CN108680255B - 一种超高时间分辨超长时窗瞬态吸收光谱仪 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种瞬态吸收光谱仪,包括:光源模块、分束镜、两套光学延迟线、光学镜头组以及光谱仪;其中,光学延迟线中的一个为短行程光学延迟线,用于实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨,另一个为长行程光学延迟线,用于实现大于16纳秒的光学延迟时间。光源模块出射的激光光束经分束镜分为泵浦光以及探测光,探测光经串联的两套光学延迟线进行时间延迟之后,通过光学镜头组将经时间延迟之后的探测光以及泵浦光聚焦至待测样品处,经待测样品透射的探测光通过光谱仪进行信号采集。本发明兼具了亚10飞秒超高时间延迟分辨率和纳秒级超长时间延迟窗口的优势,消除了传统商用瞬态吸收光谱仪中光学延迟线对系统时间分辨能力和测量时间窗的限制。
Description
技术领域
本发明涉及光谱仪技术领域,特别是涉及一种超高时间分辨超长时窗瞬态吸收光谱仪。
背景技术
瞬态吸收光谱仪是一种重要的科学仪器,广泛应用于物理、化学、生物、材料和医学等领域。其涉及的具体研究方向包括化学反应动力学、激发态弛豫、晶格弛豫动力学、电荷转移以及载流子复合等。现有商用瞬态吸收光谱仪的基本结构示意图如图1所示,一束光强较强的泵浦光入射到样品上将样品从基态激发到激发态,而另一束光强较弱的探测光(通常为连续白光)通过电动平移台造成光学延迟后与泵浦光入射到待测样品上的相同位置。通过控制电动平移台的移动距离,则可改变泵浦光与探测光之间的光程差,进而改变二者之间的时间延迟。通过测量样品的吸收或光谱随着延迟时间的变化,最终实现对样品的激发态弛豫过程进行表征。在瞬态吸收光谱仪中,电动平移台主要起到对光束进行光学延迟的作用,因此也称为光学延迟线。瞬态吸收光谱仪的时间分辨率主要取决于两个因素:一个是泵浦光和探测光的脉冲宽度,二者自相关曲线的半高宽决定了瞬态吸收光谱仪能达到的时间分辨率的上限;另一个是光学延迟可实现的时间分辨率,由电动平移台的定位精度及其最小步长决定(1微米光程对应3.3fs)。
现有商用飞秒瞬态吸收光谱仪通常采用飞秒激光放大系统与光学参量放大器结合作为光源,其输出脉冲宽度通常在几十至上百飞秒(fs)。能够测量的最大光学延迟通常不超过8纳秒(ns)(受限于目前通用延迟线长度),对应于2.4米的光程,这就要求光束(通常为探测光)在长行程的电动平移台之间来回往返多次(如1.2米行程单次往返,0.6米行程双次往返,或0.3米行程四次往返)。而现有商用电动平移台的设计往往是行程越长,最小步长越大,定位精度越差,对应的最小光学延迟时间间隔(或采样时间间隔)也越长,从而使光学延迟的时间分辨率越差。现有商用瞬态吸收光谱仪采用的长行程平移台对应的光学延迟分辨率通常为5-6fs,远小于激光光源脉宽,所以仪器的时间分辨率主要由激光脉宽决定。
对于超过8ns的动力学过程,需要转而使用分辨率10ns左右的闪光分析光谱仪来测量,而对于短于100fs的超快动力学过程,现有商用瞬态吸收光谱仪则难以进行准确的分辨表征。近年来,随着超短激光脉冲产生技术的升级,亚10fs超短脉冲的应用得以推广,使得亚10fs时间分辨瞬态吸收光谱仪得到了快速发展。而对于光学延迟线的分辨率也有了更高的要求,传统长行程光学延迟线对应的5-6fs时间分辨率已经不能满足亚10fs瞬态吸收测量的要求。因此,亚10fs瞬态吸收装置通常采用最小步长更小、定位精度更高的电动平移台做光学延迟线,实现光学延迟分辨<1fs。而通常此种高精度平移台的行程小于6cm(单次往返光路对应400ps最大光学延迟)。如果采用多次往返方式增加总光程的方法拓展时间窗口,则同时加倍了最小光学延迟步长,牺牲了时间延迟分辨率。因此,亚10fs瞬态吸收光谱装置通常用来表征光激发后的原初超快动力学过程,例如电子的散射,电子-声子的耦合,波包的动力学等。而无法同时完成对后续纳秒时域的超快动力学过程,如载流子的辐射复合,缺陷态的俘获等过程的表征。这时,则只能切换回传统商用瞬态吸收光谱仪(8ns时间窗)或者闪光分析光谱仪来重新测量,使得数据采集和分析过程变得繁琐耗时,对样品的稳定性要求也更加苛刻。
