CN104557475B - 一种炼厂轻烃综合利用的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种炼厂轻烃综合利用的方法，包括步骤i：炼厂轻烃与甲醇反应生产甲基叔丁基醚；步骤ii：采取萃取工艺分离正丁烷和异丁烷；步骤iii：将分出烷烃后的轻烃进入裂解反应装置；步骤iv：采取吸收稳定装置分出裂解产物中的乙烯和轻汽油；步骤v：采用气体分离装置得到聚合级丙烯，轻烃再与甲醇进入醚化反应装置。采用该方法分离和生产高附加值产品，能够提高丙烯、乙烯和甲基叔丁基醚产量，得到正丁烷和异丁烷产品，提高炼厂轻烃的综合利用水平。

Description

一种炼厂轻烃综合利用的方法
技术领域
本发明涉及一种炼厂轻烃综合利用的方法，特别是涉及一种炼厂轻烃综合利用提高丙烯、乙烯和甲基叔丁基醚产量，得到正丁烷、异丁烷和轻汽油产品的方法。
背景技术
丙烯是重要的石油化工基础原料之一，主要用于生产聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷等化工产品。近年来，世界范围对丙烯的需求逐年递增，2007-2010年，全球丙烯衍生物需求的年平均增产率为5%，高于乙烯衍生物。因此，开发增产丙烯的各种联产或主产工艺已经成为石油化工技术中的一个重要发展动向。
随着世界乙烯生产和原油加工能力的提高，蒸汽裂解和催化裂化装置将副产大量的C4烯烃。如何充分有效地利用这些C4馏分，将会直接影响石化行业的经济效益。目前，国内外用C4烯烃制丙烯的技术主要是通过歧化反应和催化裂化反应来实现。歧化反应又称复分解反应或易位反应，具有代表性的技术有Lummus Global公司的OCT工艺、BASF公司的C4烯烃歧化工艺和IFP公司开发的Meta-4工艺。C4烯烃催化裂解生产丙烯是近几年才开始研究的一项新技术，它是通过聚合、裂解反应来实现的。该工艺具有以下优点：（1）原料自由度大；（2）能同时得到乙烯和丙烯；（3）工艺流程简单。最具有代表性的技术是Lurgi公司的Propylur工艺、ARCO公司的Superflex工艺、Mobil公司的MOI工艺等。
Propylur工艺是一种将低价值烯烃C4、C5转化成乙烯和丙烯的催化裂化技术。采用ZSM-5沸石催化剂和固定床绝热反应器，在反应温度为500℃、压力为0.1-0.2MPa条件下运行，并加入适量水蒸气以提高反应的选择性，降低聚合物和焦垢的生成量。由于裂化条件比较温和，操作周期长达几个星期，催化剂寿命预计15个月。轻烃总转化率约83%，反应产物中含丙烯42%、乙烯13%、丁烯31%。丁烯循环使用，可使丙烯、乙烯的产率分别提高到60%和15%。Propylur工艺具有工艺简单、成本低、效率高、可大幅提高丙烯产量等优点，可将低价值产品升值为高价值产品，提高经济效益。
中国专利CN101906010A提出了一种炼厂催化裂化碳四物料催化裂解制乙烯和丙烯的工艺。该工艺将碳四原料通过装有块碱的粗脱硫和脱水的反应器，通过装有精脱硫剂的精脱硫反应器，通过装有分子筛的脱水反应器，然后进入催化反应器生产乙烯和丙烯。该工艺对原料的预处理复杂，丁烯的转化率不高，丙烯收率较低，原料利用率不高。
中国专利CN102070390A提出了一种炼厂混合碳四制丙烯的方法。将炼厂混合碳四通过一催化裂解反应器，其中的丁烯-1被异构化为丁烯-2，同时塔顶分离得到轻碳四，塔釜得到重碳四。重碳四进入一催化裂解反应器，其中的丁烯-2被大部分转化，通过精馏单元获得聚合级丙烯。该工艺丙烯收率高，但对炼厂碳四原料要求较高。
