CN104124459A - 一种方形液态金属电池装置及其装配方法 - Google Patents
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Abstract
一种方形液态金属电池装置及其装配方法,该电池装置包括金属材质的方形电池壳体,电池壳体内从下到上依次设有正极材料、电解质和电流收集器;电流收集器包括设在电解质上表面并浸入电解质的吸附有负极材料的金属多孔材料、设在金属多孔材料上方的金属孔板和设在金属孔板上方的金属电流引出杆;电池壳体的顶部中心开有孔,孔上设有密封绝缘陶瓷件,金属电流引出杆的顶端伸出孔外,由密封绝缘陶瓷件将金属电流引出杆的顶端与电池壳体紧固、密封并绝缘。该电池装置能明显增强电池抵抗外界环境变化的能力,具有很高的工作寿命,并且具有较高的能量转换效率,其结构简单、成本低廉、高效实用。其装配方法简单实用,易于工业化大生产。
Description
技术领域
本发明属于电化学储能电池领域,具体涉及一种方形液态金属电池装置及其装配方法。
背景技术
随着我国经济的快速发展,能源问题日益突出,如何高效的利用现有的能源产出已经迫在眉睫。电能是各种形式能源中最清洁、高效且易用的一种形式,是我国能源市场终端产品。而我国也正在大力构建智能电网以解决电能的分配调控和高效利用问题,这对于大规模储能技术提出了更高的要求。在电力系统中,运用储能技术可以有效地实现用户需求侧管理,减小昼夜峰谷差,平滑负荷,降低供电成本,同时可以促进可再生能源的利用,提高电网系统运行的稳定性并提高电网电能质量,保证供电的可靠性。常用的电力储能技术有抽水蓄能、压缩空气储能、超导磁储能、超级电容储能、飞轮储能和电池储能等。其中电池储能由于对环境和空间要求低、能量转换效率高以及成本相对较低等优点,已经成为未来智能电网中大规模储能技术的首选。目前几种主流的用于储能的电池技术包括铅酸电池、钠硫电池、锂离子电池和全钒液流电池等。其中铅酸电池的能量密度低,充放电速度慢,循环寿命短,且对环境污染大;钠硫电池由于采用β-氧化铝固体电解质,其制造成本高且热稳定性较差,容易发生破裂而导致严重的安全事故;锂离子电池的电流密度低且制造成本较高;液流电池也面临着电解液、电极极板特别是离子交换膜等关键材料的技术问题和储能价格偏高的问题。这些都在一定程度上限制了其在电网储能方面的应用,于是另一种成本低廉、放电速率高、寿命长并且非常安全的电池技术应运而生——液态金属电池技术。
2007年,用于大规模电力系统储能的“全液态金属电池”概念由美国麻省理工学院教授D.R.Sadoway提出。此全液态金属电池在高温下,两电极均为液态金属,电解质为熔融态无机盐,电极与电解质由于密度不同且互不混溶而自然分层,电解质自然将两液态金属电极隔开。(Bradwell D J,Kim H,Sirk A H C,etal.Magnesium–Antimony Liquid Metal Battery for Stationary Energy Storage[J].Journal of the American Chemical Society,2012,134(4):1895-1897.)
