CN103887515A - 一种锂离子电池负极及使用该种负极的锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池负极和使用该种负极的锂离子电池。所述锂离子电池负极包括集流体、负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂。本发明提供的锂离子电池负极是在常规工艺的基础上，通过向负极极片中加入锂型分子筛，用以吸收电池中的水分，从而有效减少HF的产生，减少HF对SEI膜或活性材料的破坏，减少电池鼓胀，提高循环寿命；同时该锂型分子筛还能够起到锂离子导体的作用，改善电极的离子导电性。工艺简单，成本低廉，具有重大的实践意义。

Description

一种锂离子电池负极及使用该种负极的锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池，特别是涉及一种锂离子电池负极及使用该种负极的锂离子电池。
背景技术
手机、电脑等终端对锂离子电池的能量密度要求日益提高，能量密度更高的硅类材料逐渐得到关注。硅能量密度约3500mAh/g，而碳的能量密度约372mAh/g，但纯硅的体积膨胀达300%，显著高于石墨的体积膨胀30%左右。研究表明，将单质硅颗粒分散在氧化亚硅SiO中能够有效降低材料的体积膨胀至150%，基本满足锂离子电池的性能要求。
在锂离子电池中，负极与电解液界面会形成一层固体电解质膜，又称作SEI膜，其主要成分有无机锂盐Li2O、Li2CO3、LiF和有机锂化合物等。SEI膜能够保护负极活性物质，对锂离子电池的循环寿命有重要影响。
极片和电解液的微量水分与六氟磷锂等含氟锂盐反应生成HF，HF会溶解Li2O、Li2CO3、有机锂化合物，破坏SEI膜，引起电池鼓胀，缩短循环寿命。同时HF对SiO和硅酸锂盐有腐蚀作用，使含硅锂离子电池的性能变差。因此，不管是碳类还是硅类负极材料电池，都要严格控制其水分和HF含量。
控制电池水分和HF的方法有：（1）控制电解液来料水分和HF含量，例如小于30ppm。（2）加热烘烤去除极片水分，例如小于500ppm。由于极片水分明显高于电解液，更重要的是控制和解决极片中的水分对电池的影响，然而电池一旦完成注液和封口后，水分就会不受外界控制地溶解到电解液，缓慢反应并产生HF酸，直接影响电池的性能。然而，进一步降低注液前极片中的水分，需要投入大量的设备、能源和工时，增加了电池的制作成本。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的是克服现有技术中存在的问题，提供一种锂离子电池负极，在常规工艺的基础上，在不影响能量密度和成本的基础上，通过向负极中加入适量分子筛，抑制电池注液封口后水分反应生成HF的过程，从而达到改善电池循环的目的。
为此，本发明提供了一种锂离子电池负极，所述锂离子电池负极包括集流体、负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂。
优选的，所述分子筛为锂型分子筛。
优选的，所述锂型分子筛的重量比为0.5%-5%。
优选的，所述锂型分子筛其锂离子占孔中阳离子总量的百分比为60%-100%。
优选的，所述负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂的重量比为：
80-94.5:0.5-5:2-5:3-10。
优选的，所述负极活性物质包含由硅、硅氧化合物、硅合金、碳组成的组中的至少一种。
优选的，所述碳为天然石墨、人造石墨、硬碳、软碳、中间相石墨中的一种。
一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜、电解液，所述负极为上述任意一项所述的锂离子电池负极。
由以上本发明提供的技术方案可见，本发明具有以下技术效果：本发明提供的锂离子电池负极是在常规工艺的基础上，通过向负极极片中加入锂型分子筛，用以吸收电池中的水分，从而有效减少HF的产生，减少HF对SEI膜或活性材料的破坏，减少电池鼓胀，提高循环寿命；同时该锂型分子筛还能够起到锂离子导体的作用，改善电极的离子导电性。工艺简单，成本低廉，具有重大的实践意义。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案，下面对本发明作进一步的详细说明：
一种锂离子电池负极，所述锂离子电池负极包括集流体、负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂。
所述分子筛为锂型分子筛。
所述锂型分子筛的重量比为0.5%-5%。
所述锂型分子筛其锂离子占孔中阳离子总量的百分比为60%-100%。
所述负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂的重量比为：80-94.5:0.5-5:2-5:3-10。
所述负极活性物质包含由硅、硅氧化合物、硅合金、碳组成的组中的至少一种。
所述碳为天然石墨、人造石墨、硬碳、软碳、中间相石墨中的一种。
