CN105305209B - 一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统 - Google Patents

Abstract

一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，包括基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，极紫外超短脉冲转换系统，光学参量转换系统及超短脉冲泵浦‑探测光电能谱系统；超短脉冲激光系统，通过光纤啁啾脉冲放大技术实现高重复频率超短脉冲激光的输出，高重复频率的超短脉冲激光输出通过分束片一分为二，其中一部分作为泵浦光；另一部分通过光学参量转换系统产生可见‑红外超短脉冲激光作为探测光；泵浦光和探测光共同进入超短脉冲泵浦‑探测光电子能谱系统，通过探测光电子能谱系统中合束器入射至探测光电能谱系统的光能能谱测量仪；泵浦光和探测光合束器及光电子能谱仪均位于真空系统中。本发明能谱信号信噪比好，稳定性高。

Description

一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统

技术领域：

本发明涉及一种先进材料研究的光电能谱系统，特别涉及一种利用高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统。

背景技术：

光电能谱是基于光电效应^[1]，使用单色高能光子从样品上激发出光电子，利用产生光电子的动能、强度和角分布等信息来研究原子、分子、凝聚相，尤其是固体表面的电子能带结构^[2]，甚至能够了解原子核内层电子的运动情况。而当单色激发光从连续光变成脉冲激光时，光电能谱就具有了时间分辨的功能，利用超短脉冲激光分辨出样品表面电子的激发过程，能够在时间尺度上分辨出电子运动、复合，弛豫等超快动力学过程^[3]，为人类了解新型材料、精密操控材料的生长、以及研究将来工业化应用提供了一种先进的研究手段。

以往，极紫外脉冲光源可通过同步辐射装置获得^[4]，但同步辐射设备占地面巨大，成本极高，一般需要国家层面支持建设，而且同步辐射光源的脉宽一般在皮秒量级，时间分辨的能力受到限制。近年来，随着固体飞秒脉冲激光技术的发展^[5]，以钛宝石作为增益介质的高功率飞秒脉冲激光被用于激发惰性气体，产生极紫外激光高能量光子^[6]，从而在系统结构及成本上，使得超快时间分辨的光电子能谱变得更实用化。

超快时间分辨光电能谱系统要求超短脉冲激光光源的重复频率较高，最好为(100kHz-1MHz)^[7]。因为重复频率越高，测量过程中的信噪比也就越好，空间电荷效应也能被降低。另外，重复频率越高也能有效的减少数据采集时间。测量时间越短，过程对固体激光器的稳定性，系统所处的环境(温度，湿度，振动)要求越低。更为关键的减少测量的时间能防止样品本身的特性随着测量过程发生变化，干扰测量结果。

但是，目前使用的钛宝石高功率飞秒激光主要通过再生放大或多通放大来获得高功率的脉冲激光,最高平均功率功率通常不超过10W。为了激发产生极紫外光子要求单脉冲的能量接近～1mJ，因此激光的重复频率被约束在几千赫兹(1kHz-10kHz)量级。因此，导致一次光电能谱数据测量需要花费很长的时间，动辄数天，甚至一周，不利于测试结果的信噪比，系统的稳定性及测试的可靠性。并且这样的激光系统制造、维护难度高，价格昂贵。因此，行业内急需开发一种低成本的，可靠性好的高重复频率极紫外超快时间分辨光电能谱系统。

参考文献：

[1]Einstein,A.,Ann.Physik 31,132(1905).

[2]Brundle,C.R.and Baker,A.D.et al.Vol.1,(Academic Press,New York,1977).

[3]Gierz I,et al.Nature materials,2013,12(12):1119-1124.

[4]Bachrach,R.Z,et al.Vol.1,(Plenum Press,New York,1992).

[5]Strickland D,Mourou G et al.Optics communications,1985,55(6):447-449.

[6]Krause J L,Schafer K J,Kulander K C.Physical Review Letters,1992,68(24):3535.

