CN104752726A - 聚合物电极材料 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种用于二次电池的含有有机胺类聚合物的电极材料,该电极材料的理论容量可以达到800mAh/g。本电极材料具有高容量,价格低的特点。在充电时,负极有机胺聚合物的氮上的氢被还原成氢气,并且在负极聚合物氮负离子上形成胺化锂,在放电时负极聚合物氮负离子失去电子与附近的氮原子形成N-N键。这种负极材料可以与现有的所有金属复合氧化物锂盐类正极材料配合组成电池。在用Li(CoxNiyMnz)O2类材料作正极材料与本发明的有机胺类聚合物电极材料作负极组成二次电池时,充电电压从3.5伏到3.8伏充电,充电容量为300-400mAh/g;放电从3.8伏放到3.5伏中值电压时放电容量在270-330mAh/g。
Description
技术领域
本发明涉及一种可充电电池的电极材料。
背景技术
可充放电电池能够储存和释放电能。充电时,电能被转化为化学能储存在电池中;放电时,化学能转化为电能,输送给外部设备使用。锂离子电池是一种二次电池,主要由正极、负极、隔膜和电解液四部分组成。正极一般选自层状金属复合氧化物(锂复合金属氧化物),如LiMn2O4、LiFePO4、LiCoO2、LiCoxNiyMnzO2
(x+y+z=1)等。负极一般选自石墨、石墨-硅复合材料、钛酸锂等。电解质溶液是提供离子在阳极和阴极之间传输的介质。电解质溶液一般为溶解有锂盐的有机溶剂。其中,锂盐一般选自LiPF6、LiBF4和
LiClO4;溶剂一般选自碳酸二甲酯(DC)、碳酸乙烯酯(EC)、和碳酸乙烯酯(PC)以及其它添加剂。隔膜一般选自多孔聚合物膜,如多孔聚乙烯膜、多孔聚丙烯膜、多孔聚偏二氟乙烯膜。隔膜置于正极和负极中间,以避免短路。
在充放电过程中,锂离子在正极和负极之间迁移。锂离子迁移进入到正负极的过程一般称为嵌入;锂离子迁移出正负极的过程一般称为脱嵌。充电时,锂离子从正极脱嵌,在电解质溶液中向负极迁移,嵌入到负极材料中。放电时,锂离子从负极脱嵌,在电解质溶液中向正极迁移,嵌入正极材料中。这就是锂离子电池的工作原理。锂离子电池与其它类型电池的区别在于正极活性材料为含锂的复合金属化合物。
可充电锂离子电池充电时,锂离子通过电解质溶液从正极迁移到负极,电子通过外电路从正极转移到负极;锂离子从正极材料中脱嵌,嵌入负极,如石墨、Li4Ti5O12、硅和石墨-硅复合材料。放电时则相反。锂离子电池具有如下特征:1)在放电状态,锂离子以锂复合金属氧化物的形式存储在正极材料中;2)在充电状态,金属离子被氧化成髙价态的离子(如Ni3+、Co3+和 Mn3+
分别被氧化成Ni4+、Co4+和 Mn4+),锂离子嵌入负极材料中(如石墨、Li4Ti5O12、硅和石墨-硅复合材料)平衡负极的负电荷。在锂离子电池中,电解质溶液一般是由锂盐和有机溶剂组成的。锂盐包括LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiN(SO2CF3)2 、二((三氟甲基)磺酰)亚胺(bis((trifluoromethyl)sulfonyl) imide)等。有机溶剂通常为DC、EC、PC和其它稳定添加剂。正极材料通常为LiMO2
(M可选自Ni3+、Co3+、Mn3+)型化合物、LiFePO4和LiMn2O4。负极材料通常为石墨、Li4Ti5O12、硅和石墨-硅复合材料。
商业化的锂离子电池一般使用含LiPF6的溶液作为电解质溶液。电解质溶液是实现锂离子在正极和负极之间迁移的媒介。常规的锂离子电池,正极材料一般为锂金属复合氧化物,如LiCoO2、LiCoxNiyMnzO2
(x+y+z=1)、LiFePO4和 LiMn2O4 。电解质溶液中溶解LiPF6的有机溶剂一般选自DC、EC、PC。常规的锂离子电池,一般采用多孔聚乙烯膜、多孔聚丙烯膜、多孔聚偏二氟乙烯膜作为隔膜,将正极和负极分开。
发明内容
本发明提供了一种含氮原子的聚合物电极材料。特别地,本发明提供了一种用于二次电池的电极材料,该二次电池电极材料含有有机胺类聚合物,其中,有机胺类聚合物中有至少一个氮原子与至少一个氢原子通过化学键相连接。进一步地,上述有机胺类聚合物主链上有至少一个氮原子与至少一个氢原子通过化学键相连接。
本发明的含有有机胺类聚合物的电极材料特别适用于二次电池的负极材料。用本发明的电极材料和集流体制成负极片,与传统的正极材料(比如LiCoO2、LiCoxNiyMnzO2
(x+y+z=1)、LiFePO4或 LiMn2O4)制成的正极片、传统的电解质溶液及隔膜组合成锂离子二次电池。