发明内容
本发明的目的是提供一种超高时间分辨超长时窗瞬态吸收光谱仪,以解决现有瞬态吸收光谱仪中光学延迟线对系统时间分辨能力和测量时间窗的限制的问题。
为解决上述技术问题,本发明提供一种瞬态吸收光谱仪,包括:光源模块、分束镜、两套光学延迟线、光学镜头组以及光谱仪;
其中,光学延迟线中的一个为短行程光学延迟线,用于实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨,另一个为长行程光学延迟线,用于实现大于16纳秒的光学延迟时间;
所述光源模块用于产生亚10飞秒激光光束,出射的激光光束经所述分束镜分为泵浦光以及探测光,所述探测光经串联的两套光学延迟线进行时间延迟之后,通过所述光学镜头组将经时间延迟之后的探测光以及所述泵浦光聚焦至待测样品处,经所述待测样品透射的探测光通过所述光谱仪进行信号采集。
可选地,所述光源模块包括:飞秒激光器、聚焦透镜、内置空芯光纤的充惰性气体管、啁啾镜组;
其中,所述飞秒激光器出射的激光经所述聚焦透镜之后,入射至所述充惰性气体管进行光谱展宽,再经所述啁啾镜组对展宽后的脉冲进行压缩,得到脉冲宽度在10飞秒以下的超短超强超连续白光。
可选地,所述飞秒激光器的输出激光脉冲光频率为1kHz,功率大于7W,激光输出波长范围为780-820nm,脉宽35fs;所述聚焦透镜为曲面反射镜或抛物面反射镜;所述充惰性气体管的长度为1m,内置长度1m的中空光纤,中空光纤材质为熔融石英,充入气体为氦气;所述啁啾镜组采用8片色散补偿镜组成。
可选地,所述长行程光学延迟线上设置有多组反射镜,以实现探测光的多次往返。
可选地,所述长行程光学延迟线上设置有多个中空回射镜,以实现探测光的多次往返。
可选地,所述短行程光学延迟线的单向重复性误差为±5nm,最小移动间距为2nm,行程为5.2cm,对应于340ps的时间延迟窗口。
可选地,所述长行程光学延迟线的行程为1.2m,对应于8ns的最大光学延迟,单向重复性误差±0.5m,最小移动间距20nm。
可选地,还包括:光程差补偿镜头,设置在所述泵浦光的光路上,用于补偿所述泵浦光与所述探测光之间的光程差。
可选地,所述光学镜头组包括多个改变光束方向的反射镜以及将光束聚焦至所述待测样品处的聚焦镜头,所述聚焦镜头为曲面反射镜或抛物面反射镜。
可选地,还包括:泵浦光挡板,用于对经过所述待测样品透射的泵浦光进行遮挡。
本发明所提供的瞬态吸收光谱仪,包括:光源模块、分束镜、两套光学延迟线、光学镜头组以及光谱仪;其中,光学延迟线中的一个为短行程光学延迟线,用于实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨,另一个为长行程光学延迟线,用于实现大于16纳秒的光学延迟时间。光源模块产生亚10飞秒激光光束,出射的激光光束经分束镜分为泵浦光以及探测光,探测光经串联的两套光学延迟线进行时间延迟之后,通过光学镜头组将经时间延迟之后的探测光以及泵浦光聚焦至待测样品处,经待测样品透射的探测光通过光谱仪进行信号采集。
与传统采用单一光学延迟线的瞬态吸收光谱仪相比,本发明采用两套光学延迟线串联的光路设计,兼具了亚10飞秒超高时间延迟分辨率和纳秒级超长时间延迟窗口的优势,消除了传统商用瞬态吸收光谱仪中光学延迟线对系统时间分辨能力和测量时间窗的限制。同时使得瞬态吸收光谱测试更加灵活,可以实现超多种扫描模式,避免了频繁更换测量装置造成的繁琐的数据处理流程,降低了对样品稳定性的要求,为同时探测多种时域的超快动力学过程提供解决方案。