[7]S,Klenke A,Rothhardt J,et al.Nature Photonics,2014,8(10):779-783。

发明内容：

本发明目的，所要解决的技术问题是：针对当下高功率固体激光器激发产生极紫外光子重复频率过低，导致光电能谱测量时间过长，且系统装置稳定性不高，不利于在一般环境中应用等问题，本发明提供了一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统装置。

本发明技术方案，一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，包括：基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，极紫外超短脉冲转换系统，光学参量转换系统及超短脉冲泵浦-探测光电能谱系统；基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，通过光纤啁啾脉冲放大技术实现高重复频率超短脉冲激光的输出，高重复频率的超短脉冲激光输出通过分束片一分为二，其中一部分输出通过极紫外超短脉冲转换系统产生极紫外超短脉冲激光，作为泵浦光；另一部分输出通过光学参量转换系统产生可见-红外超短脉冲激光，作为探测光；泵浦光和探测光共同进入超短脉冲泵浦-探测光电子能谱系统，通过探测光电子能谱系统中合束器入射至探测光电能谱系统的光能能谱测量仪；

所述基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统包括超短脉冲锁模振荡器，光纤脉冲展宽器，脉冲重复频率变换器，级联光纤放大器，脉冲压缩/整形器；所述级联光纤放大器包括隔离器，增益光纤和泵浦源；

所述极紫外超短脉冲激光转换系统包括极紫外超短脉冲激光产生器以及极紫外超短脉冲激光单色仪；

所述光学参量转换系统，通过非线性晶体将泵浦激光转换至紫外或红外波段；

所述超短脉冲泵浦-探测光电能谱系统包括：时间同步装置，泵浦光和探测光合束器以及光电子能谱仪；

所述极紫外超短脉冲激光产生器，极紫外超短脉冲激光单色仪，泵浦光和探测光合束器及光电子能谱仪均位于真空系统中。

进一步的，所述极紫外超短脉冲激光产生器将高能脉冲激光聚焦至特定惰性气体产生极紫外脉冲激光，还包括激光聚焦器件，多维调整机构。

进一步的，所述极紫外超短脉冲激光单色仪包括分光光栅，或者滤波片，或者多层镜，反射镜及其多维调整结构。

进一步的，所述泵浦光和探测光合束器包括反射镜，聚焦镜，多维调整机构。

所述光电能谱仪包括半球分析仪，飞行时间质谱仪等用于光电能谱的设备。

进一步的，真空系统包括：激光输入窗口，观察窗口，真空产生系统，真空测量系统。

进一步的，所述光电能谱仪包括半球分析仪，飞行时间质谱仪等用于光电能谱的设备。

本发明有益效果：本发明所提供的一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统有如下优势：

1、采用所述基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，本系统的激光源能够提供100KHz—1MHz的重复频率，大大缩短能谱测量时间，提高能谱信号的信噪比。

2、采用所述基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，用户可以调节脉冲重复频率变换器自行改变脉冲重复频率。

3、采用所述基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，本系统能够通过增加级联光纤放大器的级数，提高单脉冲能量。

4、采用所述的极紫外超短脉冲激光转换系统，本系统能够提供光谱和时间分辨率较好的脉冲，进行光电能谱探测。

6、对比于其他采用传统固体激光器的光电探测系统，本系统提供了一种更加紧凑，更加有效的装置，既节约成本，也减小占地面积，以便其在一般实验室的使用和推广。

附图说明

图1为本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的结构示意图。

图2为本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统中真空系统部分的结构示意图。

图3为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中整个光电能谱系统的结构示意图。

图4为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统的结构示意图。

图5为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中极紫外脉冲激光产生器的结构示意图。

图6为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中极紫外超短脉冲激光单色仪的结构示意图。

图7为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中泵浦光和探测光合束器的结构示意图。

图8为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中光电能谱仪的结构示意图。

图9为根据本发明一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统的实施例中真空系统的结构示意图。

1-基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统；1.1-超短脉冲锁模振荡器；1.2-脉冲展宽器；1.3-脉冲重复频率变换系统；1.4-级联光纤放大器；1.4.1-隔离器；1.4.2-增益光纤；1.4.3-隔离器；1.4.4-泵浦源；1.5-脉冲压缩/整形器；

