CN105152323A - 络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,具体步骤如下:将含有厌氧氨氧化菌菌种的污泥接入厌氧反应器中,并在厌氧反应器中加入基质反应液,在搅拌状态下通入一氧化氮气体,气体通过反应器中的泥水混合物被基质反应液吸收转化为氮气后从反应器中排出;所述基质反应液由矿物质溶液和微量元素溶液混匀而得,配比为每1L矿物质溶液混合1.0~1.5mL微量元素溶液。本发明方法的最终产物为N2,无NO2 -、NO3 -、N2O等副产物,不会产生二次污染;且该工艺的反应物之一为NH4 +,也是水体中的一种重要污染物,可以实现与废水脱氮工艺的耦合。该方法工艺合理、能耗低、投资和运行费用少。
Description
技术领域
本发明属于氮氧化物处理技术领域,具体涉及一种络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法及其应用。
背景技术
现代社会工业和交通飞速发展,大气污染也日趋严重,其中氮氧化物(NOx)污染危害严重,其不仅是构成酸雨的主要污染物之一,也可在紫外线的照射下与碳氢化合物产生光化学反应,生成毒性很大的光化学烟雾。
工业上应用较多的烟气脱硝技术是选择性催化还原法(SCR)和选择性非催化还原法(SNCR),但催化剂易失活、设备投资大、运行成本较高、产生二次污染等问题使其在烟气脱硝中的应用难度增加。因此,开发一种经济环保的烟气脱硝技术尤为迫切。作为一种新型的烟气脱硝方法,微生物烟气脱硝技术以其设备简单、投资运行成本低、环境污染小等优点逐渐得到人们的关注。
燃煤排放烟气中,NO占NOx总量的95%,但是NO难溶于水,进入液相的传质效率低,而微生物表面的吸附能力又很差,使得采用生物法处理NO的实际脱氮效率很低,因此完全采用微生物技术脱除NO存在较大限制。
厌氧氨氧化菌(anaerobicammoniumoxidation,Anammox)是一类细菌,属于浮霉菌门,“红菌”是业内对厌氧氨氧化菌的俗称,通过生物化学反应,它们可以将污水中所含有的氨氮转化为氮气去除。在缺氧条件下,利用厌氧氨氧化菌将亚硝酸盐和氨转化成氮气的过程,称为厌氧氨氧化。
NO作为厌氧氨氧化菌代谢过程的中间产物,能和氨氮在厌氧氨氧化菌的联氨合成酶的作用下生成联氨,联氨在联氨脱氢酶的作用下被转化为氮气,反应原理为:
N2H4→N2+4H++4e。
发明内容
本发明的目的在于提供一种能耗低、投资和运行费用少、二次污染小的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法。
本发明的技术方案如下:络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,包括如下步骤:在厌氧反应器中利用Fe(II)EDTA络合吸收一氧化氮,结合厌氧氨氧化菌处理一氧化氮,具体步骤如下:
将含有厌氧氨氧化菌菌种的污泥接入厌氧反应器中,并在厌氧反应器中加入基质反应液,在搅拌状态下通入一氧化氮气体,气体通过反应器中的泥水混合物被基质反应液吸收转化为氮气后从反应器中排出;所述基质反应液由矿物质溶液和微量元素溶液混匀而得,配比为每1L矿物质溶液混合1.0~1.5mL微量元素溶液;所述矿物质溶液包括如下浓度的组分:0.7~0.8mMFe(II)EDTA,50~60mg/LNH4 +。
所述矿物质溶液还包括如下浓度的组分:NaH2PO40.04~0.06g/L、CaCl2·2H2O0.2~0.4g/L、MgSO4·7H2O0.2~0.4g/L、KHCO31.0~1.5g/L、FeSO40.0060~0.0065g/L、EDTA0.0060~0.0065g/L;所述微量元素溶液包括如下浓度的组分:EDTA13~17g/L、H3BO40.010~0.016g/L、MnCl2·4H2O0.90~1.10g/L、CuSO4·5H2O0.20~0.30g/L、ZnSO4·7H2O0.35~0.50g/L、NiCl2·6H2O0.15~.025g/L、Na2SeO4·10H2O0.15~0.26g/L、Na2MoO4·2H2O0.17~0.27g/L、Na2WO4·2H2O0.03~0.07g/L。