附图说明
为了更清楚的说明本发明实施例或现有技术的技术方案,下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单的介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为现有商用瞬态吸收光谱仪的基本结构示意图;
图2为本发明所提供的瞬态吸收光谱仪的结构框图;
图3为本发明所提供的瞬态吸收光谱仪的一种具体实施方式示意图;
图4为本发明所提供的瞬态吸收光谱仪的另一种具体实施方式示意图。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案,下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步的详细说明。显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明所提供的瞬态吸收光谱仪的结构框图如图2所示,该瞬态吸收光谱仪具体包括:光源模块100、分束镜200、两套光学延迟线300、光学镜头组400(图中未示出)以及光谱仪500;
其中,光学延迟线中的一个为短行程光学延迟线301,用于实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨,另一个为长行程光学延迟线302,用于实现大于16纳秒的光学延迟时间;
所述光源模块100用于产生亚10飞秒激光光束,出射的激光光束经所述分束镜200分为泵浦光以及探测光,所述探测光经串联的两套光学延迟线300进行时间延迟之后,通过所述光学镜头400组将经时间延迟之后的探测光以及所述泵浦光聚焦至待测样品处,经所述待测样品透射的探测光通过所述光谱仪500进行信号采集。
与传统采用单一光学延迟线的瞬态吸收光谱仪相比,本发明采用两套光学延迟线串联的光路设计,兼具了亚10飞秒超高时间延迟分辨率和纳秒级超长时间延迟窗口的优势,消除了传统商用瞬态吸收光谱仪中光学延迟线对系统时间分辨能力和测量时间窗的限制。同时使得瞬态吸收光谱测试更加灵活,可以实现超多种扫描模式,避免了频繁更换测量装置造成的繁琐的数据处理流程,降低了对样品稳定性的要求,为同时探测多种时域的超快动力学过程提供解决方案。
具体地,本申请所提供的瞬态吸收光谱仪,所采用的亚10fs泵浦光可以施加带通滤波片实现窄带选择激发,也可以直接用超连续白光进行激发,保证亚10fs的脉冲宽度。
作为一种具体实施方式,本实施例所提供的光源模块可采用基于空芯光纤超短脉冲压缩技术产生的亚10fs激光作为光源。其具体可以包括:飞秒激光器、聚焦透镜、内置空芯光纤的充惰性气体管、啁啾镜组;
其中,所述飞秒激光器出射的激光经所述聚焦透镜之后,入射至所述充惰性气体管进行光谱展宽,再经所述啁啾镜组对展宽后的脉冲进行压缩,得到脉冲宽度在10飞秒以下的超短超强超连续白光。
其中,所述飞秒激光器的输出激光脉冲光频率为1kHz,功率大于7W,激光输出波长范围为780-820nm,脉宽35fs;所述聚焦透镜为曲面反射镜或抛物面反射镜;所述充惰性气体管的长度为1m,内置长度1m的中空光纤,中空光纤材质为熔融石英,充入气体为氦气;所述啁啾镜组采用8片色散补偿镜组成,群延迟色散为-40fs2。
当然,本申请中激光光束的产生方式不限于上述的利用空芯光纤展宽光谱再用啁啾镜压缩的技术,还包括例如非线性光学参量放大等及其它技术产生的亚10fs脉冲光源,其他可替换组合用以产生亚10fs激光脉冲的方案均可。
所述长行程光学延迟线上设置有多组反射镜,以实现探测光的多次往返。通过在长行程光学延迟线上布置多组反射镜实现探测光的多次往返,进一步实现32ns、64ns等最大时间延迟。除了上述设置,还可以在长行程光学延迟线上设置有多个中空回射镜,以实现探测光的多次往返。