2-极紫外超短脉冲激光转换系统；2.1-极紫外脉冲超短脉冲激光产生系统；2.1.1-激光输入窗口；2.1.2-凸透镜；2.1.3-稀有气体盒子；2.1.4-多维调整机构；2.1.5-极紫外激光输出窗口；2.2-极紫外超短脉冲激光单色仪；2.2.1-激光输入窗口；2.2.2-曲面反射镜；2.2.3-闪耀光栅；2.2.4-曲面反射镜；2.2.5-狭缝；2.2.6-激光输出窗口；

3-超短脉冲泵浦-探测光电子能谱系统；3.1-时间同步装置；3.2-泵浦光和探测光合束器；3.2.1-探测光输入口；3.2.2-泵浦光输入窗口；3.2.3-平面反射镜；3.2.4-曲面反射镜；3.2.5-合束输出窗口；3.3-光电子能谱仪；3.3.1-合束输入窗口；3.3.2-真空反应腔；3.3.3-样品固定架；3.3.4-半球电子能谱分析仪；

4-光学参量转换系统

5-真空系统；5.1-激光输入窗口；5.2-泵浦光输入窗口；5.3-观察窗口；5.4-真空产生系统；5.5真空测量系统。

具体实施方式

下面结合说明书附图和实施例，对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例仅用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。

实施例：

如图3所示，本实施例记载了一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，包括基于光纤啁啾脉冲放大的脉冲激光系统1，极紫外超短脉冲激光产生器2.1，极紫外超短脉冲激光单色仪2.2，时间同步装置3.1,泵浦光和探测光合束器3.2，光电子能谱仪3.3，光学参量转换系统4。

所述极紫外超短脉冲产生器，极紫外超短脉冲单色仪，泵浦光和探测光合束器，光电子能谱仪均在所述真空系统3中。

基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统通过光纤啁啾脉冲放大技术实现高重频，单脉冲能量高的激光输出。通过特定分束比例的分束片，激光被一分为二，分别进入极紫外超短脉冲激光转换系统和光学参量转换系统。

进入极紫外超短脉冲激光转换系统的激光聚焦至特定惰性气体中，激发产生极紫外超短脉冲激光(即高次谐波)，其包括了多个波长的激光。接着，通过极紫外超短脉冲单色仪，极紫外超短脉冲激光能够实现在空间上的分离，结合特定的手段，我们能够获得单色的极紫外超短脉冲激光，作为光电能谱测量的泵浦光。

进入光学参量转换系统的激光通过非线性晶体被转换成可见-红外波段的超短脉冲激光，作为光电能谱测量的探测光。

探测光和泵浦光共同进入超短脉冲泵浦-探测光电能谱系统。探测光首先要经过时间同步装置，通过装置中延迟线的改变来实现探测光和泵浦光在时间上的延迟。接着，探测光和泵浦光通过合束器合束，一起进入光电子能谱仪。

泵浦光先到达样品，激发样品的电子，发生跃迁等作用。然后经过特定时间差(可通过时间同步装置来改变时间差)，探测光达到样品，探测样品内电子的跃迁，弛豫情况，分析其超快动力学问题。

所述基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统1包括：超短脉冲锁模振荡器1.1，脉冲展宽器1.2，脉冲重复频率变换系统1.3，级联光纤放大器1.4，脉冲压缩/整形器1.5。

