效率一致,注入电荷等量,量子点发光层上电荷注入平衡,实现量子点发光层的电子和空穴复合效率最大化,有效提高量子点发光二极管的发光效率。
应当理解的是,本发明的应用不限于上述的举例,对本领域普通技术人员来说,可以根据上述说明加以改进或变换,所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (9)
1.一种可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,依次包括:阳极,量子点发光层及阴极;所述阳极与量子点发光层之间还包含有空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层,所述量子点发光层与阴极之间还包含有电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层;其中,所述空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层、电子注入层、电子传输层和空穴阻挡层的材料均是由无机半导体材料和有机材料组合而成的复合材料;
所述无机半导体材料的质量百分比为50~90%,所述有机材料的质量百分比为10~50%;
所述复合材料、无机半导体材料及有机材料均是均匀分散材料、团簇分相材料、线分相材料、面分相材料和体分相材料中的一种。
2.根据权利要求1所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述无机半导体材料为一种或多种无机半导体材料组合而成的复合无机半导体材料。
3.根据权利要求1所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述有机材料为一种或多种有机材料组合而成的复合有机材料。
4.根据权利要求1所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述无机半导体材料包括p-型无机半导体材料和n-型无机半导体材料,所述有机材料包括p-型有机材料和n-型有机材料。
5.根据权利要求4所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述p-型无机半导体材料为NiOx、RuOx、MoS2、Cr2O3、Bi2O3、p-型ZnO和p-型GaN中的一种。
6.根据权利要求4所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述n-型无机半导体材料为未掺杂ZnO、掺杂Al、Cd、Cs、Cu、Ga、Gd、Ge、In、Li和/或Mg的ZnO、TiO2、SnO2、Ta2O3、CdS、ZnSe、ZnS、ZnSe、ZnTe、GaN、GaP、AlN、CdSe、CdS、CdTe、CdZnSe、ZnSnO、InGaZnO、AlZnO、InSnO、WOx、MoOx、VOx及它们的任何合金中的一种。
7.据权利要求4所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述p-型有机材料为胺、联苯类三芳胺、噻吩、并噻吩、吡咯、苯胺、咔唑、氮茚并氮芴、酞菁、卟啉及它们的衍生物中的一种。
8.根据权利要求4所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管,其特征在于,所述n-型有机材料为三(8- 羟基喹啉)铝、蒽、菲、芴、二芴、螺二芴、对苯乙炔、三嗪、三唑、咪唑、芘、苝、吩嗪、菲罗啉、反茚并芴、顺茚并、二苯并-茚并芴、茚并萘、苯并蒽及它们的衍生物中的一种。
9.一种如权利要求1~8任一所述的可提高电荷注入平衡的量子点发光二极管的制备方法,其特征在于,包括步骤:
A、通过蒸镀或者溶液成膜的方式沉积空穴注入层、空穴传输层、电子阻挡层中的一层或多层于阳极上;
B、沉积量子点发光层于步骤A得到的基片上;
C、接着通过蒸镀或者溶液成膜的方式沉积电子注入层、电子传输层、空穴阻挡层中的一层或多层于量子点发光层上;
D、最后沉积阴极于步骤C得到的基片上,得到量子点发光二极管。
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