在上述实施例的基础上,本申请所提供的瞬态吸收光谱仪还可以进一步包括:光程差补偿镜头,设置在所述泵浦光光路上,用于补偿所述泵浦光与所述探测光的光程差。
光学镜头组包括多个改变光束方向的反射镜以及将光束聚焦至所述待测样品处的聚焦镜头,所述聚焦镜头可以具体为曲面反射镜,采用曲面反射镜取代传统商用瞬态吸收光谱仪中的透镜对泵浦和探测光进行聚焦,能够最大程度保证在样品处激光脉冲宽度的最短化。当然,曲面反射镜也可以替换为抛物面反射镜,这均不影响本发明的实现。
在上述实施例的基础上,本申请所提供的瞬态吸收光谱仪还可以进一步包括:泵浦光挡板,用于对经过所述待测样品透射的泵浦光进行遮挡,以避免泵浦光对探测信号的影响。
本发明所提供的瞬态吸收光谱仪的一种具体实施方式的示意图如图3所示,具体包括:激光器1,聚焦透镜2,内置空芯光纤的充惰性气体管3,啁啾镜组4,分束镜5,反射镜6、7、8、10、11,短行程光学延迟线9,中空回射镜12,长行程光学延迟线13,半波片14、20,偏振器15、21,斩波器16,反射镜组17,反射镜18、19、22,曲面反射镜23,泵浦光挡板24,反射镜25,聚焦透镜26,光谱仪27。
激光器1为钛宝石飞秒激光放大系统,输出激光脉冲频率为1kHz,功率大于7W,激光输出波长780-820nm,脉宽35fs。经聚焦透镜2后入射内置空芯光纤的充惰性气体管3进行光谱展宽,惰性气体管的长度为1米,内置长度1米的中空光纤,中空光纤材质为熔融石英,充入氦气。啁啾镜组4采用8片色散补偿镜组成,群延迟色散(GDD)为-40fs2,对经历空芯光纤展宽后的脉冲进行压缩,使其脉冲宽度达到10fs以下,得到超短超强超连续白光(光谱范围400-1000nm,单脉冲强度2mJ)。
本发明瞬态吸收光谱仪的构成在位于亚10fs激光脉冲前进的光路上依次是分束镜5,反射镜6、7、8、10、11,短行程光学延迟线9,中空回射镜12,长行程光学延迟线13,半波片14和20,偏振器15和21,斩波器16,反射镜组17,反射镜18、19、22,曲面反射镜23,泵浦光挡板24,反射镜25,聚焦透镜26和光谱仪27。亚10fs激光脉冲经过分束镜5后分成两束,一束为探测光,经历反射镜6反射后入射到安置于短行程光学延迟线9上的两个反射镜7和8上,之后由反射镜10和11导入安置于长行程光学延迟线13上的中空回射镜,之后依次通过半波片14,偏振片15和斩波器16,之后传播向反射镜22,经分束镜后的另一束光作为泵浦光,其首先经历反射镜组17用以补偿与探测光束之间的光程差,然后经反射镜18和19反射后,依次经过半波片20和偏振片21后传播向反射镜22。泵浦光和探测光经过反射镜22后经曲面反射镜23聚焦于样品位置。经过样品后透射的泵浦光被泵浦光挡板24遮挡,经过样品后透射的探测光则经历反射镜25后由聚焦透镜26聚焦后被光谱仪27收集探测。
其中,短行程光学延迟线9,单向重复性误差±5nm(对应于0.067fs时间延迟分辨率),最小移动间距2nm(对应于0.013fs时间延迟步长),行程5.2cm,对应于340ps的时间延迟窗口。长行程电动平移台13,行程1.2m,对应于8ns的最大光学延迟(单次折返),单向重复性误差±0.5m(对应于6.7fs时间延迟分辨率),最小移动间距20nm(对应于0.13fs时间延迟步长)。平移台的最大移动速度为1m/s,大大缩短了实验测量时间。测量过程中,先控制光学延迟线9对探测光进行亚飞秒分辨率的光学延迟,延迟时间超过1ps后(可以选择在超过1ps的任何时间点)停止移动平移台9,转而控制光学延迟线13,进行长程光学延迟,最终实现小于1fs-8ns的时间延迟窗口。
具体地,光学延迟线9和光学延迟线13之间光路为串联关系,即光束先通过短行程光学延迟线9,然后通过长行程光学延迟线13。实验测量过程中,Labview软件先控制移动短行程光学延迟线9,实现大于1ps时间延迟后停止,然后开始移动长行程光学延迟线13,实现更长时间范围的光学延迟。