作为优选地,所述矿物质溶液中各组分浓度为:NaH2PO40.05g/L、CaCl2·2H2O0.3g/L、MgSO4·7H2O0.3g/L、KHCO31.25g/L、FeSO40.00625g/L、EDTA0.00625g/L;所述微量元素溶液中各组分浓度优选为:EDTA15g/L、H3BO40.014g/L、MnCl2·4H2O0.99g/L、CuSO4·5H2O0.25g/L、ZnSO4·7H2O0.43g/L、NiCl2·6H2O0.19g/L、Na2SeO4·10H2O0.21g/L、Na2MoO4·2H2O0.22g/L、Na2WO4·2H2O0.05g/L。
作为优选地,所述厌氧反应器是SBR反应器或者UASB反应器或者EGSB反应器。
作为优选地,所述基质反应液中Fe(II)EDTA的浓度为0.75mM,Fe(II)EDTA由FeSO4和Na2EDTA按1:1的摩尔比配得。
作为优选地,所述NH4 +来源于硫酸铵。
作为优选地,所述基质反应液中矿物质溶液和微量元素溶液的配比为每1L矿物质溶液混合1.25mL微量元素溶液。
反应器中的温度为30~35℃,反应器中的泥水混合物pH控制在7.0~8.0。
作为优选地,反应器中的温度为30~32℃,反应器中的泥水混合物pH控制在7.0~7.5。
本发明的另一目的在于提供上述络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法在处理烟气或废气中的一氧化氮的应用。
本发明利用Fe(II)EDTA络合NO气体,络合生成Fe(II)EDTA-NO,使得NO存在于液相中,液相中的NO在厌氧氨氧化菌的作用下与氨氮最终转化为氮气,实现NO的去除。
本发明的有益效果是:利用Fe(II)EDTA络合NO气体,解决了NO在液相中溶解度低的问题,使得能够利用液相中的厌氧氨氧化菌来转化NO气体。本发明方法的最终产物为N2,相比其他的生物处理技术,无NO2 -、NO3 -、N2O等副产物,不会产生二次污染,且去除率高,可以有效地除去废气和烟气中的NO气体,可以应用在工业废气的处理上,具有很好的应用前景;且该工艺的反应物之一为NH4 +,也是水体中的一种重要污染物,本方法可以实现与废水脱氮工艺的耦合。此外,该方法工艺合理、能耗低、投资和运行费用少、二次污染小。
附图说明
图1是本发明实施例中在SBR反应器中处理NO的工艺流程图;其中,1SBR反应器、2中空夹层、3水浴进口、4水浴出口、5水浴泵、6水浴锅、7进水泵、8进水箱、9出水泵、10出水箱、11pH计、12在线溶解氧分析仪、13磁力搅拌器、14进气口、15出气孔。
具体实施方式
以下结合技术方案和附图详细叙述本发明的具体实施方式,但本发明不仅仅局限于如下实施实例。
在实验室内利用图1中的SBR反应器进行厌氧氨氧化菌的培养和本发明方法的NO气体处理,厌氧氨氧化菌取自重庆污水处理厂的氧化沟和二沉池污泥,经过菌种培养后,在反应器中加入基质反应液,即可将NO通入反应器进行处理。具体操作步骤如下:
一、厌氧氨氧化菌的培养
(1)污泥预处理:将500ml的氧化沟污泥和500ml的二沉池污泥混合均匀,在连续曝氮气条件下用培养液冲洗污泥3-5次后,用培养液定容至2L得到处理后的泥水混合物。所述培养液由营养液和微量元素溶液混匀而得,组成配比为每升营养液中加入1.25mL微量元素溶液,混匀即得。
每升营养液中各组分含量如下:(NH4)2SO40.163g、NaNO20.099g、NaH2PO40.05g、CaCl2·2H2O0.3g、MgSO4·7H2O0.3g、KHCO31.25g、FeSO40.00625g、EDTA0.00625g;
每升微量元素溶液各组分含量为:EDTA15g、H3BO40.014g、MnCl2·4H2O0.99g、CuSO4·5H2O0.25g、ZnSO4·7H2O0.43g、NiCl2·6H2O0.19g、Na2SeO4·10H2O0.21g、Na2MoO4·2H2O0.22g、Na2WO4·2H2O0.050g。
(2)厌氧氨氧化菌菌种培养:将前述得到的2L的泥水混合物接入SBR反应器1中进行菌种培养,配制好的培养液储存在进水箱8内,SBR反应器1的运行周期为240min,搅拌状态下运行210min(在开头的12min内由由进水泵7从进水箱8内泵出1L培养液进入SBR反应器1内)、运行210min后停止搅拌沉淀18min、出水12min(由出水泵9从SBR反应器1内泵出1L废水至出水箱10)。反应器的运行温度为30~32℃,反应器中的泥水混合物pH控制在7.0~7.5;磁力搅拌器搅拌速度为100~200rpm,运行20~30天,使得污泥中的厌氧氨氧化菌得到富集,得到的污泥即可用于NO的处理。
