CN103985903A - 一种改善锰酸锂动力电池高温性能的电解液及锰酸锂动力电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种改善锰酸锂动力电池高温性能的电解液及锰酸锂动力电池,该电解液包括75wt%-88wt%的非水有机溶剂、10wt%-17wt%的锂盐、0.5wt%~6wt%的成膜添加剂、0.5wt%~5wt%的高温添加剂、0.5wt%~3wt%的表面活性剂以及0.001wt%~1wt%的稳定剂;该电解液通过控制非水有机溶剂比例,LiPF6与新型锂盐组合的应用,并加入具有协同效应的成膜添加剂、高温添加剂、表面活性剂和稳定剂,抑制尖晶石LiMn2O4在高温下的容量衰减。使用该电解液的锰酸锂动力电池的高温循环性能得到显著提升。
Description
技术领域
本发明属于锂离子动力电池领域,具体涉及一种改善锰酸锂动力电池高温性能的电解液及锰酸锂动力电池。
背景技术
由于锂离子二次电池有着比较高的能量密度、自放电小、无记忆效应、长的循环寿命和对环境友好等优点,被广泛的运用在各种便携式电子产品和通信工具上。近年来,汽车工业的迅速发展同时也加剧了能源和环境的危机。据统计,大气污染的63%来自于燃油汽车,这就促使国家加大对电动汽车和混合动力车的研发。而锂离子二次电池在电动汽车和储能设备上将具有很重要的应用前景。
目前,锂离子电池正极材料主要有锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物以及镍钴锰三元材料。其中,镍钴锰等的化合物由于或多或少的含有一定量的镍和钴,在价格上没有优势;磷酸铁锂虽然原材料丰富,但需在惰性气体保护下制备,生产成本高。近年来,研究发现以尖晶石锰酸锂作为正极材料的锂离子动力电池不但安全性好,而且具有很好的大电流放电特性,电池的循环寿命也比较长;同时,尖晶石锰酸锂资源丰富、价格低廉,热稳定性好,耐过充,对环境友好,因此,锰酸锂作为正极活性物质的锂离子电池是目前最具竞争力的动力电池之一。
然而,锰酸锂电池在高温下的循环性能并不理想,特别是在50℃以上时,其可逆容量衰减剧烈,限制了其应用。要实现大规模的工业化,如作为电动汽车的动力电池,必须克服其在高温环境下的不稳定性、容量衰减快的缺点。
根据相关文献研究报道,尖晶石LiMn2O4在高温下性能急剧恶化,主要是其在电解液中有溶解性,与水反应产生的HF能够加速活性物质的溶解。虽然在常温下锰的溶解不大,但高温下锰加速溶解,主要原因是高温下加速水产生酸的反应,从而使正极失去活性,造成锰酸锂电池循环性能变差。
目前,为改善锰酸锂高温性能,主要有通过正极材料修饰改性及电池制作工艺改进,而开发优良的功能型电解液也是改善锰酸锂电池高温下容量衰减的重要手段。
发明内容
本发明的目的在于提供一种改善锰酸锂动力电池高温性能的电解液,使用该电解液不仅能够降低成本,稳定性高,且能够显著改善锰酸锂动力电池的高温循环性能。
本发明的另一目的在于提供一种使用该电解液的锰酸锂动力电池。
具体技术方案
一种改善锰酸锂动力电池高温性能的电解液,该电解液包含75wt%-88wt%的非水有机溶剂、10wt%-17wt%的锂盐、0.5wt%~6wt%的成膜添加剂、0.5wt%~5wt%的高温添加剂、0.5wt%~3wt%的表面活性剂以及0.001wt%~1wt%的稳定剂;
其中,
所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)或碳酸甲乙酯(EMC)中的一种或几种;
所述锂盐选自LiPF6/LiFSI/LiBOB、LiPF6/LiFSI/LiODFB中的一种;
所述成膜添加剂选自醋酸乙烯酯(VA)、碳酸乙烯酯(VC)中的一种或两种;
所述高温添加剂选自甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)和对甲苯磺酸异氰酸酯(PTSI)的组合中的一种或两种;
所述表面活性剂为含氟表面活性剂;
所述稳定剂选自硫酸锂/六甲基二硅胺烷、碘化锂/六甲基二硅胺烷、硫酸锂/七甲基二硅胺烷、碘化锂/七甲基二硅胺烷中的一种。
上述“LiPF6/LiFSI/LiBOB”中的“/”表示“和”的关系,即同时含有LiPF6、LiFSI以及LiBOB这三种组分,本发明中,其它的组分之间的“/”表示同样的意思。
LiPF6/LiFSI/LiBOB中,LiFSI、LiBOB的含量分别为15wt%-20wt%;LiPF6/LiFSI/LiDFOB中,LiFSI、LiDFOB的含量分别为15wt%-20wt%。
其中,当LiPF6/LiFSI/LiBOB中的LiBOB含量过高可能会使电解液的粘度增加。此外,由于LDFOB、LiFSI价格昂贵,在实际生产中考虑到成本问题,分别将其含量限制在上述范围内。
所述电解液中所述锂盐的含量优选为12wt%-15wt%。