光学延迟线9和光学延迟线13之间的串联光路关系也可以应用于其它基于光学延迟的超快光谱测量设备中,用以实现超高时间分辨超长时间窗口的测量,例如时间分辨受激拉曼系统,飞秒荧光上转换系统等。
进一步地,在本实施例的基础上,在置于长行程光学延迟线13上的中空回射镜12旁增加一个中空回射镜12-1,在反射镜11位置另增加一个中空回射镜11-1,如图4所示,从而使得探测光在长行程光学延迟线上经历两次来回往返,完成时间窗口的扩容,实现时间延迟窗口大于16ns的亚飞秒超高时间分辨超长时间窗口瞬态吸收光谱仪。
其中,中空回射镜11-1,12和12-1可各用一对或多对互成90度的反射镜组替换,实现多次往返光路,达到32或64ns的时间窗口。
本实施例测量过程中,保持长行程光学延迟线13静止,只控制短行程光学延迟线9的移动对探测光进行光学延迟,则实现了传统亚10fs分辨率的瞬态吸收测量装置功能。保持短行程光学延迟线9静止,只控制长行程光学延迟线13的移动对探测光进行光学延迟,则实现了传统商用瞬态吸收光谱仪模式,时间延迟窗口为30fs-8ns。
本申请所提供的瞬态吸收光谱仪采用亚10fs激光脉冲作为光源,通过分束镜后,一束作为泵浦光,一束作为探测光,在探测光光路部分,采用两套光学延迟线(电动平移台)串联的光路设计进行时间延迟。其中,一个短行程光学延迟线用来实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨,另一个长行程光学延迟线用来实现大于16ns的最长光学延迟时间。通过曲面反射镜对泵浦和探测光进行聚焦于样品处,通过Labview程序控制两个光学延迟线的移动和探测光信号采集,最后实现兼具亚10fs超高时间分辨率以及大于16ns超长时间窗口的瞬态吸收光谱采集。
本申请实施例对光学延迟线的控制均由Labview软件编程后自动实现。
综上,本申请采用两套光学延迟线串联的光路设计进行时间延迟,同时实现了亚10飞秒的超高时间分辨率以及大于16纳秒的超长时间窗口,在测量方式上更加灵活,能够兼顾不同时间尺度的超快动力学过程的表征和分析。实现了单次测量即可探测多种时间域的超快动力学过程,避免了频繁更换测量装置造成的繁琐的数据处理。本发明可以实现多种时间延迟扫描模式,测量方式更加灵活。
需要说明的是,本发明属于一种组合发明,是一种在技术应用上具有创新性的发明,其中所涉及的飞秒激光器,空芯光纤超短脉冲压缩技术,光谱仪等都属于已有技术并且有多种形式的应用,在此不对其细部特征作进一步描述。此外,实施例中所描述的具体部件,例如曲面反射镜焦距,光学延迟线行程、步长、精度等参数特征等仅是为了更好说明本项发明,实际在组成,构造和使用的某些细节上会有所变化,包括部件的组合和组配,这些变形和应用都应当属于本发明的范围。
本说明书中各个实施例采用递进的方式描述,每个实施例重点说明的都是与其它实施例的不同之处,各个实施例之间相同或相似部分互相参见即可。对于实施例公开的装置而言,由于其与实施例公开的方法相对应,所以描述的比较简单,相关之处参见方法部分说明即可。
专业人员还可以进一步意识到,结合本文中所公开的实施例描述的各示例的单元及算法步骤,能够以电子硬件、计算机软件或者二者的结合来实现,为了清楚地说明硬件和软件的可互换性,在上述说明中已经按照功能一般性地描述了各示例的组成及步骤。这些功能究竟以硬件还是软件方式来执行,取决于技术方案的特定应用和设计约束条件。专业技术人员可以对每个特定的应用来使用不同方法来实现所描述的功能,但是这种实现不应认为超出本发明的范围。
结合本文中所公开的实施例描述的方法或算法的步骤可以直接用硬件、处理器执行的软件模块,或者二者的结合来实施。软件模块可以置于随机存储器(RAM)、内存、只读存储器(ROM)、电可编程ROM、电可擦除可编程ROM、寄存器、硬盘、可移动磁盘、CD-ROM、或技术领域内所公知的任意其它形式的存储介质中。
