CN104700915A - Na125I溶液生产装置 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种Na¹²⁵I溶液生产装置，所述的生产装置包括台架、倒气罐、开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵、压力表、液氮泵。所述的倒气罐、开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵均设置在台架上并与台架固定连接，压力表固定连接在倒气罐上；所述的倒气罐与开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵、压力表分别连接；所述的台架下设置有液氮泵，液氮泵与开靶器、充焊器、反应器、原料罐分别连接。本发明的生产装置具有开靶、制靶、活化氙气冷却衰变、Na¹²⁵I溶液浓缩等功能，能够实现高浓度高Na¹²⁵I溶液生产，并可在线将回收的氙气直接制成靶件再利用。该装置紧凑小巧，操作方便。

Description

Na125I溶液生产装置

技术领域

 本发明属于放射性同位素制备技术领域，具体涉及一种Na¹²⁵I溶液生产装置。

背景技术

由放射性碘-125制成的籽源、放免药品和同位素示踪剂等广泛应用于现代核医学临床诊断与治疗、石油测井等领域，其主要采用反应堆辐照¹²⁴Xe生产。目前，国内外获取碘化钠（Na ¹²⁵I）溶液主要采用独立靶件（浓缩¹²⁴Xe靶）辐照的生产方式，该生产的简要流程是：将浓缩¹²⁴Xe气注入石英玻璃容器或金属容器内密封，放入反应堆辐照1-3天，取出靶件在热室内打开，将辐照过的氙气转入干净容器中密封冷却约2周，然后将氙气回收，再在容器中加入适量的稀碱液（或提前加入）溶解附着在容器内壁的碘-125，获得浓度较低的Na¹²⁵I溶液。当需要较高浓度产品时，可在独立的蒸馏装置中浓缩。基于控制放射性碘-126等杂质核素含量尽量低的目标，也有采用连续循环法（回路法）和间歇操作循环法辐照生产，其中的连续循环法不需要将氙气独立包装，而是将氙气直接注入放置在反应堆中的辐照孔道中的管道内辐照，通过回路系统循环将辐照后的氙气在对外冷却衰变，并连续将衰变瓶内的氙气（包括一部分没有衰变的¹²⁵Xe）连续返回堆内辐照，但因循环系统复杂和反应堆区域工作条件限制，该生产方法并未得到推广。

文献表明，我国从20世纪90年代中期开始了碘-125生产工艺研究，现已具备小批量生产能力。除本发明提供单位-中国工程物理研究院核物理与化学研究所外，国内的中国原子能科学研究院和中国核动力研究院均建立了生产装置。目前，公开报道的碘-125生产所涉及的制靶、开靶、氙气倒罐与贮存冷却、蒸馏浓缩等工序分散在不同的房间和热室（或工作箱）内进行，存在放射性物料在不同处理场所之间转移的环节多、所需操作空间大、工作效率较低、靶料（高浓缩的¹²⁴Xe）泄漏量较大等不足，而且一般需要将氙气回收瓶从热室（或工作箱）转移至制靶间并将氙气转移至制靶装置后才能被重新制成靶件，而回收的氙气中往往含有少量放射性¹²⁵Xe和¹²⁵I、¹²⁶I等，而且从热室（或工作箱）内转移出来的氙气回收瓶的表面一般都会被放射性沾污，存在放射性污染制靶装置、人员和环境的风险，增加了工作人员接受更多电离辐射的风险。目前，尚未有利用这种生产装置实施Na¹²⁵I溶液生产的公开报道，而现实中迫切需要结构紧凑、操作安全便利的大批量生产Na¹²⁵I溶液的生产装置。

发明内容

为了克服已有技术中的Na¹²⁵I溶液生产装置的制靶、开靶、氙气倒罐与贮存冷却、蒸馏浓缩等工序操作场所分散且所需操作空间较大、放射性物料在不同处理场所之间转移的环节多、工作效率较低、靶料泄漏量较大、易于出现放射性污染制靶装置、人员和环境的不足，本发明提供一种Na¹²⁵I溶液生产装置。本发明能够实现Na¹²⁵I溶液高效生产，并且达到控制放射性污染风险和尾气“零”排放的目的。 