电解液中所述成膜添加剂的含量优选为1.0wt%-3.0wt%。
电解液中所述高温添加剂的含量优选为1.0wt%-3.0wt%。
电解液中所述稳定剂的含量优选为0.002wt%-0.01wt%。
所述非水有机溶剂含量优选为80wt%-85wt%。
所述含氟表面活性剂选自全氟辛烷磺酸二乙醇酰胺、全氟丁烷磺酸锂中的一种或两种。
所述成膜添加剂优选为醋酸乙烯酯和碳酸乙烯酯,其质量比优选为1:1-1:2。
在以上方案的基础上,本发明优选的技术方案为:
所述成膜添加剂为醋酸乙烯酯和碳酸乙烯酯,稳定剂为碘化锂/七甲基二硅胺烷,锂盐为LiPF6/LiFSI/LiODFB。
在以上方案的基础上,本发明特别优选的技术方案为:
所述非水有机溶剂的含量为80wt%-85wt%,所述锂盐的含量为12wt%-15wt%,所述成膜添加剂的含量为1.0wt%-3.0wt%,所述高温添加剂的含量为1.0wt%-3.0wt%,所述稳定剂的含量为0.002wt%-0.01wt%。
本发明还涉及一种使用上述电解液的锰酸锂动力电池。
本发明的效果
本发明通过改善电解液的各个组成及其含量,提高了锰酸锂动力电池的高温循环性能。具体的,通过六氟磷酸锂(LiPF6)与发明人所选定的特定的锂盐的组合使用如LiFSI和LiBOB、或LiFSI和LiODFB组合,有效提高电解液的高温性能,且通过具有协同效应的成膜添加剂与稳定剂的组合,改善了SEI膜的厚度和力学性能,同时在正极表面形成的膜大大降低了锰的溶解,从一定程度上抑制了高温下锂盐的分解和酸度的升高,从而提高电池高温循环性能;另外,本发明中还通过发明人选定的有机和无机稳定剂的结合使用共同起到了良好的协同作用,能够除酸并抑制电解液的分解;而含氟表面活性剂的加入又进一步降低了电解液的表面张力,减小电极的极化;以上各个组分的协同作用从很大程度上提高了电池的高温循环性能,抑制了锰动力电池在高温下的容量衰减。此外,本发明中使用了成本相对较低的VA替代部分VC,降低了成本;而各种稳定剂的组合也获得了显著的除水效果,并且能够保持相当长一段时间内电解液中水分的稳定性。
附图说明
图1是实施例1、实施例2的电解液与对比例1的锰酸锂电池在55℃下、0.5C下的循环寿命曲线。
由图1可以知,实施例1、实施例2具有良好的高温循环性能,在55℃下循环140周时,其放电比容量明显优于对比例1。
图2是实施例1、实施例2的电解液与对比例1的锰酸锂电池在55℃下、0.5C循环效率曲线。
由图2可知,实施例1、实施例2的库伦效率在经过三次活化后仍保持在98%左右,优于对比例1。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明,但本发明并不限于下述实施例。
实施例1
室温下,在充满氩气的手套箱中(水分<10ppm,氧分<10ppm,)各称取碳酸乙烯酯(EC)76.81g、碳酸甲乙酯(EMC)25.92g、碳酸二乙酯(DEC)127g、碳酸丙烯酯(PC)25.27g,以及添加剂碳酸乙烯酯(VC)3g、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g、碘化锂(LiI)0.0015g、六甲基二硅胺烷0.0015g、全氟辛烷磺酸二乙醇酰胺3g、双(氟磺酰)亚胺锂(LiFSI)6g、双草酸硼酸锂(LiBOB)6g和六氟磷酸锂(LiPF6)24g;分别将EC、EMC、DEC取出倒入置于磁力搅拌机上的烧杯,控制好搅拌速率然后向溶剂体系中依次加入LiPF6、LiBOB、LiFSI搅拌5~10分钟至锂盐完全溶解,接着秤取要去的高温添加剂、成膜添加剂、表面活性剂和稳定剂依次加入到上述烧杯中,继续搅拌至混合液混合均匀,得到非水电解液300g。
以尖晶石锰酸锂为正极材料,金属锂片为负极,Celgard2300微孔聚丙烯膜为隔膜,用配制的样品为电解液,在相对湿度小于5%、充满氩气的手套箱中组装成CR2025型扣式电池,然后置于真空干燥箱12小时后,即可进行充放电测试。采用武汉金诺电子有限公司的Land电池测试仪测试电池的循环性能,无锡帕特纳科技有限公司的PTV1004-D型高低温箱来提供电池测试的外部恒温环境。电压在3~4.35V范围内,先以0.1C倍率活化2~3圈,再以0.5C进行充放电,55℃下循环140周次。
实施例2
除了将碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)1.5g与碳酸乙烯酯(VC)1.5g,六甲基二硅胺烷0.0015g替换为七甲基二硅胺烷0.0015g,双草酸硼酸锂(LiBOB)6g改为LiODFB6g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
实施例3