以上对本发明所提供的瞬态吸收光谱仪进行了详细介绍。本文中应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述,以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以对本发明进行若干改进和修饰,这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
Claims (9)
1.一种瞬态吸收光谱仪,其特征在于,包括:光源模块、分束镜、两套光学延迟线、光学镜头组以及光谱仪;
其中,光学延迟线中的一个为短行程光学延迟线,用于实现亚10飞秒的光学延迟时间分辨,另一个为长行程光学延迟线,用于实现大于16纳秒的光学延迟时间;
所述光源模块用于产生亚10飞秒激光光束,出射的激光光束经所述分束镜分为泵浦光以及探测光,所述探测光经串联的两套光学延迟线进行时间延迟之后,通过所述光学镜头组将经时间延迟之后的探测光以及所述泵浦光聚焦至待测样品处,经所述待测样品透射的探测光通过所述光谱仪进行信号采集;所述光源模块包括:飞秒激光器、聚焦透镜、内置空芯光纤的充惰性气体管、啁啾镜组;其中,所述飞秒激光器出射的激光经所述聚焦透镜之后,入射至所述充惰性气体管进行光谱展宽,再经所述啁啾镜组对展宽后的脉冲进行压缩,得到脉冲宽度在10飞秒以下的超短超强超连续白光。
2.如权利要求1所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,所述飞秒激光器的输出激光脉冲光频率为1kHz,功率大于7W,激光输出波长范围为780-820nm,脉宽35fs;所述聚焦透镜为曲面反射镜或抛物面反射镜;所述充惰性气体管的长度为1m,内置长度1m的中空光纤,中空光纤材质为熔融石英,充入气体为氦气;所述啁啾镜组采用8片色散补偿镜组成。
3.如权利要求2所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,所述长行程光学延迟线上设置有多组反射镜,以实现探测光的多次往返。
4.如权利要求2所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,所述长行程光学延迟线上设置有多个中空回射镜,以实现探测光的多次往返。
5.如权利要求1至4任一项所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,所述短行程光学延迟线的单向重复性误差为±5nm,最小移动间距为2nm,行程为5.2cm,对应于340ps的时间延迟窗口。
6.如权利要求5所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,所述长行程光学延迟线的行程为1.2m,对应于8ns的最大光学延迟,单向重复性误差±0.5m,最小移动间距20nm。
7.如权利要求6所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,还包括:光程差补偿镜头,设置在所述泵浦光的光路上,用于补偿所述泵浦光与所述探测光之间的光程差。
8.如权利要求7所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,所述光学镜头组包括多个改变光束方向的反射镜以及将光束聚焦至所述待测样品处的聚焦镜头,所述聚焦镜头为曲面反射镜或抛物面反射镜。
9.如权利要求8所述的瞬态吸收光谱仪,其特征在于,还包括:泵浦光挡板,用于对经过所述待测样品透射的泵浦光进行遮挡。
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