一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜、电解液，所述负极为上述任意一项所述的锂离子电池负极。
由于本发明的改进之处只涉及锂离子电池的负极，因此在本发明提供的锂离子电池中，对电池的正极、隔膜、电解液没有特别的限制，可以使用可在锂离子电池中使用的所有类型的正极、隔膜、电解液。
锂型分子筛其锂离子占孔中阳离子总量的百分比，称为锂化效率。
下面将通过实施例来更详细地描述本发明：
实施例1
（1）将47.7g羧甲基纤维素钠和2.339kg去离子水加入到行星混浆机中，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速2000rpm，分散3小时，制成2%的羧甲基纤维素钠溶液；
（2）将47.7g导电剂SP和63.6g锂型分子筛加入到所制的羧甲基纤维素钠溶液中，搅拌均匀，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速3000rpm，分散1小时；
（3）加入2.957kg石墨，真空度低于80kPa条件下，低速35rpm，高速3000rpm，分散3小时；
（4）加入固体含量50%的127.2g丁苯橡胶（SBR）乳液和1486g去离子水，真空度低于80kPa条件下，低速40rpm，高速500rpm，分散1小时；
（5）以上浆料用200目筛网过筛后，进行涂膜、压切，即得到包含2wt%锂型分子筛的负极极片；
（6）将镍钴锰酸锂、导电剂SP、粘结剂PVDF以质量比95:2.5:2.5的比例混合均匀，涂覆在铝箔上，烘烤后制片，即得到正极片；
（7）将正极片、隔膜、负极片卷绕后，装入铝塑包装膜，烘烤注液并封口后，即得到锂离子电池。
 实施例2
（1）将47.7g羧甲基纤维素钠和2.339kg去离子水加入到行星混浆机中，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速2000rpm，分散3小时，制成2%的羧甲基纤维素钠溶液；
（2）将47.7g导电剂SP和119.3g锂型分子筛加入到所制的羧甲基纤维素钠溶液中，搅拌均匀，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速3000rpm，分散1小时；
（3）加入2.110kg石墨，真空度低于80kPa条件下，低速35rpm，高速3000rpm，分散3小时；
（4）加入固体含量50%的119.3g丁苯橡胶（SBR）乳液和0.518kg去离子水，真空度低于80kPa条件下，低速40rpm，高速500rpm，分散1小时；
（5）以上浆料用200目筛网过筛后，进行涂膜、压切，即得到包含5wt%锂型分子筛的负极极片；
（6）将镍钴锰酸锂、导电剂SP、粘结剂PVDF以质量比95:2.5:2.5的比例混合均匀，涂覆在铝箔上，烘烤后制片，即得到正极片；
（7）将正极片、隔膜、负极片卷绕后，装入铝塑包装膜，烘烤注液并封口后，即得到锂离子电池。
 实施例3
（1）将47.7g羧甲基纤维素钠和2.339kg去离子水加入到行星混浆机中，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速2000rpm，分散3小时，制成2%的羧甲基纤维素钠溶液；
（2）将47.7g导电剂SP和15.9g锂型分子筛加入到所制的羧甲基纤维素钠溶液中，搅拌均匀，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速3000rpm，分散1小时；
（3）加入3.005kg石墨，真空度低于80kPa条件下，低速35rpm，高速3000rpm，分散3小时；
（4）加入固体含量50%的127.2g丁苯橡胶（SBR）乳液和1.486kg去离子水，真空度低于80kPa条件下，低速40rpm，高速500rpm，分散1小时；
（5）以上浆料用200目筛网过筛后，进行涂膜、压切，即得到包含0.5wt%锂型分子筛的负极极片；
（6）将镍钴锰酸锂、导电剂SP、粘结剂PVDF以质量比95:2.5:2.5的比例混合均匀，涂覆在铝箔上，烘烤后制片，即得到正极片；
（7）将正极片、隔膜、负极片卷绕后，装入铝塑包装膜，烘烤注液并封口后，即得到锂离子电池。
 实施例4
（1）将47.7g羧甲基纤维素钠和2.339kg去离子水加入到行星混浆机中，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速2000rpm，分散3小时，制成2%的羧甲基纤维素钠溶液；
（2）将47.7g导电剂SP和47.7g锂型分子筛加入到所制的羧甲基纤维素钠溶液中，搅拌均匀，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速3000rpm，分散1小时；
（3）加入2.170kg硅碳活性物质，真空度低于80kPa条件下，低速35rpm，高速3000rpm，分散3小时；
（4） 加入固体含量50%的95.4gSBR乳液和0.530kg去离子水，真空度低于80kPa条件下，低速40rpm，高速500rpm，分散1小时；
（5）以上浆料用200目筛网过筛后，进行涂膜、压切，即得到包含锂型分子筛的负极极片；