从全球范围来看，开发各种增产丙烯的工艺技术已成为石油化工生产技术中的一个重要发展动向。碳四馏分是乙烯厂和炼油厂的副产物，其中只有异丁烯和少量1-丁烯用于化工产品，其余都作为燃料使用，资源没有得到充分利用。随着“西气东输”、“川气东送”等工程的应用，碳四馏分作为燃料使用的份额会逐渐减少，解决碳四馏分的用途，充分利用宝贵的石油资源，是炼化企业急需解决的问题之一。该项技术在我国发展潜力巨大，对于我国碳四轻烃的合理利用和增产丙烯将起到十分重要的作用，对于提高石化企业的综合竞争力，创造巨大的经济效益具有重要意义。
发明内容
为了充分利用炼厂现有资源、提高炼厂碳四馏分的综合利用水平，分离和生产高附加值产品，提高丙烯、乙烯和MTBE产量；本发明提供了一种炼厂轻烃综合利用的方法，该方法是这样实现的：
一种炼厂轻烃综合利用的方法，所述轻烃的主要来源为催化裂化装置，所述轻烃的主要成分为含有碳四烯烃和碳四烷烃的混合碳四，该方法依次包括以下步骤：
步骤a.醚化反应：所述轻烃进入醚化反应装置，所述轻烃中的异丁烯通过与甲醇反应生成甲基叔丁基醚；步骤b.分离烷烃：经过所述醚化反应后不含异丁烯的轻烃进入分离烷烃装置，分离出正丁烷和异丁烷；步骤c.裂解反应：分离烷烃后的所述轻烃进入裂解反应装置进行催化裂解反应，生成丙烯、乙烯和轻汽油，部分烯烃异构化为异丁烯；步骤d.分离乙烯和轻汽油：所述裂解反应装置的产物进入吸收稳定装置，分离出乙烯和轻汽油，部分所述轻汽油返回所述裂解反应装置循环利用；步骤e.气体分离：所述吸收稳定装置的产物进入气体分离装置，分离得到聚合级丙烯；分离出的未反应的混合碳四返回所述醚化反应装置，循环利用。
在具体实施时，在步骤a，在所述醚化反应装置中，所述轻烃在大孔强酸性阳离子交换树脂存在下与甲醇进行醚化反应；反应温度为50～80℃、反应压力为0.8～1.5MPa、醇烯摩尔比1.1-1.2、重量时空速1-2h-1。
在具体实施时，在步骤b，在所述分离烷烃装置中，采用萃取精馏法分离所述正丁烷和异丁烷；所述的萃取装置需要建萃取塔、水洗塔、脱异丁烷塔和脱正丁烷塔；所述萃取剂为极性有机溶剂和乙腈溶剂的混合溶剂；所述极性有机溶剂选自下列中的一种或几种：氮-甲酰吗啡、吗啡、环丁砜、氮-甲基吡咯烷酮或N，N-二甲基甲酰胺；在所述混合溶剂中，所述乙腈溶剂的含量为2～97wt%。
在具体实施时，在步骤c，所述催化裂解采用固定床工艺；所述催化裂解反应采用含有75%～90%高硅沸石、5%～20%氧化硅和1%～10%改性组分的催化剂，该催化剂在裂解反应的同时也有异构化的功能；所述高硅沸石选自ZRP沸石或ZSM-5沸石，所述高硅沸石中SiO2与Al2O3的摩尔比为150～300；所述改性组分为碱性氧化物和酸性氧化物,所述碱性氧化物和所述酸性氧化物分别占所述催化剂总重量的0.5～5wt%；所述的碱性氧化物为氧化锶，所述酸性氧化物为氧化硼或/和氧化磷；所述催化裂解反应在在固定床绝热反应器中进行，所述催化裂解反应的反应温度为450～550℃、压力为0.01～0.5MPa、重量时空速10～30h-1；碳四烯烃单程转化率大于70%、丙烯单程产率大于30%、异丁烯单程产率大于10%、轻汽油单程产率小于21%。