本发明将Na¹²⁵I溶液生产所有工序集成一体化，可在线将回收的可能含有少量放射性的氙气直接制成靶件用于再生产，可在一个热室（或工作箱）内利用一套装置完成开靶、靶内辐照后的氙气转移与贮存衰变、氙气回收、Na¹²⁵I溶液蒸馏浓缩和靶件制备等工作，无需将可能被放射性污染的氙气回收瓶从热室（或工作箱）取出，而且可将制成的靶件通过生产线内的转移路径直接转入反应堆内辐照，完全避免了工作人员利用回收氙气制靶过程中所接受的辐射剂量，并实现放射性尾气“零”排放的高标准，显著提高了生产效能和减少了生产所需场所面积。采用本发明能够高效处理从反应堆辐照后的氙气（Xe）中衰变产生的放射性碘-125，并将其全部转化成为Na¹²⁵I溶液和在线将回收的氙气制成靶件再利用，放射性尾气达到“零”排放。

实现本发明的技术方案如下：

本发明的Na¹²⁵I溶液生产装置，其特点是，所述的生产装置包括台架、倒气罐、开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵、压力表、液氮泵，其连接关系是，所述的倒气罐、开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵均设置在台架上并与台架固定连接，压力表固定连接在倒气罐上。所述的倒气罐与开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵、压力表分别连接。所述的台架下设置有液氮泵，液氮泵与开靶器、充焊器、反应器、原料罐分别连接。

所述的开靶器包括升降台Ⅰ、钢针、针座、冷冻夹套Ⅰ，所述的升降台Ⅰ上设置有针座，针座中设置有钢针，升降台Ⅰ、针座、钢针依次固定连接。所述的钢针上设置有橡胶圈，在钢针的正下方设置有冷冻夹套Ⅰ，在冷冻夹套Ⅰ内设置有倒置的靶件。所述的升降台Ⅰ、冷冻夹套Ⅰ分别与台架固定连接，钢针与靶件、冷冻夹套Ⅰ为同轴心设置。

所述充焊器包括升降台Ⅱ、电机、夹持块Ⅰ、夹持块Ⅱ、连接块、冷冻夹套Ⅱ，其连接关系是，所述的冷冻夹套Ⅱ、升降台Ⅱ分别与台架固定连接。在升降台Ⅱ上设置有电机、夹持块Ⅰ、连接块、夹持块Ⅱ，所述的升降台Ⅱ与电机、夹持块Ⅱ、连接块分别固定连接，与夹持块Ⅰ滑动连接。所述连接块内设置的输气管、橡胶塞相互连接。所述的电机与夹持块Ⅰ通过丝杆连接。所述的夹持块Ⅱ上设置有熔断器，熔断器外接焊接电源。所述的冷冻夹套Ⅱ设置在连接块的正下方，在冷冻夹套Ⅱ内设置有靶筒。连接块、输气管、橡胶塞、靶筒、冷冻夹套Ⅱ为同轴心设置。

所述倒气罐的罐体通过管道分别连接有阀门Ⅰ、阀门Ⅱ、阀门Ⅲ、阀门Ⅳ、阀门Ⅴ。所述的阀门Ⅰ、阀门Ⅱ、阀门Ⅲ、阀门Ⅳ、阀门Ⅴ分别与开靶器、充焊器、反应器、原料罐、真空泵对应连接，压力表与罐体通过管路连接。

