CN104716236A - 一种提高发光效率的GaN基LED外延结构及生长方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种提高发光效率的GaN基LED外延结构及生长方法。该LED外延结构中衬底上由下至上依次有成核层、缓冲层、n型GaN层、多量子阱发光层、P型结构，所述P型结构组成依次为插入层和P型GaN层或者P型GaN层、插入层和P型GaN层；插入层为LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD的P型超晶格，LD为低掺杂P型AlUInNGa1-N-UN层，HD为高掺杂P型AlZInWGa1-Z-WN层。本发明使用该P型超晶格结构，低掺LD部分防止P型杂质向下方的发光区扩散，高掺HD部分提供大量的空穴；低掺和高掺的结合，在大量提供空穴的情况下，阻挡空穴外溢。同时P型AlInGaN层在阻挡电子的同时，可以有效束缚空穴、提高空穴的横向扩展。使用本发明P型结构的GaN基LED可以显著提高器件的量子效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种提高发光效率的GaN基LED外延结构及生长方法，属于光电子芯片结构技术领域。
背景技术
半导体发光二极管具有体积小、坚固耐用、发光波段可控性强、光效高、低热损耗、光衰小、节能、环保等优点，在全色显示、背光源、信号灯、光电计算机互联、短距离通信等领域有着广泛的应用，逐渐成为目前电子电力学领域研究的热点。氮化镓材料具有宽带隙、高电子迁移率、高热导率、高稳定性等一系列优点，因此在高亮度蓝色发光二极管中有着广泛的应用和巨大的市场前景。照明领域对LED提出越来越高的要求，如何提高GaN基LED的发光效率、亮度和降低生产成本是LED行业关注的焦点。提供可靠的结构来提高光功率，从而大幅度提高LED产品的档次是当前研发的主要目标。
提高光电转换效率主要依靠提高内量子效率和外量子效率，目前内量子效率的提高已经接近理论的极限状态，而提升LED组建的光取出效率成为重要的课题。要求设计新的芯片结构来改善出光效率，进而提升发光效率（或外量子效率），目前国内外采用的主要工艺途径有：倒装技术、生长DBR反射层结构以及表面粗化技术、侧壁腐蚀技术和衬底图形化技术。P型区是制造GaN LED器件必不可少的重要环节，PGaN结构及其外延生长方法是提高GaN基LED光取出效率的关键。
由于Mg的钝化效应(passivation)，用MOCVD技术生长p型GaN时，受主Mg原子在生长过程中被H（氢原子）严重钝化，从而导致未经处理的GaN:Mg电阻率高达10Q·m，必须在生长后对Mg进行激活(Activation)，才能得到应用于器件的P型GaN。提高Mg原子在氮化镓中的激活效率的一般方法是：高温生长p-GaN，然后在氮气气氛下退火。为了获得性能良好的P型GaN材料，1989年，H.Amano利用低能电子束辐射(IEEBI)处理掺Mg的GaN，得到了低阻的P型GaN，取得了P型领域的重大突破；1991年，S.Nakamura等发明了快速热退火法(Rapid Thermal Annealing)，成功获得了P型的GaN。但是得到的P型的GaN空穴浓度仍然较低，典型值为2×1017cm-3，比掺杂浓度低2-3个数量级。因此，如何提高P层的空穴浓度成为P型GaN生长的关键。
为了改善P型结构提高空穴浓度，中国专利文献CN103050592A公开一种具有P型超晶格的LED外延结构及其制备方法，所提供的P型结构是在P型AlGaN电子阻挡层与第二P型GaN层之间设置由P型InGaN势阱层及P型AlGaN势垒层周期性交叠构成的P型超晶格。此方法目前在生长上存在很大困难，InGaN和AlGaN之间的晶格失配使其较难达到P型GaN所需要的厚度和周期个数，使用此方法生长很容易导致外延层晶体质量恶化。