根据本发明的目的,上述有机胺类聚合物可以选自三聚氰胺醛类聚合物、聚碳酸酰胺(脲类)类聚合物、硫脲醛聚合物、聚酰肼类聚合物、脲醛聚合物、聚酰胺类聚合物和聚胺类聚合物,以及组成上述聚合物的单体形成的共聚物中的至少一种。
根据本发明的一种实施方式,上述有机胺类聚合物为三聚氰胺醛类聚合物。
通常,上述三聚氰胺醛类聚合物为三聚氰胺与甲醛、乙醛、乙二醛和/或丙二醛形成的聚合物,但是不限制于这些聚合物。优选地,三聚氰胺醛类聚合物为三聚氰胺与甲醛形成的聚合物。
根据本发明的另一种实施方式,上述有机胺类聚合物为具有[-NX-CO-NZ-RA-]n结构的聚碳酸酰胺类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA选自芳基、烷基、烯基和炔基; n是大于等于1的整数。进一步地,上述有机胺类聚合物为具有[-NH-CO-NH-CH2-]n、[-NH-CO-NH-CH2-CH2-]n或 [-NH-CO-NH-C6H4-]n结构的聚合物。
根据本发明的另一种实施方式,上述有机胺类聚合物为具有[-NX-CS-NZ-RA-]n结构的硫脲醛聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA选自芳基、烷基、烯基和炔基; n是大于等于1的整数。进一步地,上述有机胺类聚合物为具有[-NH-CS-NH-CH2-]n、[-NH-CS-NH-CH2-CH2-]n或[-NH-CS-NH-C6H4-]n结构的聚合物。
根据本发明的另一种实施方式,上述有机胺类聚合物为具有 [-NX-NZ-CO-(RB)k-(CO)m
-NX-NZ-RA-]n结构的聚酰肼类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA、RB独立地选自芳基、烷基、烯基和炔基;k、m为0或1,n是大于等于1的整数。
通常,上述有机胺类聚合物为具有 [-NH-NH-CO-NH-NH-RA-]n、 [-NH-NH-CO-CO-NH-NH-RA-]n、 [-NH-NH-CO-CH2-CO-NH-NH-RA-]n、[-NH-NH-CO-(CH2)j-CO-NH-NH-RA
-]n和/或
[-NH-NH-CO-C6H4-CO-NH-NH-RA-]n结构的聚合物,但是不限制于这些聚合物,其中,j是大于等于1的整数。
进一步地,上述有机胺类聚合物为具有[-NH-NH-CO-NH-NH-CH2-]n、[-NH-NH-CO-CO-NH-NH-CH2-]n和/或[-NH-NH-CO-CH2-CO-NH-NH-CH2-]n结构的聚合物。
根据本发明的另一种实施方式,上述有机胺类聚合物为具有[-NX-CO-(RB)k-(CO)m-NZ-RA-]n结构的聚酰胺类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA、RB独立地选自芳基、烷基、烯基和炔基;k、m为0或1,n是大于等于1的整数。
通常,上述有机胺类聚合物为具有[-NH-CO-C6H4-CO-NH-]n、[-NH-CO-C6H4-CO-NH-C6H4-]n、[-NH-CO-C6H4-CO-NH-CH2-]n和/或 [-NH-CO-C6H4-CO-NH-CH2-CH2-]n结构的聚合物。
根据本发明的另一种实施方式,上述有机胺类聚合物为具有[-NX-RB -NZ-RA -]n结构的聚胺类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA、RB独立地选自芳基、烷基、烯基和炔基; n是大于等于1的整数。
通常,上述有机胺类聚合物为具有[-NH-RB-NH-RA-]n结构的聚合物。
进一步地,上述有机胺类聚合物为具有[-NH-CH2-NH-CH2-]n、[-NH-CH2-CH2-NH-CH2-]n、[-NH-CH2-CH2-NH-CH2-CH2-]n和/或[-NH-C6H4-NH-C6H4-]n结构的聚合物。
根据本发明的目的,上述有机胺类聚合物是可以是上述各种聚合物的混合物或合成它们的单体的共聚物。
采用上述含机胺类聚合物的电极材料作为负极材料制备负极片,与传统的正极材料(比如LiCoO2、LiCoxNiyMnzO2
(x+y+z=1)、LiFePO4或 LiMn2O4)制成的正极片、传统的电解质溶液及隔膜组合成锂离子电池。
在电池的充放电过程中,含机胺类聚合物的负极材料中的电极反应如下:
(1)在新电池的第一次充电过程中负极材料中的反应:负极材料吸收来自电解液中的锂离子和外电路的电子形成聚胺锂,同时放出氢气;
(2)第一次放电过程中负极材料中的反应:聚胺锂失去电子和锂离子,在负极形成聚合肼,电子经过外电路流向正极,锂离子从电解液回到正极;