所述的反应器包括冷水套、三岔管、刻度管、锥形瓶、电炉、冷冻槽、循环泵、加料瓶、蠕动泵、四通阀、产品瓶，所述的锥形瓶、电炉从上到下依次叠放在冷冻槽内。所述的三岔管的一端与位于锥形瓶上方的刻度管连接，另外两端分别与锥形瓶连接形成管道回路，管道回路上设置有依次连接的冷水套和循环泵。所述的四通阀与锥形瓶、蠕动泵、产品瓶、阀门Ⅲ通过管道分别连接，蠕动泵与加料瓶连接，产品瓶还与真空泵。

本发明的Na¹²⁵I溶液生产装置利用了¹²⁴Xe(n,γ)¹²⁵Xe (β^-)¹²⁵I的核物理反应和¹²⁵I与NaOH反应生成Na¹²⁵I，实现了从反应堆辐照后的氙气中批量生产Na¹²⁵I溶液产品，并实现回收的氙气在线直接制成靶件用于再生产和Na¹²⁵I溶液蒸馏浓缩，其简要工作原理是：在低真空条件下，用开靶器将靶件刺破，将靶中活化的氙气转移至预先加入了一定量稀NaOH溶液并被液氮冷冻的锥形瓶中，贮存冷却一段时间使氙气中的¹²⁵Xe全部衰变为¹²⁵I，然后将冷却后的氙气转移至液氮冷冻的靶筒中密封，制成新靶用于再生产，而在氙气贮存冷却的过程中生成的¹²⁵I与碱液反应生成水溶性较好的Na¹²⁵I，并根据需要通过蒸馏浓缩可获得不同浓度Na¹²⁵I溶液产品。

本发明不需要多间实验室和热室（或工作箱），只需一个热室（或工作箱）即可完成¹²⁴Xe靶件制备、辐照靶件开启、氙气转移与贮存衰变、氙气回收与制靶、Na¹²⁵I溶液蒸馏浓缩等工作，获得较高浓度的Na¹²⁵I溶液产品，显著提高了工作效率，减少了生产场所（面积）和放射性物料在不同处理场所之间转移的环节，降低了靶料（特别是高浓缩的¹²⁴Xe）转移过程中的泄漏量，完全避免了现有生产方式需要将回收氙气瓶从热室（或工作箱）转移至非放射性操作的制靶间重新制靶而存在制靶装置、人员和环境被放射性污染的风险。

本发明的Na¹²⁵I溶液生产装置可以实现从反应堆辐照的氙气中高效生产放射性Na¹²⁵I溶液，克服了现有生产装置占用实验室和热室（或工作箱）数量多（面积大）、工作效率较低、放射性物料在不同处理场所之间转移的环节多和转移过程中的靶料损失较大、易于出现放射性污染制靶装置、人员和环境等不足，较大提高了生产效能，显著减少了所需生产设施的数量（面积）。本发明的装置结构紧凑，适用于有效操作空间较小的屏蔽工作箱内的高浓度Na¹²⁵I溶液产品的生产，操作的稳定性和安全性好。

附图说明

图1是本发明的Na¹²⁵I溶液生产装置的总体结构框图；

图2是本发明中的开靶器的结构示意图；

图3是本发明中的充焊器的结构示意图；

图4是本发明中的倒气罐的结构示意图；

图5是本发明中的反应器的结构示意图；

图中：1.台架    2.倒气罐     3.开靶器     4.充焊器     5.反应器     6.原料罐     7.真空泵     8.压力表     9.液氮泵     10.升降台Ⅰ     11.钢针     12.针座     13.橡胶圈     14.靶件     15.冷冻夹套Ⅰ     16.升降台Ⅱ     17.电机     18.夹持块Ⅰ     19.连接块     20.输气管     21.橡胶塞     22.夹持块Ⅱ     23.熔断器     24.靶筒     25.冷冻夹套Ⅱ     26.罐体     27.阀门Ⅰ     28.阀门Ⅱ     29.阀门Ⅲ     30.阀门Ⅳ     31.阀门Ⅴ     32.冷水套     33.三岔管     34.刻度管     35.锥形瓶     36.电炉     37.冷冻槽     38.循环泵     39.加料瓶     40.蠕动泵     41.四通阀     42.产品瓶。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。