CN103346224A公开的“一种GaN基LED的PGaN结构及其外延生长方法”，所涉及GaN基LED的PGaN结构为：P型AluInnGa1-u-nN层、第二非故意掺杂u-GaN层、P型GaN层、接触层，其中，所述第二非故意掺杂u-GaN层为在生长温度大于或等于1100摄氏度并且小于或等于1250摄氏度范围内生长出来的非故意掺杂u-GaN层。本发明的GaN基LED的PGaN结构，可以有效阻挡电子并提升空穴浓度，发光效率高，但是，晶体质量很难保证。
中国专利文献CN101521258A利用表面粗化技术改变GaN与空气接触面的几何图形，从另一方面提升了电子器件发光效率。CN101521258A公开的《一种提高发光二极管外量子效率的方法》，提供了一种粗化方法，是通过提高表面P型GaN的Mg掺杂浓度，从而达到表面粗化的目的。使用重掺Mg的方法进行粗化会使反应室存在Mg原子的记忆效应，减短MOCVD设备的维护周期，不利于生产的稳定性。专利文献CN1338783A公开的“半导体面发光器件及增强横向电流扩展的方法”，该方法在半导体面发光器件的n区或p区设计超晶格结构来制造多层二维电子气或者二维空穴气，从而提高LED结构的发光效率，可有效提高LED中的载流子浓度。但其存在的不足是采用的AlGaN/GaN超晶格具有晶格失配，导致其Al组分不能很好的得到，减弱了对载流子的限制作用，同时也恶化了晶体质量。
发明内容
针对现有技术存在的缺陷，本发明提供一种能束缚空穴、阻挡电子，从而提升亮度并且晶格失配小的P型超晶格结构，以解决现有技术中P型AlGaN层对电子阻挡不够、空穴横向扩展不均匀造成的发光效率低以及P型区超晶格晶格失配大造成外延片断裂的不足。
本发明的技术任务是提供一种提高发光效率的GaN基LED的外延结构及其生长方法，主要是提出了一种“LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD”P型超晶格结构及其制备方法，其中，LD为低掺杂PAlUInNGa1-N-UN层，HD为高掺杂PAlZInWGa1-Z-WN层。
术语说明：
1、LED：发光二极管的简称。
2、LD：Low-Doped（低掺）p-GaN的简称，本发明中含义为PAlUInNGa1-N-UN；
3、HD：High-Doped(高掺)p-GaN的简称，本发明中含义为PAlZInWGa1-Z-WN。
在LED结构中所谓的掺杂就是指掺Si或掺Mg，本发明中低掺、高掺是指掺Mg的浓度的相对高低。典型地如低掺p-GaN层中Mg浓度约为1018/cm-3、高掺p-GaN层中Mg浓度约为1019/cm-3。
本发明的技术方案如下：
一种具有P型超晶格结构的LED外延结构，包括衬底、衬底上由下至上依次有成核层、缓冲层、n型GaN层、多量子阱发光层、P型结构，所述成核层是氮化镓层、氮化铝层或铝镓氮层之一，所述缓冲层是非掺杂的氮化镓层；所述P型结构组成依次为：插入层和P型GaN层，或者P型GaN层、插入层和P型GaN层；
所述插入层为LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD的P型超晶格结构，LD为低掺杂PAlUInNGa1-N-UN层，HD为高掺杂PAlZInWGa1-Z-WN层；0＜U＜0.3，0＜N＜0.5；0＜Z＜0.4，0＜W＜0.5；0.05≤X≤0.5，0.1≤Y＜0.6，X+Y≤0.8；LD/PAlXInYGaN1-X-Y/HD的P型超晶格周期为3-20。
根据本发明，优选的，LD层厚度为5-20nm,其中Mg浓度为0.5×1018/cm-3-4×1018/cm-3；HD层厚度为10-35nm,其中Mg浓度为1.5×1019/cm-3-5×1019/cm-3；AlXInYGa1-X-YN层厚度为10-60nm。
根据本发明，优选的，0.05＜U＜0.3，0.05≤N＜0.5；0.02≤Z＜0.4，0.02≤W＜0.5；0.1≤X≤0.5，0.15≤Y＜0.6，X+Y≤0.8。
