CN104916782A - 采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构及制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，包括：一阴极透明导电衬底：一电子传输层，其制作在阴极透明导电衬底上；一金属-半导体核壳纳米颗粒层，其制作在电子传输层上；一有源层，其制作在金属-半导体核壳纳米颗粒层上；一空穴传输层，其制作在有源层上；一阳极电极，其制作在空穴传输层上。本发明是将金属-半导体核壳纳米颗粒引入电子传输层与有源层界面处，既能够发挥金属表面等离激元增强光吸收的效果，又能避免金属纳米颗粒与有源层直接接触形成电荷复合中心，同时壳层与电子传输层能级匹配，有利于电荷分离和传输。能够有效提高太阳电池光电转换效率。

Description

采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构及制备方法
技术领域
本发明属于有机光电器件技术领域，涉及倒置有机太阳电池，特别涉及采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构及制备方法。
背景技术
有机太阳电池具有材料来源广泛、制备工艺简单、可在柔性衬底上制备等优点，近年来受到了广泛关注。传统正置有机太阳电池结构一般采用ITO玻璃作为阳极，PEDOT：PSS作为空穴传输层，Al作为阴极，有源层位于PEDOT：PSS和Al电极之间。这种结构的太阳电池存在寿命和稳定性差的问题。酸性的PEDOT：PSS溶液对ITO具有腐蚀作用，并且低功函数的Al电极容易被空气中的水蒸气和氧气钝化。在此背景下，一种倒置结构的有机太阳电池被提出来。倒置结构太阳电池以ITO作为阴极，采用具有较高功函数的材料如Au或Ag作为阳极，电极更稳定，同时这种结构避免了PEDOT：PSS对ITO的腐蚀，器件稳定性大大提高。在倒置结构太阳电池中，一般采用具有高电子迁移率的ZnO、TiO2作为电子传输层。
一种提高有机太阳电池光电转换效率的方法是引入金属表面等离激元效应，增强太阳电池光吸收，从而增大光生电流，提高太阳电池效率。具有表面等离激元效应的贵金属纳米颗粒(如Au、Ag纳米颗粒)引入有机太阳电池中是近几年的一个研究热点。金属纳米颗粒被引入到太阳电池的不同位置，包括有源层、缓冲层以及界面处。表面等离激元具有表面局域和近场增强的特点。减小金属纳米颗粒与有源层的距离有利于更好的发挥等离激元光吸收增强效果。然而金属纳米颗粒与有源层直接接触会形成电荷复合中心，不利于光生载流子的分离，对电池效率的提高有不利影响。
将金属-半导体核壳纳米颗粒引入太阳电池中，可以解决纯金属纳米颗粒带来的载流子复合问题。在本发明中，我们提出将Au、Ag纳米颗粒包覆一层ZnO或TiO2形成核壳结构，并将此核壳结构引入到倒置结构太阳电池电子传输层(ZnO)与有源层界面处。这种核壳纳米颗粒既能够发挥等离激元增强光吸收的效果，又能避免形成电荷复合中心，同时壳层与电子传输层能级匹配，有利于电荷分离和传输。
发明内容
本发明的目的在于提出一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构及制备方法，其是将金属-半导体核壳纳米颗粒引入电子传输层与有源层界面处，既能够发挥金属表面等离激元增强光吸收的效果，又能避免金属纳米颗粒与有源层直接接触形成电荷复合中心，同时壳层与电子传输层能级匹配，有利于电荷分离和传输。能够有效提高太阳电池光电转换效率。
本发明提供一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，包括：
一阴极透明导电衬底；
一电子传输层，其制作在阴极透明导电衬底上；
一金属-半导体核壳纳米颗粒层，其制作在电子传输层上；
一有源层，其制作在金属-半导体核壳纳米颗粒层上；
一空穴传输层，其制作在有源层上；
一阳极电极，其制作在空穴传输层上。
本发明还提供一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：在阴极透明导电衬底上旋涂一层ZnO的前驱体溶液，在预定温度下烧结预定时间，形成致密的ZnO电子传输层；
步骤2：在ZnO电子传输层上旋涂一层金属-半导体核壳纳米颗粒；
步骤3：在金属-半导体核壳纳米颗粒上旋涂有机聚合物与富勒烯衍生物的混合溶液，形成有源层；
步骤4：采用热蒸发的方式在有源层上制备空穴传输层；
步骤5：采用热蒸发的方式在空穴传输层上制备金属电极作为阳极，完成太阳电池的制备。
从上述技术方案可以看出，本发明具有以下有益效果：
(1)在本发明中，将金属-半导体核壳纳米颗粒引入电子传输层与有源层界面处。相对于常见的直接将金属纳米颗粒引入太阳电池中的方法，这种核壳纳米颗粒既能够发挥金属表面等离激元增强光吸收的效果，又能避免金属纳米颗粒与有源层直接接触形成电荷复合中心，还可以通过改变金属纳米核的尺寸与半导体壳层的厚度，调控共振峰的位置。同时壳层与电子传输层能级匹配，有利于电荷分离和传输。能够有效提高太阳电池光电转换效率。