实施例1

图1是本发明的Na¹²⁵I溶液生产装置的总体结构框图，图2是本发明中的开靶器的结构示意图，图3是本发明中的充焊器的结构示意图，图4是本发明中的倒气罐的结构示意图，图5是本发明中的反应器的结构示意图。在图1~图5中，本发明的Na¹²⁵I溶液生产装置，包括台架1、倒气罐2、开靶器3、充焊器4、反应器5、原料罐6、真空泵7、压力表8、液氮泵9，其连接关系是，所述的倒气罐2、开靶器3、充焊器4、反应器5、原料罐6、真空泵7均设置在台架1上并与台架1固定连接，压力表8固定连接在倒气罐2上。所述的倒气罐2与开靶器3、充焊器4、反应器5、原料罐6、真空泵7、压力表8分别连接。所述的台架1下设置有液氮泵9，液氮泵9与开靶器3、充焊器4、反应器5、原料罐6分别连接。如图1所示。

所述的开靶器3包括升降台Ⅰ10、钢针11、针座12、冷冻夹套Ⅰ15，所述的升降台Ⅰ10上设置有针座12，针座12中设置有钢针11，升降台Ⅰ10、针座 12、钢针11依次固定连接。所述的钢针11上设置有橡胶圈13，在钢针11的正下方设置有冷冻夹套Ⅰ15，在冷冻夹套Ⅰ15内设置有倒置的靶件14。所述的升降台Ⅰ10、冷冻夹套Ⅰ15分别与台架1固定连接，钢针11与靶件14、冷冻夹套Ⅰ15为同轴心设置。如图2所示。

所述充焊器4包括升降台Ⅱ16、电机17、夹持块Ⅰ18、夹持块Ⅱ22、连接块19、冷冻夹套Ⅱ25，其连接关系是，所述的冷冻夹套Ⅱ25、升降台Ⅱ16分别与台架1固定连接。在升降台Ⅱ16上设置有电机17、夹持块Ⅰ18、连接块19、夹持块Ⅱ22，所述的升降台Ⅱ16与电机17、夹持块Ⅱ22、连接块19分别固定连接，与夹持块Ⅰ18滑动连接。所述连接块19内设置的输气管20、橡胶塞21相互连接。所述的电机17与夹持块Ⅰ18通过丝杆连接。所述的夹持块Ⅱ22上设置有熔断器23，熔断器23外接焊接电源。所述的冷冻夹套Ⅱ25设置在连接块19的正下方，在冷冻夹套Ⅱ25内设置有靶筒24。连接块19、输气管20、橡胶塞21、靶筒24、冷冻夹套Ⅱ25为同轴心设置。如图3所示。

所述倒气罐2的罐体26通过管道分别连接有阀门Ⅰ27、阀门Ⅱ28、阀门Ⅲ29、阀门Ⅳ30、阀门Ⅴ31。所述的阀门Ⅰ27、阀门Ⅱ28、阀门Ⅲ29、阀门Ⅳ30、阀门Ⅴ31分别与开靶器3、充焊器4、反应器5、原料罐6、真空泵7对应连接，压力表8与罐体26通过管路连接。如图4所示。

所述的反应器5包括冷水套32、三岔管33、刻度管34、锥形瓶35、电炉36、冷冻槽37、循环泵38、加料瓶39、蠕动泵40、四通阀41、产品瓶42，所述的锥形瓶35、电炉36从上到下依次叠放在冷冻槽37内。所述的三岔管33的一端与位于锥形瓶35上方的刻度管34连接，另外两端分别与锥形瓶35连接形成管道回路，管道回路上设置有依次连接的冷水套32和循环泵38。所述的四通阀41与锥形瓶35、蠕动泵40、产品瓶42、阀门Ⅲ29通过管道分别连接，蠕动泵40与加料瓶39连接，产品瓶42还与真空泵7。如图5所示。