根据本发明，进一步优选的，所述插入层P型超晶格结构中的PAlXInYGaN1-X-Y为：PAl0.1In0.3Ga0.6N，PAl0.15In0.3Ga0.45N，PAl0.3In0.3Ga0.4N。
根据本发明，进一步优选的，LD/PAlXInYGaN1-X-Y/HD的P型超晶格的循环周期为5-10。
在LED结构中P型区的掺杂浓度主要取决于Mg的浓度，Mg浓度高，则空穴浓度高；Mg浓度过高，则造成Mg与H更多地发生钝化。本发明的LED外延结构采用低掺与高掺的组合，不仅可以提供较多的空穴，也可以起到电子阻挡层的作用。
根据本发明，一种具有P型超晶格结构LED外延结构的制备方法，包括以下步骤：
（1）将蓝宝石或碳化硅衬底放入金属有机物化学气相沉积（MOCVD）设备的反应室中，在氢气气氛下加热到1000-1300℃，处理5-15分钟。
（2）在处理过的蓝宝石或碳化硅衬底上生长氮化镓、氮化铝或者铝镓氮成核层。
（3）在上述成核层上生长非掺杂氮化镓缓冲层、n型GaN层以及多量子阱发光层。
（4）在上述多量子阱发光层上生长P型结构，包括插入层和P型GaN层，或者P型GaN层、插入层和P型GaN层；其中，插入层LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD的P型超晶格的按以下步骤依次生长：
LD层（低掺杂PAlUInNGa1-N-UN层）生长温度为750-1200℃，生长压力为300-800torr，Mg浓度为0.5×1018/cm-3-4×1018/cm-3，厚度为5-20nm,0＜U＜0.3，0＜N＜0.5；
AlXInYGa1-X-YN层生长温度为700-1250℃，生长压力为150-500torr，0.05≤X＜0.5，0.15≤Y＜0.6，X+Y≤0.8，厚度为10-60nm；
HD层（高掺杂PAlZInWGa1-Z-WN层）生长温度为750-1000℃，生长压力为500-800torr，Mg浓度为1.5×1019/cm-3-5×1019/cm-3，厚度为10-35nm,0＜Z＜0.4，0＜W＜0.5。
LD/PAlXInYGaN1-X-Y/HD的P型超晶格周期为3-20。
根据本发明，优选的上述步骤（2）中，氮化镓、氮化铝或铝镓氮成核层生长温度440-800℃，厚度15-60nm.根据本发明，优选的上述步骤（3）中，非掺杂氮化镓层生长温度为1000-1200℃，厚度为1-2.5μm。n型GaN层生长温度为1000-1405℃，厚度为2-2.5μm。多量子阱发光层的厚度为200-300nm，由5-20个周期的InGaN势阱层和GaN势垒层交互叠加构成；单个周期的所述InGaN势阱层的厚度为2-3.5nm，单个周期的所述GaN势垒层的厚度为13-14nm。
根据本发明，优选的上述步骤（4）中，P型GaN层生长温度为800-1200℃。
本发明步骤（4）中，插入层LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD各层中Al、In组分的含量通过有机铝源（如TMAl）、有机铟源（如TMIn）的流量分别予以控制，Mg浓度通过有机镁源（如二茂镁）按本领域的常规操作即可。
本发明上述的P型超晶格结构，用于制备氮化镓基发光二极管。
根据本发明，所述的各个生长层均为金属有机物化学气相沉积（MOCVD）外延生长层。
本发明的优良效果：
本发明采用LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD的P型超晶格结构，低掺部分防止P型杂质向下方的发光区扩散，高掺部分提供大量的空穴；低掺和高掺的结合，在大量提供空穴的情况下，阻挡空穴外溢。同时，结合P型AlInGaN层阻挡N层传播的电子，防止电子外溢至P层；有效束缚空穴、提高空穴的横向扩展、阻碍空穴的逃逸、阻挡电子外溢。