(3)第二次充电过程中负极材料中的反应:负极的聚合肼得到从外电路来的电子,断开聚合肼的N-N键形成聚合胺负离子,同时吸收从电解液中来的锂离子形成聚胺锂,完成电池的充电放电循环。
本发明还提供了一种二次电池,含有如上所述的含有有机胺类聚合物的电极材料。
本发明的负极材料的优点在于,电池容量大,理论容量可以达到800mAh/g,材料成本低,安全性能好。
附图说明
图1:实施例1中电池的测试数据:电池电压-时间变化关系;
图2:实施例1中电池的测试数据:电池容量-电压变化关系。
具体实施方式
以下的具体实施例对本发明进行了详细的描述,然而本发明并不限制于以下实施例。
实施例1:
采用脲醛树脂作为负极材料,浆料制备和极片处理方法如下:0.9000 g脲醛树脂,加0.0500 g导电炭黑,加1.0000 g的PVDF的NMP溶液(5.00 wt %), 加1.0000
g的NMP,在25ml容量的浆料罐中混料,使用THINKY浆料搅拌机在2000rpm下搅拌10min形成浆料,使用自动涂布机把浆料涂布到8µm厚铜箔上,涂布厚度是125µm,涂布后极片转移到110 °C鼓风干燥箱内干燥2h,取出干燥后的极片进行切片(ø14mm),切好极片后置于真空烘箱内120 °C抽真空干燥12h。极片称重后,在2.0 MP/cm2的压力下压片,压前极片厚度是38µm,压片后是26µm,材料厚度为18µm。该极片用于制作电池。
采用镍钴锰酸锂正极材料制作正极极片,正极片上的活性物质为14mg。镍钴锰酸锂正极材料的实际容量为150
mAh/g,选用的上述负极材料活性物质重量为2.6 mg。使用2025扣电壳、旭然隔膜、六氟磷酸锂有机溶剂电解液和不锈钢弹簧垫片制作电池。
测试条件:制做的电池经过5小时搁置,测试使用0.1c电流进行充放电,充电上限电压3.8V,放电电压下限2V。
电池充放电数据如下:
充电容量(mAh/g) | 放电容量(mAh/g) | 效率(%) | 放电中压(V) |
400 | 311 | 77 | 3.6 |
363 | 336 | 92 | 3.6 |
348 | 300 | 86 | 3.7 |
306 | 271 | 88 | 3.7 |
Claims (19)
1.一种用于二次电池的电极材料,该电极材料含有有机胺类聚合物,其中,有机胺类聚合物中有至少一个氮原子与至少一个氢原子通过化学键相连接。
2.根据权利要求1所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物主链上有至少一个氮原子与至少一个氢原子通过化学键相连接。
3.根据权利要求1所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物选自三聚氰胺醛类聚合物、聚碳酸酰胺(脲类)类聚合物、硫脲醛聚合物、聚酰肼类聚合物、聚酰胺类聚合物和聚胺类聚合物,以及组成上述聚合物的单体形成的共聚物中的至少一种。
4.根据权利要求3所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为三聚氰胺醛类聚合物。
5.根据权利要求4所述的电极材料,其特征在于,所述三聚氰胺醛类聚合物为三聚氰胺与甲醛、乙醛、乙二醛和/或丙二醛形成的聚合物。
6.根据权利要求5所述的电极材料,其特征在于,所述三聚氰胺醛类聚合物为三聚氰胺与甲醛形成的聚合物。
7.根据权利要求3所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NX-CO-NZ-RA-]n结构的聚碳酸酰胺类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA选自芳基、烷基、烯基和炔基; n是大于等于1的整数。
8.根据权利要求7所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NH-CO-NH-CH2-]n、[-NH-CO-NH-CH2-CH2-]n或 [-NH-CO-NH-C6H4-]n结构的聚合物。
9.根据权利要求3所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NX-CS-NZ-RA-]n结构的硫脲醛聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA选自芳基、烷基、烯基和炔基; n是大于等于1的整数。
10.根据权利要求9所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NH-CS-NH-CH2-]n、[-NH-CS-NH-CH2-CH2-]n或[-NH-CS-NH-C6H4-]n结构的聚合物。