但是由于全液态金属电池需要在300℃-700℃的高温环境下运行并且负极的液态活性金属和熔融电解质对材料有着超强的腐蚀性,这使得电池的结构材料需要在高温下具有足够好的抗腐蚀性能和热稳定性;另外,液态金属电池中的负极材料一般为化学活性非常强的碱金属或碱土金属,一旦暴露在空气中很容易被氧化而失效,液态金属电池装置需要有严格的密封性能以保证运行时完全隔绝空气;最后,由于液态金属电池电极运行时为液态,如何从两液态电极安全的引出电流并使得两液态电极完全绝缘成为一个关键问题。
综上所述,高温、密封和绝缘等问题是液态金属电池装置设计必须要考虑的三个主要因素。
传统液态金属电池的装置设计有这样几个特点:第一,采用在金属筒壳体内部涂覆绝缘陶瓷层或加装绝缘陶瓷管作为与两个液态电极和熔融盐直接接触的侧壁,并且利用陶瓷层或者陶瓷管的电绝缘性实现正极材料和负极材料的绝缘;第二,考虑到在300℃-700℃高温条件下实现完全绝缘和密封的困难程度,传统的设计将负极电流引流杆引出保温层之外,在接近室温的条件下进行负极电流引流杆和作为电池正极外壳的密封与绝缘。这两种设计考虑都有着明显的缺陷:第一,由于负极材料一般都是液态的、具有很高活性的碱金属或者碱土金属(如锂、钠、镁、钙等),一般的陶瓷涂层或者陶瓷管根本无法抵挡这些高温下液态活性金属的腐蚀,在现有的技术中只能采用氮化硼等非常昂贵的抗负极活性金属材料腐蚀的陶瓷材料或涂层;另一方面,这些陶瓷涂层和陶瓷管还需要与金属筒壳体或底部进行大接触面积的紧密封接,以免液态电极和液态电解质泄漏出陶瓷层或陶瓷管以外,而这些陶瓷涂层或陶瓷筒与金属筒壳体或底部的大面积封接技术成本非常高且实施难度大。第二,将负极电流引流杆引出保温层之外,在接近室温的条件下进行负极电流引流杆和作为电池正极外壳的密封与绝缘,从而绕开在保温层内高温的条件下实现绝缘和密封的做法使得单体电池需要占用比它本身真正运行核心部分体积大得多的空间,并且对于大规模储能电池组中单体电池之间的串联或并联连接造成了很大的不便。
发明内容
本发明的目的在于提供一种方形液态金属电池装置及其装配方法,具有结构简单、成本低廉、高效实用的优点。
为达到上述目的,本发明采用的技术方案为:
一种方形液态金属电池装置,包括方形的金属材质的电池壳体,电池壳体内从下到上依次设置有正极材料、电解质和电流收集器;其中电流收集器包括吸附有负极材料的金属多孔材料、固定在金属多孔材料上方的带有若干通孔的金属孔板、以及固定在金属孔板上方的金属电流引出杆;金属多孔材料的底部浸入在电解质内,电池壳体顶部的中心位置开设有孔,孔上设有密封绝缘陶瓷件,金属电流引出杆的顶端伸出孔外,并由密封绝缘陶瓷件将其紧固在电池壳体的上表面上,且金属电流引出杆的顶端和电池壳体的顶部通过密封绝缘陶瓷件密封并互相绝缘;
其中金属电流引出杆的顶端为电池负极,电池壳体为电池正极;正极材料为Al、Zn、Ga、Cd、In、Sn、Sb、Te、Hg、Ti、Pb、Bi中的一种或多种的混合物;负极材料为Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba中的一种或多种的混合物;电解质为负极材料对应的卤族无机盐中的一种或多种的混合物;在电池运行状态下,正极材料、电解质和吸附在金属多孔材料上的负极材料均呈液态,负极材料浸润金属多孔材料,且正极材料的密度大于电解质的密度,电解质的密度大于负极材料的密度,正极材料、电解质、负极材料间互不相容。
所述的金属多孔材料的边沿与电池壳体的侧壁之间的距离为8~15mm。
所述的金属多孔材料的材质为镍、锆、钛或其合金。
所述的金属多孔材料的平均孔隙直径小于1mm,孔隙率为70~85%。
所述的电解质的厚度为1~3cm。
所述的密封绝缘陶瓷件的材质为氧化铝或氧化锆。
所述的电池壳体的材质为不锈钢或钛合金。
所述的金属孔板的材质为不锈钢或钛合金。
所述的金属电流引出杆的材质为不锈钢或钛合金,直径为1~2cm。
方形液态金属电池装置的装配方法,包括以下步骤:
1)电池壳体由带孔的金属上盖、金属方管和金属方形端盖组成,将金属方形端盖焊接在金属方管的底部,得到电池腔体;
2)将金属孔板固定在金属多孔材料上,再将金属电流引出杆固定在金属孔板上,组成电流收集器;然后在金属上盖的孔上装设密封绝缘陶瓷件,通过密封绝缘陶瓷件将金属电流引出杆的顶部与金属上盖紧固连接;
3)将负极材料加热至熔化,利用电流收集器的金属多孔材料与负极材料的浸润性,使电流收集器吸收液态的负极材料,吸收完成后冷却,接着依次将正极材料和电解质放在电池腔体内,然后向电池腔体内充入惰性气体,再将与电流收集器紧固连接的金属上盖焊接在电池腔体上,升温至运行温度得到全充电电池;
或者在室温下,依次将正极材料、负极材料和电解质放在电池腔体内,然后向电池腔体内充入惰性气体,再将与电流收集器紧固连接的电池上盖焊接在电池腔体上,升温至运行温度得到全放电电池。
相对于现有技术,本发明的有益效果为:
本发明提供的方形液态金属电池装置能够明显增强电池抵抗外界环境变化的能力,具有很高的工作寿命,并且具有较高的能量转换效率,其结构简单、成本低廉、高效实用,并具有以下优点:
1.本发明提供的方形液态金属电池装置,通过使用陶瓷与金属的封接的技术,将密封绝缘陶瓷件用于电池壳体和金属电流引出杆之间的紧固、密封和绝缘,克服了高温下材料的腐蚀、密封和绝缘问题,能够大大降低成本。
2.本发明取消了传统液态/半液态金属电池装置中在金属筒壳体内部涂覆绝缘陶瓷层或加装绝缘陶瓷管的设计,直接使用与液态的负极材料有着良好浸润性的金属多孔材料来吸附负极材料,创造性地实现了负极与正极侧壁的分隔,极大地降低了成本。
3.电池壳体为方形设计,节省空间,更加适合串并联成组连接,且正极材料不易从电池壳体的侧壁上爬,能够防止短路,保证电池有着理想的运行寿命,使得单体电池能够真正成为大规模储能系统中的储能模块基元。
本发明提供的方形液态金属电池装置的装配方法,具有简单实用的优点,能够根据不同情况装配出全充电电池或全放电电池,利于工业化大生产,具有良好的应用前景。
附图说明
图1为单电池的放电性能曲线;
图2为单电池的充放电电压曲线;
图3为两电池串联成组的放电性能曲线;
图4为两单体电池串联的充放电电压曲线;
图5为方形液态金属电池装置的结构示意图;
图6为方型液态金属电池装置的外形示意图;
其中,1为电池壳体,2为电解质,3为正极材料,4为金属多孔材料,5为金属孔板,6为密封绝缘陶瓷件,7为金属电流引出杆。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步详细说明。
本发明提供的具有以下几个重要改进点:
1.由于液态金属电池在300~700℃运行,与金属封接的陶瓷块和金属材料必须在不同温度之间膨胀速率基本一致,否则封接结构会因为陶瓷与金属材料的膨胀速率不一致而产生热应力,使得封接层开裂、失效。现行成熟的能与金属封接的陶瓷材料主要包括:氧化铝瓷、氧化铍瓷、氧化镁瓷、氧化锆瓷、镁橄榄石瓷、滑石瓷、尖晶石瓷和莫来石瓷等,金属采用在具体电极和电解质体系中抗腐蚀的金属材料,如不锈钢、钛合金等。所以,要实现抗负极材料腐蚀的氮化硼等陶瓷材料或涂层与金属的封接,首先要找到一种具有与其膨胀率匹配的金属材料,这种技术实施难度极大,成本非常高(中国专利申请号:201310131587.5)。而本发明涉及的用于绝缘密封的密封绝缘陶瓷件由于不与电极材料直接接触,不再需要严格抗负极材料腐蚀的氮化硼等昂贵的陶瓷材料或涂层,可采用现行技术中最成熟、成本最低的氧化铝、氧化锆等陶瓷。另外,本发明涉及的密封绝缘陶瓷件的尺寸非常小,且为简单的圆筒形,最大尺寸在10~20mm之间,这使得密封绝缘陶瓷件本身的材料成本非常低,且密封绝缘陶瓷件与金属材质的电池壳体的封接面面积也很小,使得本发明提供的方形液态金属电池装置的成本非常低。