也可用其它反应器或者其它设备进行厌氧氨氧化菌菌种的培养富集。
二、络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮
本实施例仍旧在图1所示的SBR反应器1中进行络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮气体。如果是在其它设备中进行的厌氧氨氧化菌菌种的培养富集,将富集培养厌氧氨氧化菌菌种后得到的污泥接入要进行NO处理的厌氧反应器中即可进行NO处理。
本实施例处理一氧化氮气体的具体步骤为:在前述厌氧氨氧化菌培养步骤结束后,由出水泵9从SBR反应器1内泵出1L废水至出水箱10,污泥仍然留在SBR反应器1内,将SBR反应器1上的水浴进口3和水浴出口4上连接的橡胶管与水浴泵5相连接,水浴进口3和水浴出口4与中空夹层2相连,由水浴泵5从水浴锅6中泵循环水,形成恒温水浴循环系统,控制实验过程中SBR反应器1内温度保持在30~32℃。将在线pH计11和在线溶解氧分析仪12的电极插入反应器内部,同时密封形成实时检测pH、温度和DO分析(在线溶解氧分析)系统。
将进水箱8内的培养液换为配制好的基质反应液,所述基质反应液由矿物质溶液和微量元素溶液混匀而得,配比为每1L矿物质溶液混合1.25mL微量元素溶液;所述矿物质溶液由如下浓度的组分组成:0.7~0.8mMFe(II)EDTA(Fe(II)EDTA由FeSO4和Na2EDTA按1:1的摩尔比配得),50~60mg/LNH4 +(NH4 +来源于硫酸铵),NaH2PO40.05g/L、CaCl2·2H2O0.3g/L、MgSO4·7H2O0.3g/L、KHCO31.25g/L、FeSO40.00625g/L、EDTA0.00625g/L;所述微量元素溶液由如下浓度的组分组成:EDTA15g/L、H3BO40.014g/L、MnCl2·4H2O0.99g/L、CuSO4·5H2O0.25g/L、ZnSO4·7H2O0.43g/L、NiCl2·6H2O0.19g/L、Na2SeO4·10H2O0.21g/L、Na2MoO4·2H2O0.22g/L、Na2WO4·2H2O0.05g/L。这里的微量元素溶液与前述厌氧氨氧化菌培养时所用的微量元素溶液相同。
SBR反应器1的每个运行周期为240min,即在搅拌状态下通入NO气体210min、沉淀18min、出水12min。整个运行周期过程具体为:周期开始时,在搅拌状态下从进气口14持续通入含有NO的气体(本实施例中是通入的NO和N2的混合气体)210min,在开始的12min由进水泵7从进水箱8内泵出1L基质反应液进入SBR反应器1内,运行过程中控制反应器内泥水混合物的pH在7~7.5,通过磁力搅拌器13控制搅拌速度为100~200rpm,NO气体通过反应器中的泥水混合物被基质反应液吸收转化为氮气后从反应器的出气孔15排出,出气孔15连上橡胶管通到室外,通入NO和排出N2都是持续进行不中断的;运行210min后停止通入NO、停止搅拌,沉淀18min;然后由出水泵9从SBR反应器1内泵出1L处理后的废水至出水箱10,出水过程持续12min;至此完成一个处理周期。接着由进水泵7从进水箱8内重新泵出1L基质反应液进入SBR反应器1内,开始一个新的处理周期,如此循环即可进行持续地NO处理。通过定期手动排泥控制污泥龄在15天左右,即15天左右更换一次污泥。
测定了NO和N2的混合气体不同进气浓度的净化效果,每组实验连续运行4h,气体流量均为0.05m3/h,在连续4h的测试中,当NO浓度为723ppm时,NO的平均净化效率为82%;当NO浓度为514ppm时,NO的平均净化效率为84%;当NO浓度为276ppm时,NO的平均净化效率为96%。
可以将本发明方法应用在工业废气或烟气处理中,将含有NO气体的废气或烟气通入喷淋塔,用本发明方法中的基质反应液喷淋吸收NO后,将得到的吸收液用厌氧氨氧化菌进行处理。
Claims (10)