（6）将镍钴锰酸锂、导电剂SP、粘结剂PVDF以质量比95:2.5:2.5的比例混合均匀，涂覆在铝箔上，烘烤后制片，即得到正极片；
（7）将正极片、隔膜、负极片卷绕后，装入铝塑包装膜，烘烤注液并封口后，即得到锂离子电池。
 比较例1
（1）将47.7g羧甲基纤维素钠和2.339kg去离子水加入到行星混浆机中，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速2000rpm，分散3小时，制成2%的羧甲基纤维素钠溶液；
（2）将47.7g导电剂SP加入到所制的羧甲基纤维素钠溶液中，搅拌均匀，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速3000rpm，分散1小时；
（3）加入3.021kg石墨，真空度低于80kPa条件下，低速35rpm，高速3000rpm，分散3小时；
（4）加入固体含量50%的127.2g丁苯橡胶（SBR）乳液和1.487kg去离子水，真空度低于80kPa条件下，低速40rpm，高速500rpm，分散1小时；
（5）以上浆料用200目筛网过筛后，进行涂膜、压切，即得到不包含锂型分子筛的负极极片；
（6）将镍钴锰酸锂、导电剂SP、粘结剂PVDF以质量比95:2.5:2.5的比例混合均匀，涂覆在铝箔上，烘烤后制片，即得到正极片；
（7）将正极片、隔膜、负极片卷绕后，装入铝塑包装膜，烘烤注液并封口后，即得到锂离子电池。
 比较例2
（1）将47.7g羧甲基纤维素钠和2.339kg去离子水加入到行星混浆机中，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速2000rpm，分散3小时，制成2%的羧甲基纤维素钠溶液；
（2）将71.6g导电剂SP加入到所制的羧甲基纤维素钠溶液中，搅拌均匀，真空度低于80kPa条件下，低速30rpm，高速3000rpm，分散1小时；
（3）加入2.218kg硅碳活性物质，真空度低于80kPa条件下，低速35rpm，高速3000rpm，分散3小时；
（4） 加入固体含量50%的95.4gSBR乳液和0.530kg去离子水，真空度低于80kPa条件下，低速40rpm，高速500rpm，分散1小时；
（5）以上浆料用200目筛网过筛后，进行涂膜、压切，即得到包含锂型分子筛的负极极片；
（6）将镍钴锰酸锂、导电剂SP、粘结剂PVDF以质量比95:2.5:2.5的比例混合均匀，涂覆在铝箔上，烘烤后制片，即得到正极片；
（7）将正极片、隔膜、负极片卷绕后，装入铝塑包装膜，烘烤注液并封口后，即得到锂离子电池。
实施例1、实施例2、实施例3、实施例4、比较例1、比较例2的锂离子电池测试结果见表1。
表1
Figure 615322DEST_PATH_IMAGE001
综合上述结果可以明显地看出： 
与比较例1相比，含有锂型分子筛的实施例1-3中的锂离子电池，其循环后电解液中HF含量均较低，且循环500周后的容量保持率也高于不含锂型分子筛的电池。锂型分子筛含量越高，循环寿命越好。
与比较例2相比，含有锂型分子筛的实施例4其循环后电解液中HF含量低于比较例2，且循环500周的容量保持率显著高于不含分子筛的比较例2。
综上，向负极中加入锂型分子筛有助于改善锂离子电池的电化学性能。
 由以上本发明提供的技术方案可见，本发明具有以下技术效果：本发明提供的锂离子电池负极是在常规工艺的基础上，通过向负极极片中加入锂型分子筛，用以吸收电池中的水分，从而有效减少HF的产生，减少HF对SEI膜或活性材料的破坏，减少电池鼓胀，提高循环寿命；同时该锂型分子筛还能够起到锂离子导体的作用，改善电极的离子导电性。工艺简单，成本低廉，具有重大的实践意义。 

Claims (8)

1.一种锂离子电池负极，其特征在于：所述锂离子电池负极包括集流体、负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂。
2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池负极，其特征在于：所述分子筛为锂型分子筛。
3.根据权利要求2所述的一种锂离子电池负极，其特征在于：所述锂型分子筛的重量比为0.5%-5%。
4.根据权利要求2所述的一种锂离子电池负极，其特征在于：所述锂型分子筛其锂离子占孔中阳离子总量的百分比为60%-100%。
5.根据权利要求1所述的一种锂离子电池负极，其特征在于： 所述负极活性物质、分子筛、导电剂、粘结剂的重量比为：80-94.5:0.5-5:2-5:3-10。
6.根据权利要求1所述的一种锂离子电池负极，其特征在于：所述负极活性物质包含由硅、硅氧化合物、硅合金、碳组成的组中的至少一种。
7. 根据权利要求6所述的一种锂离子电池负极，其特征在于：所述碳为天然石墨、人造石墨、硬碳、软碳、中间相石墨中的一种。
8.一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极、负极、隔膜、电解液，其特征在于：所述负极为权利要求1-7中任意一项所述的负极。
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