2.用于吸附负极材料的金属多孔材料的选取需要考虑以下几点:1).需要在具体电极和电解质体系的运行温度下具有足够的强度,高温下不易变形;2).金属多孔材料只有在一定温度以上才会和具体的液态负极材料有足够的浸润性,所以金属多孔材料的选取需要考虑到它和液态负极材料产生足够浸润性的温度,这一临界温度必须低于电池的实际运行温度,从而保证对负极材料的良好吸附性。经研究发现,金属多孔材料可以选取的材料有镍、锆、钛及其合金。3).金属多孔材料的孔隙越小,吸附性越强,但是吸附的液态负极材料的量也越少,所以孔隙的大小也是一个影响吸附性的参数。实验发现,当金属多孔材料的平均孔隙直径大小在1mm以内,孔隙率在80%左右时吸附效果最好。
3.由于液态负极材料在其相应的卤族熔融无机盐电解质中具有一定的溶解度,实验发现,当电流收集器的外周与电池壳体的侧壁之间的距离小至5~7mm时,吸附在金属多孔材料中的负极材料会在电池运行过程中形成漏电流的通路,以纯质负极材料的形式形成细丝或细带状电流通路,将金属多孔材料的外周和电池壳体的侧壁连接起来,这种形式的微短路会继续扩展,最终导致电池失效,即彻底短路。所以,本发明的设计要求电流收集器的外周与电池壳体的侧壁之间的距离大于8mm,从而防止微短路的出现。
4.经实验发现,在取消传统液态金属电池装置中在金属圆筒形壳体内部涂覆的绝缘陶瓷层或加装的绝缘陶瓷管后,正极材料由于与金属圆筒形壳体的侧壁直接接触,且与壳体侧壁具有一定的浸润性,使得正极材料在电池运行过程中会沿着壳体侧壁上爬,而这部分沿壳体侧壁上爬的正极材料会在与吸附有负极材料的金属多孔材料距离最近的地方增强这种微短路形成过程,正极材料部分参与形成细丝或细带状电流通路将金属多孔材料的外周和壳体侧壁连接起来。为了限制正极材料沿壳体侧壁上爬以协助负极材料单质从金属多孔材料中扩散至壳体侧壁,最终形成漏电流通路,造成电池微短路的现象,研究发现当金属的电池壳体的形状由圆形变为方形时(如图6所示),由于四个并不光滑过度的直角的存在,正极材料由于张力的作用并不能在这些直角处顺利地上爬,这四个直角像四个钉子一样将向上攀爬的正极材料钉扎在电池腔体的底部,从而很好的限制了正极材料上爬的现象出现。而且,明显地,方形的电池壳体的设计在横向和纵向上比圆形的电池壳体设计更加有效地利用了空间,并且更加利于堆垛和串并联连接,这对于单体电池串并联形成储能模组奠定了基础,使得单体电池真正成为大规模储能系统中的储能模块基元。
参见图5,本发明提供的方形液态金属电池装置包括方形的电池壳体1,电流收集器,正极材料3,负极材料和电解质2;
电池壳体1内从下到上依次设置有正极材料3、电解质2和电流收集器;
电流收集器由带有若干通孔的金属孔板5、金属多孔材料4、金属电流引出杆7和几枚紧固螺栓组成;金属多孔材料4位于电解质2的上表面,并吸附有负极材料;金属孔板5通过紧固螺栓紧固在金属多孔材料4的上方;金属电流引出杆7固定在金属孔板5上方的中心位置。
电池壳体1包括电池腔体,金属上盖和密封绝缘陶瓷件6。电池腔体由金属方管和位于底部的金属方形端盖沿焊接而成;金属上盖为在中心位置上具有一定尺寸(与密封绝缘陶瓷件6配合,直径大约10~20mm)圆孔的方形端盖;电池腔体的上端与金属上盖对接,对接由电池腔体的上沿和金属上盖的下沿利用焊接实现;金属电流引出杆7的顶端伸出圆孔外,利用密封绝缘陶瓷件6使得金属上盖的圆孔和金属电流引出杆7的顶端密封、绝缘、紧固连接。金属电流引出杆7的顶端为电池负极,电池壳体1为电池正极。
正极材料3为惰性金属,如Al、Zn、Ga、Cd、In、Sn、Sb、Te、Hg、Ti、Pb、Bi等及其合金;负极材料为活性金属,如Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba等及其合金;电解质2为相应的负极材料的卤族无机盐中的一种或多种的混合物。电解质2的厚度为1~3cm。
正极材料、负极材料和电解质在电池运行温度下(300~700℃)都处于液态,由于密度不同且不互溶,正极材料和负极材料被熔融态的电解质隔开,正极材料位于底部,与电池壳体的底部接触,负极材料位于熔融态的电解质上方,并浸润电流收集器。