如图4所示，本实施例中超短脉冲锁模振荡器1.1能够输出中心波长为1um波段，重频频率为40MHz,脉宽为100fs的超短脉冲激光(注意，本实施例也可采取其他波段，重频等其他参数的振荡器)；脉冲展宽器1.2利用具有色散效应效果的元件(例如光栅，色散光纤等)对激光脉宽进行展宽；脉冲重复频率变换系统1.3则是利用基于具有光电开关效应的器件实现对脉冲频率的改变；级联光纤放大系统1.4主要是利用泵浦源1.4.2和增益光纤1.4.4对脉冲能量进行放大。由于单级放大倍数有限，采用级联系统能过根据要求，增加放大级数，以达到对脉冲能量的要求；脉冲整形系统1-5利用色散补偿光纤来减小脉冲的脉宽，达到飞秒级别。

如图2或者图9所示，所述真空系统包括：激光输入窗口5.1，泵浦光输入窗口5.2，观察窗口5.3，真空产生系统5.4，真空测量系统5.5。

在本实施例中，所述真空系统中激光输入窗口5.1与泵浦光输入窗口5.2均采用低色散窗片，确保激光的脉宽不被展宽。所述真空系统中真空产生系统，主要通过干泵和分子泵组成两级真空泵来维持真空系统的真空度；所述真空系统中真空测量系统：主要通过复合硅真空计来测量真空度。

所述极紫外超短脉冲激光产生器包括激光输入窗口2.1.1，凸透镜2.1.2，稀有气体盒子2.1.3，多维调整机构2.1.4，极紫外激光输出窗口2.1.5。

如图5所示，在本实施例中凸透镜2.1.2焦距等于400mm,用来聚焦入射脉冲激光，焦点在气体盒子2.1.3中心。

气体盒子长5mm，前后用铜箔密封，通过真空波纹管从气体盒子上方注入惰性气体氩气。气体盒子的气压主要通过在真空腔体外气压阀精确控制。聚焦之后的激光会击穿前后面的铜箔，形成一个微型通道。

多维调整机构2.1.4主要是用于调节气体盒子的位置，以满足高次谐波生成过程中的相位匹配。本实例中多维调整机构采用Thermionics公司的EC-1.39-2，能够实现三维调整。

激光输出口4-1-2为刀口法兰，与下一级—极紫外超短脉冲激光单色仪相连。

本实施例中，极紫外超短脉冲产生器中的真空度在10^-3mbar左右。

所述极紫外超短脉冲激光单色仪2.2包括：激光输入窗口2.2.1；曲面反射镜2.2.2；闪耀光栅2.2.3；曲面反射镜2.2.4；狭缝2.2.5；激光输出窗口2.2.6；

如图6所示，在本实施例中，激光输入窗口2.2.1与前一级极紫外超短脉冲激光产生器2.1中激光输出窗口2.1.5相连，由于均处在真空系统中，两者均为刀口法兰，只要通过不锈钢管道连接即可。

入射的极紫外超短脉冲激光通过曲面反射镜2.2.2的准直之后入射到闪耀光栅2.2.3上(线密度1＝150gr/mm，闪耀角＝3.4^。),闪耀光栅的分光作用使得极紫外超短脉冲激光能够在空间上分离开，然后再通过曲面反射镜2.2.4的汇聚，聚焦在可调节狭缝2.2.5，通过改变狭缝的大小能够挑选出不同带宽的极紫外超短脉冲激光。

本实施例中，狭缝大小为100微米，能够分辨10-40eV的极紫外超短脉冲激光，带宽为1.3nm；在极紫外超短脉冲激光单色仪2.2之后还安装一个由NIST提供的氧化铝深紫外探测器，来定量地测量极紫外激光的光子数。