在醚化反应装置中，混合碳四在阳离子交换树脂存在下与甲醇进行醚化反应，生成甲基叔丁基醚（MTBE）。在分离烷烃装置中，用乙腈系列混合溶剂分离丁烷与醚后碳四，分离出正丁烷和异丁烷后，混合碳四中烯烃的含量大约90%。催化裂解反应装置采用的是固定床工艺，该技术工艺简单，没有污水产生，是未来发展的方向。所用的催化剂包括75%～90%的高硅沸石，5%～20%的氧化硅和1%～10%的改性组分，所述改性组分为碱性氧化物和酸性氧化物。吸收稳定装置和气体分离装置可以采用炼厂现有的成熟工艺。
本发明提出了一种炼厂轻烃综合利用的工艺，该方法将新建装置和现有装
置有机结合起来，分离和生产高附加值产品，提高丙烯、乙烯和MTBE产量，充分利用炼厂现有资源，提高炼厂轻烃的综合利用水平。采用该方法炼厂轻烃的综合利用率可以达到95%以上，丙烯产率≥40%。
附图说明
图1：炼厂轻烃综合利用的工艺流程图。
图中：1醚化反应装置；2萃取分离装置；3裂解反应装置；4稳定吸收装置；5气体分离装置；6炼厂轻烃；7MTBE；8异丁烷、正丁烷；9干气（90%乙烯）；10轻汽油；11丙烯。
具体实施方式
下面结合实施例和附图进一步详述本发明的技术方案，本发明的保护范围不局限于下述的具体实施方式。
实施例1
某炼厂轻烃（混合碳四）的组成见表1。采用本发明的综合利用工艺，生产丙烯、乙烯、MTBE、轻汽油、正丁烷和异丁烷，轻烃通过不同装置的产物组成见表1。
表1
炼厂碳四进料量为20t/h，经醚化反应装置分出MTBE后，流量为16.8t/h，再经过分离烷烃装置，分出正丁烷和异丁烷9.5t/h，剩余碳四为7.3t/h。剩余碳四进入裂解反应装置，进行裂解反应，反应产物进入吸收稳定装置，采出乙烯0.42/h，轻汽油1.38t/h，部分轻汽油也可返回裂解反应装置继续参与裂解反应。其余产物进入气体分离装置，得到聚合级丙烯2.17t/h，还有3.33t/h的未反应的混合碳四返回到醚化反应装置循环使用。
醚化反应装置、吸收稳定装置和气体分离装置可以利用炼厂现有装置也可以新建，萃取分离装置和裂解反应装置需要新建。萃取装置需要建萃取塔、水洗塔、脱异丁烷塔和脱正丁烷塔，萃取剂采用乙腈和N，N-二甲基甲酰胺，比例为90比10；裂解反应装置采用固定床绝热反应器，催化剂组成为80%的高硅沸石ZSM-5（硅铝摩尔比为260），10%的氧化硅、5%的氧化锶、1%的氧化硼和4%的氧化磷，在温度为450～550℃、压力为0.01～0.5MPa、重量时空速10～30h-1的条件下进行。进入裂解反应的烯烃含量为94.22%，反应后产物的单程产率分别为丙烯31.69%、乙烯6.05%、轻汽油20.11%、异丁烯13.44%。
实施例2
某炼厂轻烃（混合碳四）的组成见表2。采用本发明的综合利用工艺，生产丙烯、乙烯、MTBE、轻汽油、正丁烷和异丁烷，轻烃通过不同装置的产物组成见表2。
表2
炼厂碳四进料量为35t/h，经醚化反应装置分离出MTBE后，流量为30.4t/h，再经过分离烷烃装置，分离出正丁烷和异丁烷14.1t/h，剩余碳四为16.3t/h。剩余碳四进入裂解反应装置，进行裂解反应，反应产物进入吸收稳定装置，采出乙烯0.91t/h，轻汽油3.1t/h，还有部分轻汽油返回裂解反应装置继续参与裂解反应。其余产物进入气体分离装置，得到聚合级丙烯4.6t/h，还有7.69t/h的未反应的混合碳四返回到醚化反应装置循环使用。