金属多孔材料4的边沿与电池壳体1的侧壁之间的距离为8~15mm。金属多孔材料4的材质为镍、锆、钛及其合金。金属多孔材料4的平均孔隙直径小于1mm,孔隙率为70~85%。密封绝缘陶瓷件6的材质为氧化铝或氧化锆。电池壳体1、金属孔板5和金属电流引出杆7的材质为不锈钢或钛合金,金属电流引出杆7的直径为1~2cm。
本发明提供的方形液态金属电池装置的装配方法,包括以下步骤:
1)电池壳体1由带孔的金属上盖、金属方管和金属方形端盖组成,将金属方形端盖焊接在金属方管的底部,得到电池腔体;
2)将金属孔板5固定在金属多孔材料4上,再将金属电流引出杆7固定在金属孔板5上,组成电流收集器;然后在金属上盖的孔上装设密封绝缘陶瓷件6,通过密封绝缘陶瓷件6将金属电流引出杆7的顶部与金属上盖紧固连接;
3)将负极材料加热至熔化,利用电流收集器的金属多孔材料4与负极材料的良好浸润性,使电流收集器吸收液态的负极材料,吸收完成后冷却,接着依次将正极材料3和电解质2放在电池腔体内,然后向电池腔体内充入惰性气体,再将与电流收集器紧固连接的金属上盖焊接在电池腔体上,这种装配方式称为全充电装配,以这种方式装配的电池称为全充电电池;
或者在室温下,依次将正极材料3、负极材料和电解质2放在电池腔体内,然后向电池腔体内充入惰性气体,再将与电流收集器紧固连接的电池上盖焊接在电池腔体上,这种方式称为全放电装配,以这种方式装配的电池称为全放电电池。
为了验证本发明提供的方形液态金属电池装置的具体实用性能,使用此方形液态金属电池装置组装了一系列具有不同电极材料和电解质的电池,并且首次进行了液态金属电池的串联,均取得了很好的效果。以下分别介绍单电池和电池串联的两个实例。
实例1.用此方形液态金属电池装置组装了一系列含有不同种类和组分的电极材料以及电解质的电池,并对其进行了电化学测试。选取其中一组数据来说明此方形液态金属电池装置的稳定性和实用性:正极材料选用金属铋、金属锑二元合金,摩尔百分比例为Bi:Sb=66.7:33.3(mol%)。负极材料选用金属锂,负极和正极的摩尔比例为3:2,电解质的组成为LiCl:LiF:LiBr=23:21:56(mol%),测试中充放电电流为20A(电流密度0.4A/cm2),工作温度为550℃。图1为此单电池在充放电循环中放电容量、能量效率和库伦效率的变化情况,从图1中可以看出此单电池的放电容量在经历50个充放电循环后依然非常稳定,容量衰减率小于1%。另外也可以看出随着电池运行时间的增加库伦效率和能量效率都有着明显的提升,库伦效率在98%以上,能量效率在75%以上。图2为此单电池恒流充放电循环的电压曲线,在0.4Acm-2的充放电电流密度条件下,其开路电压为0.77V,平均放电电压为0.72V。这样稳定的实验数据证明了此方形液态金属电池装置设计的成功,说明了采用此装置结构的液态金属电池有着非常稳定的运行性能。
实例2.方形液态金属电池装置的另外一个优点:串并联连接方便,易于模块化。将实例1所述的两个单电池进行了串联连接,也取得了非常好的实验结果。图3是两个单电池串联成组后在恒流20A充放电循环中放电容量、能量效率和库伦效率的变化情况,从图3中可以看到此电池组的放电容量在经历500多个充放电循环后依然非常稳定,容量衰减率小于4%,能量效率在70%以上,库伦效率在一段时间后达到98%以上。图4为两个单电池串联成组后恒流充放电循环的电压曲线,在0.4Acm-2的充放电电流密度条件下,其开路电压为1.28V,平均放电电压为1.11V。这组串联数据也充分的说明了此方形液态金属电池装置的设计在电池组的连接方面有着巨大的优势,考虑到节省空间、降低成本等优点,毫无疑问将成为液态金属电池装置的必然选择。
Claims (10)