(2)本发明制备的倒置太阳电池，相对于传统结构的正电池，避免了使用低功函数的Al电极以及PEDOT：PSS对ITO的腐蚀，器件稳定性提高。
附图说明
为使本发明的目的、技术方案更加清晰明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明作进一步详细说明，其中：
图1为本发明的倒置太阳电池结构示意图。
图2为本发明的制备流程图。
具体实施方式
请参阅图1所示，本发明提供一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，包括：
一阴极透明导电衬底10，所述的阴极透明导电衬底10的材料为ITO或FTO透明导电玻璃；
一电子传输层20，所述的电子传输层20的材料为ZnO，厚度为20-50nm，ZnO作为一种宽带隙的半导体材料，具有高的电子迁移率，且能级与阴极材料以及常用有机电子受体材料匹配，适合于作为倒置太阳电池电子传输层；
一金属-半导体核壳纳米颗粒层30，所述的金属核为Au或Ag纳米颗粒，尺寸为10-60nm，半导体壳为ZnO或TiO2，壳层厚度为1-15nm，Au或Ag纳米颗粒在可见光区域具有表面等离激元效应，引入太阳电池中能够增强光吸收，从而提高电池效率，并且表面等离激元具有近场增强的特点，但是直接将金属纳米颗粒引入有源层中会形成电荷复合中心，不利于电池效率的提高，将金属纳米颗粒表面包覆一层半导体壳，能够避免电荷复合中心的形成，同时有效发挥等离激元增强效果，通过调控金属核以及半导体壳的尺寸，可以调控共振波长，实现不同波段的光吸收增强，采用ZnO或TiO2作为壳层，一方面由于其具有高的电子迁移率，另一方面与其下的电子传输层ZnO匹配，有利于电子传输；
一有源层40，所述的有源层40的材料为有机聚合物与富勒烯衍生物的混合物，厚度为70-200nm，其中有机聚合物为PTB7、PTB7-Th、PBDTTT-C、PBDTTT-CT或PBDTTT-CF，富勒烯衍生物为PC71BM，有机聚合物与富勒烯衍生物的质量比为1∶0.8-1∶1.5；
一空穴传输层50，所述的空穴传输层50的材料为MoO3、WO3或V2O5，厚度为2-15nm；
一阳极电极60，所述的阳极电极60的材料为Ag或Au，厚度为70-200nm。
请参阅图2，本发明还提供一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：在阴极透明导电衬底10上旋涂一层ZnO的前驱体溶液，在预定温度下烧结预定时间，形成致密的ZnO电子传输层20，所述的ZnO电子传输层20的厚度为20-50nm，前驱体溶液为乙酸锌、乙二醇甲醚及乙醇胺的混合溶液，前驱体溶液无色透明，旋涂速率为2000-5000rpm，烧结温度为130℃-300℃，烧结时间为10min-2h，得到致密的高透光率的ZnO薄膜，采用此种方法制备ZnO薄膜，步骤简单，得到的ZnO薄膜致密、稳定性好；
步骤2：在ZnO电子传输层20上旋涂一层金属-半导体核壳纳米颗粒30，所述的金属核为Au或Ag纳米颗粒，尺寸为10-60nm，半导体壳为ZnO或TiO2，壳层厚度为1-15nm，金属半导体核壳纳米颗粒采用两步法制备，第一步合成金属纳米颗粒，第二步在金属纳米颗粒外包覆一层ZnO或TiO2壳层，得到的金属-半导体核壳纳米颗粒分散在乙醇中，旋涂到ZnO层上，旋涂速率为500-4000rpm，通过调节金属-半导体核壳纳米颗粒在乙醇中的分散浓度以及旋涂速率，可以调节纳米颗粒在ZnO层上的分布密度；
步骤3：在金属-半导体核壳纳米颗粒30上旋涂有机聚合物与富勒烯衍生物的混合溶液，形成有源层40，所述的有源层40厚度为70-200nm，其中有机聚合物为PTB7、PTB7-Th、PBDTTT-C、PBDTTT-CT或PBDTTT-CF，富勒烯衍生物为PC71BM，有机聚合物与富勒烯衍生物的质量比为1∶0.8-1∶1.5，所用溶剂为邻二氯苯加2％-4％(体积分数)的1，8-二碘辛烷，旋涂速率为800-1000rpm，有源层无需热退火；
步骤4：采用热蒸发的方式在有源层40上制备空穴传输层50，所述的空穴传输层50的材料为MoO3、WO3或V2O5，厚度为2-15nm；
步骤5：采用热蒸发的方式在空穴传输层50上制备金属电极作为阳极60，所述的阳极60的材料为Ag或Au，厚度为70-200nm，蒸镀室的真空度为10-4Pa，完成太阳电池的制备。
实施例
(1)首先用两步法制备Ag-TiO2核壳纳米颗粒
先合成Ag纳米颗粒：
将0.288g聚乙烯吡咯烷酮与30mL乙二醇混合，磁力搅拌直到聚乙烯吡咯烷酮完全溶解，记为溶液A。将0.288g硝酸银与30mL乙二醇混合，磁力搅拌直到硝酸银完全溶解，记为溶液B。将溶液A和溶液B混合加入100mL烧瓶中，在磁力搅拌下缓慢升温到120℃，在120℃下反应10min。然后将产物冷却到室温，用丙酮、乙醇、去离子水离心清洗，得到Ag纳米颗粒。将Ag纳米颗粒分散到去离子水中，浓度控制为1mg/mL。