本发明成功地克服了现有技术一味采用高掺造成Mg与H发生钝化严重的技术难点，从结构设计方面进行了突破，借鉴多年的晶体生长经验，意外发现利用高掺pGaN和低掺pGaN，配合中间的电子阻挡层，不仅可以提供较多的空穴，也可以起到阻挡电子进入P型区，同时增强电流的横向扩展。基于该创新结构经过大量生长实验，获得插入层的最佳生长条件，克服AlGaN/GaN超晶格的晶格失配，能够确保得到所需要的Al组分含量，确保P型GaN所需要的厚度和周期数，使用本发明的方法生长优化了外延层晶体质量。使得最终得到的外延片在保证电压不增的情况下，管芯功率比正常功率高出5%-10%。
附图说明
图1是实施例1的具有P型超晶格结构的氮化物LED示意图
图2是P型超晶格结构的单个循环周期示意图。
图3是实施例3的具有P型超晶格结构的氮化物LED示意图。
图中，1、衬底，2、成核层，3、非掺杂氮化镓层（缓冲层），4、N型氮化镓层，5、多量子阱发光层，6、插入层，7、P型GaN层。6.1为LD层（Low-doped），6.2为PAlXInYGa1-X-YN层，6.3为HD层（High-doped）。
具体实施方式
下面结合实施例及附图对本发明做进一步说明，但不限于此。
实施例1：
参考图1，以用金属有机物化学气相沉积法在碳化硅衬底上制备具有P型超晶格结构的LED结构为例，包括以下步骤：
（1）碳化硅衬底1放入金属有机物化学气相沉积炉（MOCVD）设备的反应室中，在氢气气氛下加热到1250℃，处理15-20分钟。
（2）在碳化硅衬底1上生长氮化铝成核层2，生长温度为750℃，厚度45nm，生长压力为50mbar。
（3）在氮化铝成核层2上生长非掺杂氮化镓层（缓冲层）3，生长温度为1100℃，生长厚度为2μm，生长速率为1.9μm/h。
在非掺杂氮化镓缓冲层3上生长N型氮化镓层4，厚度为2μm。其中硅掺杂浓度为4×1018/cm-3，生长温度约为1005℃。
在N型氮化镓4上生长多量子阱发光层5，其中，阱层为铟镓氮材料，垒层为氮化镓材料，生长温度为800℃，多量子阱生长周期为15。
（4）在多量子阱结构发光层5上生长插入层6的P型超晶格结构，LD层：pAl0.02In0.3Ga0.68N，HD层：pAl0.02In0.3Ga0.68N。依次为：
生长LD层（pAl0.02In0.3Ga0.68N）6.1，生长时间100s，反应室压力350torr，生长温度为1100℃，镁掺杂浓度为2×1018/cm-3。在LD层6.1上生长pAl0.1In0.3Ga0.6N层6.2，生长温度为1120℃，生长时间60s。在pAl0.1In0.3Ga0.6N层6.2上生长HD层（pAl0.02In0.3Ga0.68N）6.3，pAl0.02In0.3Ga0.68N层生长时间40s，生长温度和反应室压力与LD层6.1相同，镁掺杂浓度为4×1019/cm-3。结构如图2。循环周期数为5。
在插入层6的P型超晶格结构上生长P型GaN层7，时间为300s，温度为1100℃，反应室压力为200torr。
制得的具有P型超晶格结构LED外延片在保证电压不增的情况下，管芯功率比正常功率高出9%。
实施例2：
参考图1，以用金属有机物化学气相沉积法在蓝宝石衬底上制备具有P型超晶格结构的LED结构为例，包括以下步骤：
（1）蓝宝石衬底1放入金属有机物化学气相沉积炉（MOCVD）设备的反应室中，在氢气气氛下加热到1000℃，处理20分钟。
（2）在蓝宝石衬底1上生长铝镓氮成核层2，生长温度为560℃，厚度120nm，生长压力为500torr。
（3）在铝镓氮成核层2上生长非掺杂氮化镓层（缓冲层）3，生长温度为1100℃，生长厚度为2μm，生长速率为2μm/h。
在氮化镓缓冲层3上生长N型氮化镓4，硅掺杂浓度为4×1018/cm-3，厚度为2μm。生长温度约为900℃。
在N型氮化镓4上生长多量子阱发光层5，其中，阱层为铟镓氮材料，垒层为氮化镓材料，生长温度为750℃，多量子阱生长周期为15。