醚化反应装置、吸收稳定装置和气体分离装置可以利用炼厂现有装置也可以新建，萃取分离装置和裂解反应装置需要新建。萃取装置需要建萃取塔、水洗塔、脱异丁烷塔和脱正丁烷塔，萃取剂采用乙腈和N，N-二甲基甲酰胺，比例为95比5；裂解反应装置采用固定床绝热反应器，催化剂组成为85%的高硅沸石ZSM-5（硅铝摩尔比为200），10%的氧化硅、2%的氧化锶、0.5%的氧化硼和2.5%的氧化磷，在温度为450～550℃、压力为0.01～0.5MPa、重量时空速10～30h-1的条件下进行。进入裂解反应的烯烃含量为92.26%，反应后产物的单程产率分别为丙烯31.10%、乙烯6.29%、轻汽油20.21%、异丁烯13.44%。

Claims (9)

1.一种炼厂轻烃综合利用的方法，所述轻烃的主要来源为催化裂化装置，所述轻烃的主要成分为含有碳四烯烃和碳四烷烃的混合碳四，该方法依次包括以下步骤：
a.醚化反应：所述轻烃进入醚化反应装置，所述轻烃中的异丁烯通过与甲醇反应生成甲基叔丁基醚；
b.分离烷烃：经过所述醚化反应后不含异丁烯的轻烃进入分离烷烃装置，分离出正丁烷和异丁烷；
c.裂解反应：分离烷烃后的所述轻烃进入裂解反应装置进行催化裂解反应，生成丙烯、乙烯和轻汽油，部分烯烃异构化为异丁烯；
d.分离乙烯和轻汽油：所述裂解反应装置的产物进入吸收稳定装置，分离出乙烯和轻汽油，部分所述轻汽油返回所述裂解反应装置循环利用；
e.气体分离：所述吸收稳定装置的产物进入气体分离装置，分离得到聚合级丙烯；分离出的未反应的混合碳四返回所述醚化反应装置，循环利用。
2.根据权利要求1所述的综合利用方法，其特征在于：
在步骤a，在所述醚化反应装置中，所述轻烃在阳离子交换树脂存在下与甲醇进行醚化反应；反应温度为50～80℃，反应压力为0.8～1.5MPa，醇烯摩尔比1.1-1.2、重量时空速为1-2h-1。
3.根据权利要求1所述的综合利用方法，其特征在于：
在步骤b，在所述分离烷烃装置中，采用萃取精馏法分离所述正丁烷和异丁烷；所述萃取剂为极性有机溶剂和乙腈溶剂的混合溶剂。
4.根据权利要求3所述的综合利用方法，其特征在于：
所述极性有机溶剂选自下列中的一种或几种：氮-甲酰吗啡、吗啡、环丁砜、氮-甲基吡咯烷酮或N，N-二甲基甲酰胺；
在所述混合溶剂中，所述乙腈溶剂的含量为2～97wt%。
5.根据权利要求1所述的综合利用方法，其特征在于：
在步骤c，所述催化裂解反应装置采用固定床工艺；所述催化裂解反应采用含75～90wt%高硅沸石、5～20wt%氧化硅和1%～10wt%改性组分的催化剂。
6.根据权利要求5所述的综合利用方法，其特征在于：
所述高硅沸石选自ZRP沸石或ZSM-5沸石；所述高硅沸石中SiO2与Al2O3的摩尔比为150～300。
7.根据权利要求5所述的综合利用方法，其特征在于：
所述改性组分为碱性氧化物和酸性氧化物,所述碱性氧化物和所述酸性氧化物分别占所述催化剂总重量的0.5～5wt%。
8.根据权利要求7所述的综合利用方法，其特征在于：
所述的碱性氧化物为氧化锶，所述酸性氧化物为氧化硼或/和氧化磷。
9.根据权利要求5所述的综合利用方法，其特征在于：
所述催化裂解反应采用固定床绝热反应器，在温度为450～550℃、压力为0.01～0.5MPa、重量时空速为10～30h-1的条件下进行。
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