本发明的工作流程如下，开启真空泵7对罐体26和装有稀碱液的锥形瓶35抽真空至压力表8显示为10Pa后，关闭阀门Ⅲ29、阀门Ⅴ31和真空泵7，再由液氮泵9对冷冻夹套Ⅰ15和冷冻槽37加注液氮；利用机械手将辐照后的靶件倒放在冷冻夹套Ⅰ15内15min后，控制升降台Ⅰ10垂直下降，在钢针11上的橡胶圈13与靶件14接触密封的同时刺破靶件14，卸除冷冻夹套Ⅰ15中的液氮，打开阀门Ⅰ27和阀门Ⅲ29，将反应堆辐照后的氙气从靶件14中完全转入锥形瓶35，关闭阀门Ⅰ27和阀门Ⅲ29，让辐照后的氙气在锥形瓶35内冷却衰变约2周。

当氙气中的¹²⁵Xe全部衰变为¹²⁵I后，利用机械手在冷冻夹套Ⅱ25内放置靶筒24，控制升降台Ⅱ16垂直下降让靶筒24顶端插入连接块19内的橡胶塞21内并与之紧密接触，打开真空泵7和阀门Ⅱ28、阀门Ⅴ31，对罐体26和靶筒24抽真空至压力表8显示为10Pa后，再由液氮泵9对冷冻夹套Ⅱ25加注液氮15min后，关闭阀门Ⅴ31和真空泵7，打开阀门Ⅲ29，打开电炉36对锥形瓶35加热至约80℃，使锥形瓶35内（包括溶于稀碱液中的）氙气全部转入靶筒24内，再关闭阀门Ⅱ28、阀门Ⅲ29和电炉36；控制电机17驱使夹持块Ⅰ18向夹持块Ⅱ22移动，将靶筒24的端头压扁，然后用熔断器23将端头熔断密封，实现回收氙气的制靶再利用。当回收的氙气量不足或需要新制其它规格的Xe靶时，按照前述的方法，打开阀门Ⅳ30将原料罐6中的氙气定量转移至罐体26内，再转移至充焊器4内置的靶筒24内制成新的靶件。所需加入氙气的定量由理想气体状态方程PV=nRT计算得到，其中V为罐体26的容积（使用前被准确标定），P为压力表8指示数值。

锥形瓶35内的氙气在贮存冷却过程中衰变产生的¹²⁵I与NaOH反应生成Na¹²⁵I溶液。当该溶液的浓度低于规定值时，可以打开循环泵38，打开电炉36对锥形瓶35内的溶液加热至微沸，产生的水蒸气经循环泵38驱使流经三岔管33上端的冷水套32并被冷却为水滴，收集在三岔管33下端的刻度管34内，通过观察收集的水量判断锥形瓶35内Na¹²⁵I溶液的浓度。当刻度管34内收集的水量达到要求时，关闭循环泵38和电炉36，让锥形瓶35自然冷却至50℃以下，打开四通阀41和与产品瓶42连接的真空泵7，可将符合浓度要求的Na¹²⁵I溶液从锥形瓶35内转移至产品瓶42，即获得Na¹²⁵I溶液产品。当锥形瓶35内的溶液浓度高于规定值时，或需要向锥形瓶35内注入稀碱液时，可以打开四通阀41和连接加料瓶39的蠕动泵40，向产品瓶42或锥形瓶35内定量加入纯化水或稀碱液。

Claims (5)

1.Na¹²⁵I溶液生产装置，其特征是：所述的生产装置包括台架（1）、倒气罐（2）、开靶器（3）、充焊器（4）、反应器（5）、原料罐（6）、真空泵（7）、压力表（8）、液氮泵（9），其连接关系是，所述的倒气罐（2）、开靶器（3）、充焊器（4）、反应器（5）、原料罐（6）、真空泵（7）均设置在台架（1）上并与台架（1）固定连接，压力表（8）固定连接在倒气罐（2）上；所述的倒气罐（2）与开靶器（3）、充焊器（4）、反应器（5）、原料罐（6）、真空泵（7）、压力表（ 8）分别连接；所述的台架（1）下设置有液氮泵（9），液氮泵（9）与开靶器（3）、充焊器（4）、反应器（5）、原料罐（6）分别连接。