1.一种方形液态金属电池装置,其特征在于:包括方形的金属材质的电池壳体(1),电池壳体(1)内从下到上依次设置有正极材料(3)、电解质(2)和电流收集器;其中电流收集器包括吸附有负极材料的金属多孔材料(4)、固定在金属多孔材料(4)上方的带有若干通孔的金属孔板(5)、以及固定在金属孔板(5)上方的金属电流引出杆(7);金属多孔材料(4)的底部浸入在电解质(2)内,电池壳体(1)顶部的中心位置开设有孔,孔上设有密封绝缘陶瓷件(6),金属电流引出杆(7)的顶端伸出孔外,并由密封绝缘陶瓷件(6)将其紧固在电池壳体(1)的上表面上,且金属电流引出杆(7)的顶端和电池壳体(1)的顶部通过密封绝缘陶瓷件(6)密封并互相绝缘;
其中金属电流引出杆(7)的顶端为电池负极,电池壳体(1)为电池正极;正极材料(3)为Al、Zn、Ga、Cd、In、Sn、Sb、Te、Hg、Ti、Pb、Bi中的一种或多种的混合物;负极材料为Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba中的一种或多种的混合物;电解质(2)为负极材料对应的卤族无机盐中的一种或多种的混合物;在电池运行状态下,正极材料(3)、电解质(2)和吸附在金属多孔材料(4)上的负极材料均呈液态,负极材料浸润金属多孔材料(4),且正极材料(3)的密度大于电解质(2)的密度,电解质(2)的密度大于负极材料的密度,正极材料(3)、电解质(2)、负极材料间互不相容。
2.根据权利要求1所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的金属多孔材料(4)的边沿与电池壳体(1)的侧壁之间的距离为8~15mm。
3.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的金属多孔材料(4)的材质为镍、锆、钛或其合金。
4.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的金属多孔材料(4)的平均孔隙直径小于1mm,孔隙率为70~85%。
5.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的电解质(2)的厚度为1~3cm。
6.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的密封绝缘陶瓷件(6)的材质为氧化铝或氧化锆。
7.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的电池壳体(1)的材质为不锈钢或钛合金。
8.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的金属孔板(5)的材质为不锈钢或钛合金。
9.根据权利要求1或2所述的方形液态金属电池装置,其特征在于:所述的金属电流引出杆(7)的材质为不锈钢或钛合金,直径为1~2cm。
10.权利要求1-9中任意一项所述的方形液态金属电池装置的装配方法,其特征在于,包括以下步骤:
1)电池壳体(1)由带孔的金属上盖、金属方管和金属方形端盖组成,将金属方形端盖焊接在金属方管的底部,得到电池腔体;
2)将金属孔板(5)固定在金属多孔材料(4)上,再将金属电流引出杆(7)固定在金属孔板(5)上,组成电流收集器;然后在金属上盖的孔上装设密封绝缘陶瓷件(6),通过密封绝缘陶瓷件(6)将金属电流引出杆(7)的顶部与金属上盖紧固连接;
3)将负极材料加热至熔化,利用电流收集器的金属多孔材料(4)与负极材料的浸润性,使电流收集器吸收液态的负极材料,吸收完成后冷却,接着依次将正极材料(3)和电解质(2)放在电池腔体内,然后向电池腔体内充入惰性气体,再将与电流收集器紧固连接的金属上盖焊接在电池腔体上,升温至运行温度得到全充电电池;
或者在室温下,依次将正极材料(3)、负极材料和电解质(2)放在电池腔体内,然后向电池腔体内充入惰性气体,再将与电流收集器紧固连接的电池上盖焊接在电池腔体上,升温至运行温度得到全放电电池。
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