（4）在多量子阱发光层5上生长插入层6的P型超晶格结构，依次为：
生长LD层（PAl0.1In0.05Ga0.85N层）6.1，时间110s，反应室压力400torr，生长温度为1100℃，镁掺杂浓度为1.5×1018/cm-3。在LD层6.1上生长pAl0.15In0.3Ga0.55N层6.2，生长温度为950℃，生长时间60s。在pAl0.15In0.3Ga0.55N层6.2上生长HD层（PAl0.2In0.1Ga0.7N层）6.3，生长时间50s，生长温度和反应室压力与LD层相同，镁掺杂浓度为5×1019/cm-3。如图2所示，插入层6的P型超晶格结构中循环周期数为8。
插入层6的P型超晶格结构上生长P型GaN层7，时间为300s，温度为1150℃，反应室压力为300torr。
制得的具有P型超晶格结构LED外延片在保证电压不增的情况下，管芯功率比正常功率高出8%。
实施例3：
参考图3，以蓝宝石衬底上制备含P型超晶格的氮化镓基发光二极管为例，步骤如下：
（1）蓝宝石衬底1放入金属有机物化学气相沉积炉（MOCVD）设备的反应室中，在氢气气氛下加热到1000℃，处理15分钟。
（2）在蓝宝石衬底1上生长氮化镓成核层2。生长温度为670℃，厚度600nm。生长压力为400mbar。
（3）在氮化镓成核层2上生长非掺杂氮化镓层（缓冲层）3，生长温度为1050℃，生长厚度为1.5μm，生长时间为2100s。
在非掺杂氮化镓缓冲层3上生长N型氮化镓4，厚度为3um，其中硅掺杂浓度为3×1018/cm-3，生长时间为3000s，生长温度约为1200℃。
在N型氮化镓4上生长多量子阱发光层5，其中，阱层为铟镓氮材料，垒层为氮化镓材料，生长温度为690℃，多量子阱生长周期为6。
（4）在多量子阱发光层5上生长一层P型氮化镓7，时间为300s，温度为1150℃，反应室压力为300torr。
在P型氮化镓层7上生长插入层6的P型超晶格结构，如图2所示，依次为：
生长LD层（PAl0.2In0.4Ga0.4N层）6.1，时间110s，反应室压力500torr，生长温度为900℃，Cp2Mg（二茂镁，(C5H5)2Mg）流量为1500cc，TMIn（三甲基铟）流量为150cc，TMAl（三甲基铝）流量为200cc。在LD层6.1上生长pAl0.3In0.3Ga0.4N层6.2，生长温度为950℃，生长时间60s。在pAl0.3In0.3Ga0.4N层6.2上生长HD层（PAl0.15In0.25Ga0.6N层）6.3，生长时间30s，生长温度1000℃，反应室压力580torr，Cp2Mg流量为2500cc，TMIn流量为100cc，TMAl流量为150cc。重复循环周期数为10。
在插入层6的P型超晶格“LD/PAl0.3In0.3Ga0.4N/HD”6上再生长P型GaN层7，生长条件如上所述。
该具有P型超晶格结构LED发光效率相比传统发光二极管提高了约10%。
Claims (9)
1.一种具有P型超晶格结构的LED外延结构，包括衬底、衬底上由下至上依次有成核层、缓冲层、n型GaN层、多量子阱发光层、P型结构，所述成核层是氮化镓层、氮化铝层或铝镓氮层之一，所述缓冲层是非掺杂的氮化镓层；所述P型结构组成依次为：插入层和P型GaN层，或者P型GaN层、插入层和P型GaN层；
所述插入层为LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD的P型超晶格结构，LD为低掺杂PAlUInNGa1-N-UN层，HD为高掺杂PAlZInWGa1-Z-WN层；0＜U＜0.3，0＜N＜0.5；0＜Z＜0.4，0＜W＜0.5；0.05≤X≤0.5，0.1≤Y＜0.6，X+Y≤0.8；LD/PAlXInYGaN1-X-Y/HD的P型超晶格周期为3-20。