Ag纳米颗粒包覆TiO2：
将0.05mL钛酸四丁酯加入到10mL乙二醇中，搅拌10h，记为溶液C。取3mL浓度为1mg/mL的Ag纳米颗粒的水溶液加入10mL丙酮中，搅拌5min，记为溶液D。取1mL溶液C加入溶液D中，放置1h，得到黄棕色沉淀。将沉淀离心收集，然后加入去离子水煮沸2h。将产物离心收集，并用乙醇清洗。最后分散到乙醇中，得到Ag-TiO2核壳纳米颗粒的乙醇溶液。
(2)制备太阳电池
将ITO玻璃依次用洗洁精、去离子水、丙酮、异丙醇溶液超声清洗15min，然后用氮气吹干，之后放入紫外-臭氧清洗机中处理15min。
将1g乙酸锌、0.28g乙醇胺加入10mL乙二醇甲醚中，室温下磁力搅拌12h，形成ZnO的前驱体溶液。将ZnO的前驱体溶液以3500rpm的速率旋涂到ITO玻璃上，接着在200℃下烧结1h，形成致密的ZnO膜。然后在ZnO层上旋涂一层AgTiO2核壳纳米颗粒的乙醇溶液。
将样品移入手套箱中，以1000rpm的速率旋涂PTB7：PC71BM(质量比1∶1.5，总浓度为25mg/mL)混合溶液，形成有源层。
然后将样品放入真空镀膜机中，依次蒸镀5nmMoO3和100nmAg，完成太阳电池的制备。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，包括：
一阴极透明导电衬底；
一电子传输层，其制作在阴极透明导电衬底上；
一金属-半导体核壳纳米颗粒层，其制作在电子传输层上；
一有源层，其制作在金属-半导体核壳纳米颗粒层上；
一空穴传输层，其制作在有源层上；
一阳极电极，其制作在空穴传输层上。
2.根据权利要求1所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，其中所述的阴极透明导电衬底的材料为ITO或FTO透明导电玻璃，所述的电子传输层的材料为ZnO，厚度为20-50nm。
3.根据权利要求1所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，其中所述的金属-半导体核壳纳米颗粒层中，金属核为Au或Ag纳米颗粒，尺寸为10-60nm，半导体壳为ZnO或TiO2，壳层厚度为1-15nm。
4.根据权利要求1所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，其中所述的有源层的材料为有机聚合物与富勒烯衍生物的混合物，厚度为70-200nm，所述的有机聚合物为PTB7、PTB7-Th、PBDTTT-C、PBDTTT-CT或PBDTTT-CF，富勒烯衍生物为PC71BM，有机聚合物与富勒烯衍生物的质量比为1∶0.8-1∶1.5。
5.根据权利要求1所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池结构，其中所述的空穴传输层的材料为MoO3、WO3或V2O5，厚度为2-15nm，所述的阳极电极的材料为Ag或Au，厚度为70-200nm。。
6.一种采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：在阴极透明导电衬底上旋涂一层ZnO的前驱体溶液，在预定温度下烧结预定时间，形成致密的ZnO电子传输层；
步骤2：在ZnO电子传输层上旋涂一层金属-半导体核壳纳米颗粒；
步骤3：在金属-半导体核壳纳米颗粒上旋涂有机聚合物与富勒烯衍生物的混合溶液，形成有源层；
步骤4：采用热蒸发的方式在有源层上制备空穴传输层；
步骤5：采用热蒸发的方式在空穴传输层上制备金属电极作为阳极，完成太阳电池的制备。
7.根据权利要求6所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，所述的ZnO电子传输层的厚度为20-50nm，前驱体溶液为乙酸锌、乙二醇甲醚及乙醇胺的混合溶液，烧结温度为130℃-300℃，烧结时间为10min-2h。
8.根据权利要求6所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，所述的金属-半导体核壳纳米颗粒中，金属核为Au或Ag纳米颗粒，尺寸为10-60nm，半导体壳为ZnO或TiO2，壳层厚度为1-15nm。
9.根据权利要求6所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，所述的有源层厚度为70-200nm，其中有机聚合物为PTB7、PTB7-Th、PBDTTT-C、PBDTTT-CT或PBDTTT-CF，富勒烯衍生物为PC71BM，有机聚合物与富勒烯衍生物的质量比为1∶0.8-1∶1.5。
10.根据权利要求6所述的采用表面等离激元效应的倒置太阳电池的制备方法，所述的空穴传输层的材料为MoO3、WO3或V2O5，厚度为2-15nm，所述的阳极的材料为Ag或Au，厚度为70-200nm。
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