11.根据权利要求3所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NX-NZ-CO-(RB)k
-(CO) m -NX-NZ-RA-]n结构的聚酰肼类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA、RB独立地选自芳基、烷基、烯基和炔基;k、m为0或1,n是大于等于1的整数。
12.根据权利要求11所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有
[-NH-NH-CO-NH-NH-RA-]n、 [-NH-NH-CO-CO-NH-NH-RA-]n、 [-NH-NH-CO-CH2-CO-NH-NH-RA-]n、[-NH-NH-CO-(CH2)j-CO-NH-NH-RA
-]n和/或 [-NH-NH-CO-C6H4-CO-NH-NH-RA-]n结构的聚合物,其中,j是大于等于1的整数。
13.根据权利要求12所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NH-NH-CO-NH-NH-CH2-]n、[-NH-NH-CO-CO-NH-NH-CH2-]n和/或[-NH-NH-CO-CH2-CO-NH-NH-CH2-]n结构的聚合物。
14.根据权利要求3所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NX-CO-(RB)k-(CO)m-NZ-RA-]n结构的聚酰胺类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA、RB独立地选自芳基、烷基、烯基和炔基;k、m为0或1,n是大于等于1的整数。
15.根据权利要求14所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NH-CO-C6H4-CO-NH-]n、[-NH-CO-C6H4-CO-NH-C6H4-]n、[-NH-CO-C6H4-CO-NH-CH2-]n和/或 [-NH-CO-C6H4-CO-NH-CH2-CH2-]n结构的聚合物。
16.根据权利要求3所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NX-RB
-NZ-RA-]n结构的聚胺类聚合物,其中,X和Z独立地选自氢原子、芳基、烷基、烯基和炔基,并且X和Z中至少有一个是氢原子;RA、RB独立地选自芳基、烷基、烯基和炔基; n是大于等于1的整数。
17.根据权利要求16所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NH-RB-NH-RA-]n结构的聚合物。
18.根据权利要求17所述的电极材料,其特征在于,所述有机胺类聚合物为具有[-NH-CH2-NH-CH2-]n、[-NH-CH2-CH2-NH-CH2-]n、[-NH-CH2-CH2-NH-CH2-CH2-]n和/或[-NH-C6H4-NH-C6H4-]n结构的聚合物。
19.一种二次电池,含有根据权利要求1所述的电极材料。
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Address after: 313000 Huzhou economic and Technological Development Zone, Zhejiang, Hung Fung Road, No. 2198 Applicant after: Microvast Power System (Huzhou) Co., Ltd. Address before: 313000 Zhejiang Province, Huzhou City Road No. 1555 sunny Industrial Science and Technology Park 1 Applicant before: Microvast Power System (Huzhou) Co., Ltd. |
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COR | Change of bibliographic data | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20150701 |