在本实施例中极紫外激光分光系统的真空度在10^-6mbar左右。

所述泵浦光和探测光合束器3.2：探测光输入口窗口3.2.1；泵浦光输入窗口3.2.2；平面反射镜3.2.3；曲面反射镜3.2.4；合束输出窗口3.2.5；

如图7所示，在本实施例中，所述泵浦光和探测光合束器中探测光输入窗口3.2.1和上一级极紫外激光分光系统2.2中激光输出窗口2.2.6通过不锈钢钢管相连。入射的极紫外激光通过曲面反射镜3.2.4，聚焦到光电能谱测量系统。来自光学参量转换系统4的另一束激光从激光输入窗口3.2.2入射到真空腔体内，通过反射镜3.2.3入射到光电能谱测量系统。

在本实施例中，激光汇聚系统的真空度为10^^-8mbar。

所述光电子能谱仪3.3，合束输入窗口3.3.1,；真空反应腔3.3.2；样品固定架3.3.3；半球电子能谱分析仪3.3.4；

如图8所示，在本实施例中，光电能谱测量系统3.3中激光输入窗口3.3.1与前一级泵浦光和探测光合束器中合束输出窗口3.2.5通过不锈钢管道和刀口法兰相连。

样品通过传送机构放置在光电能谱测量系统中样品固定架3.3.3上。两束激光分别聚焦在样品的同一位置，但两者脉冲之间存在一个时间延迟，这个时间延迟可以通过时间同步装置3.1来调节。这样一来，高能量的光子不仅可以激发样品表面的电子，而且具有时间分辨的功能，精细分辨出电子在超快过程中的运动机制。半球分析仪3.3.4由SPECS公司提供，主要负责收集被激发出的光子，通过改变半球分析仪的角度，能够收集到不同角度的光子信号，分析其动量信息。

在本实施中，反应腔3.3.2的真空度在10^-10mbar左右。

应当指出，在不脱离本发明原理的前提下，作适当修改或者替换，这些修改或者替换也应视为本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，包括 ：基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，极紫外超短脉冲转换系统，光学参量转换系统及超短脉冲泵浦 - 探测光电能谱系统 ；基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统，通过光纤啁啾脉冲放大技术实现高重复频率超短脉冲激光的输出，高重复频率的超短脉冲激光输出通过分束片一分为二，其中一部分输出通过极紫外超短脉冲转换系统产生极紫外超短脉冲激光，作为泵浦光 ；另一部分输出通过光学参量转换系统产生可见-红外超短脉冲激光，作为探测光；泵浦光和探测光共同进入超短脉冲泵浦-探测光电子能谱系统，通过探测光电子能谱系统中合束器入射至探测光电能谱系统的光能能谱测量仪；所述基于光纤啁啾脉冲放大的高重复频率超短脉冲激光系统包括超短脉冲锁模振荡器，光纤脉冲展宽器，脉冲重复频率变换器，级联光纤放大器，脉冲压缩 / 整形器；所述级联光纤放大器包括隔离器，增益光纤和泵浦源；所述极紫外超短脉冲激光转换系统包括极紫外超短脉冲激光产生器以及极紫外超短脉冲激光单色仪；所述光学参量转换系统，通过非线性晶体将泵浦激光转换至红外波段；所述超短脉冲泵浦 - 探测光电能谱系统包括：时间同步装置，泵浦光和探测光合束器以及光电子能谱仪； 所述极紫外超短脉冲激光产生器，极紫外超短脉冲激光单色仪，泵浦光和探测光合束器及光电子能谱仪均位于真空系统中。

2.根据权利要求 1 所述的高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，其特征在于，所述极紫外超短脉冲激光产生器将高能脉冲激光聚焦至特定惰性气体产生极紫外脉冲激光，还包括激光聚焦器件，多维调整机构。

3.根据权利要求1所述的一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，其特征在于，所述泵浦光和探测光合束器包括反射镜、聚焦镜和多维调整机构；所述光电能谱仪包括半球分析仪和飞行时间质谱仪，用于测量光电能谱的设备。

4.根据权利要求1所述的一种高重复频率的极紫外超快时间分辨光电能谱系统，其特征在于，真空系统包括：激光输入窗口、观察窗口、真空产生系统和真空测量系统。