除了将碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)1.5g与碳酸乙烯酯(VC)1.5g,甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g替换为甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)1.5g与对甲苯磺酸异氰酸酯(PTSI)1.5g,碘化锂(LiI)0.0015g替换为亚硫酸锂(Li2SO3)0.0015g,双草酸硼酸锂(LiBOB)6g替换为LiODFB6g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
实施例4
除了将碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)1.5g与碳酸乙烯酯(VC)1.5g,甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g替换为甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)1.5g与对甲苯磺酸异氰酸酯(PTSI)1.5g,碘化锂(LiI)0.0015g替换为亚硫酸锂(Li2SO3)0.0015g,六甲基二硅胺烷0.0015g替换为七甲基二硅胺烷0.0015g,双草酸硼酸锂(LiBOB)6g改为LiODFB6g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
实施例5
碳酸乙烯酯(EC)75.91g、碳酸甲乙酯(EMC)25.62g、碳酸二乙酯(DEC)125.5g、碳酸丙烯酯(PC)24.97g,碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)1.5g与碳酸乙烯酯(VC)1.5g,甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g替换为甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g与对甲苯磺酸异氰酸酯(PTSI)3g,全氟辛烷磺酸二乙醇酰胺3g替换为全氟丁烷磺酸锂3g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
实施例6
除了将碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)2.5g与碳酸乙烯酯(VC)1.5g,甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g替换为甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)1g与对甲苯磺酸异氰酸酯(PTSI)1g,六甲基二硅胺烷0.0015g替换为七甲基二硅胺烷0.0015g,双草酸硼酸锂(LiBOB)6g改为LiODFB6g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
实施例7
将碳酸乙烯酯(EC)75.91g、碳酸甲乙酯(EMC)25.62g、碳酸二乙酯(DEC)125.5g、碳酸丙烯酯(PC)24.97g,碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)2.5g与碳酸乙烯酯(VC)1.5g,甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g替换为2g,六甲基二硅胺烷增加到0.002g,碘化锂(LiI)减少至0.001g,双(氟磺酰)亚胺锂(LiFSI)增至7.5g,双草酸硼酸锂(LiBOB)增加到7.5g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
实施例8
将碳酸乙烯酯(EC)75.01g、碳酸甲乙酯(EMC)25.31g、碳酸二乙酯(DEC)124g、碳酸丙烯酯(PC)24.68g,将碳酸乙烯酯(VC)3g替换为醋酸乙烯酯(VA)3g与碳酸乙烯酯(VC)3g,甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)3g替换为6g,六甲基二硅胺烷改为0.002g,碘化锂(LiI)改为0.001g,双草酸硼酸锂(LiBOB)6g改为LiODFB6g之外,按照实施例1同样的方式得到电解液样品并进行电池测试。
对比例1
在与实施例1相同的条件下配制对比电解液,所用原料为碳酸乙烯酯(EC)78.31g、
碳酸甲乙酯(EMC)26.43g、碳酸二乙酯(DEC)130.5g、碳酸丙烯酯(PC)25.76g、添
加剂碳酸乙烯酯(VC)3g、六氟磷酸锂(LiPF6)36g。