2.根据权利要求1所述的生产装置，其特征是：所述的开靶器（3）包括升降台Ⅰ(10)、钢针(11)、针座 (12)、冷冻夹套Ⅰ(15)，其连接关系是，所述的升降台Ⅰ(10)上设置有针座 (12)，针座 (12)中设置有钢针(11)，升降台Ⅰ(10)、针座 (12)、钢针(11)依次固定连接；所述的钢针(11)上设置有橡胶圈(13)，在钢针(11)的正下方设置有冷冻夹套Ⅰ(15)，在冷冻夹套Ⅰ(15)内设置有倒置的靶件（14）；所述的升降台Ⅰ(10)、冷冻夹套Ⅰ(15)分别与台架（1）固定连接，钢针(11)与靶件（14）、冷冻夹套Ⅰ(15)为同轴心设置。

3.根据权利要求1所述的生产装置，其特征是：所述充焊器（4）包括升降台Ⅱ（16）、电机（17）、夹持块Ⅰ(18)、夹持块Ⅱ(22)、连接块（19）、冷冻夹套Ⅱ(25)，其连接关系是，所述的冷冻夹套Ⅱ(25)、升降台Ⅱ（16）分别与台架（1）固定连接；在升降台Ⅱ（16）上设置有电机（17）、夹持块Ⅰ(18)、连接块（19）、夹持块Ⅱ(22)，所述的升降台Ⅱ（16）与电机（17）、夹持块Ⅱ(22)、连接块（19）分别固定连接，与夹持块Ⅰ(18)滑动连接；所述连接块(19)内设置的输气管（20）、橡胶塞（21）相互连接；所述的电机（17）与夹持块Ⅰ（18）通过丝杆连接；所述的夹持块Ⅱ(22)上设置有熔断器（23），熔断器（23）外接焊接电源；所述的冷冻夹套Ⅱ(25)设置在连接块(19)的正下方，在冷冻夹套Ⅱ(25)内设置有靶筒（24）；连接块（19）、输气管（20）、橡胶塞（21）、靶筒（24）、冷冻夹套Ⅱ(25)为同轴心设置。

4.根据权利要求1所述的生产装置，其特征是：所述倒气罐（2）的罐体（26）通过管道分别连接有阀门Ⅰ（27）、阀门Ⅱ（28）、阀门Ⅲ（29）、阀门Ⅳ（30）、阀门Ⅴ（31）；所述的阀门Ⅰ（27）、阀门Ⅱ（28）、阀门Ⅲ（29）、阀门Ⅳ（30）、阀门Ⅴ（31）分别与开靶器（3）、充焊器（4）、反应器（5）、原料罐（6）、真空泵（7）对应连接，压力表（8）与罐体（26）通过管路连接。

5.根据权利要求1所述的生产装置，其特征是：所述的反应器（5）包括冷水套（32）、三岔管（33）、刻度管（34）、锥形瓶（35）、电炉（36）、冷冻槽（37）、循环泵（38）、加料瓶（39）、蠕动泵（40）、四通阀（41）、产品瓶（42），所述的锥形瓶（35）、电炉（36）从上到下依次叠放在冷冻槽（37）内；所述的三岔管（33）的一端与位于锥形瓶（35）上方的刻度管（34）连接，另外两端分别与锥形瓶（35）连接形成管道回路，管道回路上设置有依次连接的冷水套（32）和循环泵（38）；所述的四通阀（41）与锥形瓶（35）、蠕动泵（40）、产品瓶（42）、阀门Ⅲ（29）通过管道分别连接，蠕动泵（40）与加料瓶（39）连接，产品瓶（42）还与真空泵（7）。