2.如权利要求1所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构，其特征在于所述LD层厚度为5-20nm,其中Mg浓度为0.5×1018/cm-3-4×1018/cm-3；HD层厚度为10-35nm,其中Mg浓度为1.5×1019/cm-3-5×1019/cm-3；AlXInYGa1-X-YN层厚度为10-60nm。
3.如权利要求1所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构，其特征在于：0.05＜U＜0.3，0.05≤N＜0.5；0.02≤Z＜0.4，0.02≤W＜0.5；0.1≤X≤0.5，0.15≤Y＜0.6，X+Y≤0.8。
4.如权利要求1所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构，其特征在于，所述插入层P型超晶格结构中的PAlXInYGaN1-X-Y为：PAl0.1In0.3Ga0.6N，PAl0.15In0.3Ga0.45N，PAl0.3In0.3Ga0.4N。
5.如权利要求1所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构，其特征在于，LD/PAlXInYGaN1-X-Y/HD的P型超晶格的循环周期为5-10。
6.一种具有P型超晶格结构LED外延结构的制备方法，包括以下步骤：
（1）将蓝宝石或碳化硅衬底放入金属有机物化学气相沉积设备的反应室中，在氢气气氛下加热到1000-1300℃，处理5-15分钟；
（2）在处理过的蓝宝石或碳化硅衬底上生长氮化镓、氮化铝或者铝镓氮成核层；
（3）在上述成核层上生长非掺杂氮化镓缓冲层、n型GaN层以及多量子阱发光层；
（4）在上述多量子阱发光层上生长P型结构，包括插入层和P型GaN层，或者P型GaN层、插入层和P型GaN层；其中，插入层LD/PAlXInYGa1-X-YN/HD的P型超晶格的按以下步骤依次生长：
LD层（低掺杂PAlUInNGa1-N-UN层）生长温度为750-1200℃，生长压力为300-800torr，Mg浓度为0.5×1018/cm-3-4×1018/cm-3，厚度为5-20nm,0＜U＜0.3，0＜N＜0.5；
AlXInYGa1-X-YN层生长温度为700-1250℃，生长压力为150-500torr，0.05≤X＜0.5，0.1≤Y＜0.6，X+Y≤0.8，厚度为10-60nm；
HD层（高掺杂PAlZInWGa1-Z-WN层）生长温度为750-1000℃，生长压力为500-800torr，Mg浓度为1.5×1019/cm-3-5×1019/cm-3，厚度为10-35nm,0＜Z＜0.4，0＜W＜0.5；
LD/PAlXInYGaN1-X-Y/HD的P型超晶格周期为3-20。
7.如权利要求6所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，氮化镓、氮化铝或者铝镓氮成核层生长温度440-800℃，厚度15-60nm。
8.如权利要求6所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构的制备方法，其特征在于，步骤（3）中，非掺杂氮化镓层生长温度为1000-1200℃，厚度为1-2.5μm；
n型GaN层生长温度为1000-1405℃，厚度为2-2.5μm；
多量子阱发光层的厚度为200-300nm，由5-20个周期的InGaN势阱层和GaN势垒层交互叠加构成；单个周期的所述InGaN势阱层的厚度为2-3.5nm，单个周期的所述GaN势垒层的厚度为13-14nm。
9.如权利要求6所述的具有P型超晶格结构的LED外延结构的制备方法，其特征在于，步骤（4）中P型GaN层生长温度为800-1200℃。
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