对比例2
在与实施例1相同的条件下配制对比电解液,所用原料为碳酸乙烯酯25.79克、碳酸
二甲酯25.79克、碳酸二乙酯25.79克、乙烯基碳酸亚乙烯酯2.00克、1,3-丙烷磺内酯2.00
克、联苯3.00克、甲基磷酸二甲酯:3.00克、六甲基二硅胺烷0.04克、亚磷酸三甲酯0.09
克和六氟磷酸锂12.50克。其在55℃下循环140次后容量为85mA/g,相比实施例1(88.2
mA/g)和2(89.9mA/g)要低,同时,容量保持率(83%)也比实施例低。
实验表明,实施例1-8与对比例1、2相比具有以下突出优点:(1)所使用的稳定剂具
有很好的除水效果,在存储7天后,实施例的含水量变化微小,能够很好的保证电解液产
品的性能稳定;(2)将LiBOB(或LiDFOB)与六氟磷酸锂组合使用,各组分之间协同作用,
减少和抑制六氟磷酸分解而引起的Mn的溶解,使样品具有很好的耐高温的性能。在使用实
施例1-8的电解液样品实验测试中,表现出良好的高温循环性能。
表1添加不同稳定剂后样品的含水量单位(ppm)
从表1可以看出,相对于对比例1、2,实施例1-8的除水效果非常显著,并且能够保持相当长一段时间内水分的稳定性。
上述实施例仅仅是对本发明的优选实施方案进行描述,并非对本发明的构思和保护范围进行限定,在不脱离本本发明构思的前提下,本领域中普通工程技术人员对本发明的技术方案作出的各种改进或其他等效的置换形式,均应落入本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种改善锰酸锂动力电池高温性能的电解液,其特征在于,该电解液包含75wt%-88wt%的非水有机溶剂、10wt%-17wt%的锂盐、0.5wt%~6wt%的成膜添加剂、0.5wt%~5wt%的高温添加剂、0.5wt%~3wt%的表面活性剂以及0.001wt%~1wt%的稳定剂;
其中,
所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯或碳酸甲乙酯中的一种或几种;
所述锂盐选自LiPF6/LiFSI/LiBOB、LiPF6/LiFSI/LiDFOB中的一种;
所述成膜添加剂选自醋酸乙烯酯、碳酸乙烯酯中的一种或两种;
所述高温添加剂选自甲烷二磺酸亚甲酯、甲烷二磺酸亚甲酯和对甲苯磺酸异氰酸酯的组合中的一种或两种;
所述表面活性剂为含氟表面活性剂;
所述稳定剂选自硫酸锂/六甲基二硅胺烷、碘化锂/六甲基二硅胺烷、硫酸锂/七甲基二硅胺烷、碘化锂/七甲基二硅胺烷中的一种。
2.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,电解液中所述锂盐的含量为12wt%-15wt%。
3.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,LiPF6/LiFSI/LiBOB中,LiFSI、LiBOB的含量分别为15wt%-20wt%;LiPF6/LiFSI/LiDFOB中,LiFSI、LiDFOB的含量分别为15wt%-20wt%。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,电解液中所述成膜添加剂的含量为1.0wt%-3.0wt%。
5.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,电解液中所述高温添加剂的含量为1.0wt%-3.0wt%;电解液中所述稳定剂的含量为0.002wt%-0.01wt%。
6.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述含氟表面活性剂选自全氟辛烷磺酸二乙醇酰胺、全氟丁烷磺酸锂中的一种或两种。
7.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述成膜添加剂为醋酸乙烯酯和碳酸乙烯酯,其质量比为1:1-1:2。
8.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述成膜添加剂为醋酸乙烯酯和碳酸乙烯酯,稳定剂为碘化锂/七甲基二硅胺烷,锂盐为LiPF6/LiFSI/LiODFB。
9.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述非水有机溶剂的含量为80wt%-85wt%,所述锂盐的含量为12wt%-15wt%,所述成膜添加剂的含量为1.0wt%-3.0wt%,所述高温添加剂的含量为1.0wt%-3.0wt%,所述稳定剂的含量为0.002wt%-0.01wt%。
10.使用权利要求1-9任一项所述电解液的锰酸锂动力电池。
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