1.一种络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述方法是在厌氧反应器中利用络合吸收结合厌氧氨氧化菌处理一氧化氮,具体步骤如下:将含有厌氧氨氧化菌菌种的污泥接入厌氧反应器中,并在厌氧反应器中加入基质反应液,在搅拌状态下通入一氧化氮气体,气体通过反应器中的泥水混合物被基质反应液吸收转化为氮气后从反应器中排出;所述基质反应液由矿物质溶液和微量元素溶液混匀而得,配比为每1L矿物质溶液混合1.0~1.5mL微量元素溶液;所述矿物质溶液包括如下浓度的组分:0.7~0.8mMFe(II)EDTA,50~60mg/LNH4 +。
2.如权利要求1所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述矿物质溶液还包括如下浓度的组分:NaH2PO40.04~0.06g/L、CaCl2·2H2O0.2~0.4g/L、MgSO4·7H2O0.2~0.4g/L、KHCO31.0~1.5g/L、FeSO40.0060~0.0065g/L、EDTA0.0060~0.0065g/L;所述微量元素溶液包括如下浓度的组分:EDTA13~17g/L、H3BO40.010~0.016g/L、MnCl2·4H2O0.90~1.10g/L、CuSO4·5H2O0.20~0.30g/L、ZnSO4·7H2O0.35~0.50g/L、NiCl2·6H2O0.15~.025g/L、Na2SeO4·10H2O0.15~0.26g/L、Na2MoO4·2H2O0.17~0.27g/L、Na2WO4·2H2O0.03~0.07g/L。
3.如权利要求2所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述矿物质溶液还包括如下浓度的组分:NaH2PO40.05g/L、CaCl2·2H2O0.3g/L、MgSO4·7H2O0.3g/L、KHCO31.25g/L、FeSO40.00625g/L、EDTA0.00625g/L;所述微量元素溶液包括如下浓度的组分:EDTA15g/L、H3BO40.014g/L、MnCl2·4H2O0.99g/L、CuSO4·5H2O0.25g/L、ZnSO4·7H2O0.43g/L、NiCl2·6H2O0.19g/L、Na2SeO4·10H2O0.21g/L、Na2MoO4·2H2O0.22g/L、Na2WO4·2H2O0.05g/L。
4.如权利要求1所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述厌氧反应器是SBR反应器或者UASB反应器或者EGSB反应器。
5.如权利要求1所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述基质反应液中Fe(II)EDTA的浓度为0.75mM,Fe(II)EDTA由FeSO4和Na2EDTA按1:1的摩尔比配得。
6.如权利要求1所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述NH4 +来源于硫酸铵。
7.如权利要求1所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:所述基质反应液中矿物质溶液和微量元素溶液的配比为每1L矿物质溶液混合1.25mL微量元素溶液。
8.如权利要求1所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:反应器中的温度为30~35℃,反应器中的泥水混合物pH控制在7.0~8.0。
9.如权利要求7所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法,其特征在于:反应器中的温度为30~32℃,反应器中的泥水混合物pH控制在7.0~7.5。
10.如权利要求1至8项中任一项所述的络合吸收结合厌氧氨氧化处理一氧化氮的方法在处理烟气或废气中的一氧化氮的应用。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20151216 |
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |