CN103843083A - 结晶及层叠体 - Google Patents

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Abstract

本发明为一种层叠体，其具备：作为具有纤锌矿结构的结晶的底膜12；和将M设为3d过渡金属元素且将X的范围设为0<X<1时，形成于所述底膜上的具有六方结构的MgXM1-XO膜14。另外，本发明为一种结晶，其特征在于，将M设为3d过渡金属元素且将X的范围设为0<X<1时，该结晶为具有六方结构的MgXM1-XO。

Description

结晶及层叠体
技术领域
本发明涉及结晶及层叠体，例如涉及将M设为3d过渡金属元素时为MgMO的结晶、以及含有该结晶作为膜的层叠体。
背景技术
近年来，一直在积极地推进应用了带有电荷的自旋的信息处理、以及用于独立控制自旋与电荷的技术开发。例如，提出了像MRAM(Magnetic Random Access Memory)和自旋晶体管这样的、使用发生了自旋极化的传导电子的器件等。
非专利文献1中预测：作为MgO(氧化镁)的晶体结构，除了纤锌矿结构与岩盐结构之外，MgO的晶体结构可以是h-MgO(以下也称为六方结构)。非专利文献2和3中记载了强磁性体的异常霍尔效应。
现有技术文献
非专利文献
非专利文献1：Physical Review B Vol.63，104103(2001)
非专利文献2：Physical Review Letters Vol.97，126602(2006)
非专利文献3：JJAP Express Letter Vol.46，L642-L644(2007)
发明内容
发明所要解决的课题
对于使用自旋极化传导电子的器件来说，需要高效生成自旋极化传导电子。霍尔迁移率大的试样一般具有高传导率。在这种情况下，高传导率起因于高电子浓度，大部分情况下迁移率低。作为电子浓度高的试样，有例如Fe、Co等强磁性金属。对于强磁性金属而言，传导电子的自旋极化率为60％以下。传导电子的自旋极化率依存于与定域自旋的相互作用而发生变化。例如，若传导电子能够在低电子浓度下具有高电子迁移率，则自旋极化率由偏斜散射(skew scattering)来确定。因此，有可能能够实现高自旋极化率。
本发明鉴于上述课题而完成，其目的在于提供，高效生成自旋极化传导电子的层叠体、以及能够制作该层叠体的结晶。
用于解决课题的手段
本发明为一种层叠体，其特征在于，
具备：
作为具有纤锌矿结构的结晶的底膜，和
将M设为3d过渡金属元素、且将X的范围设为0<X<1时，形成于上述底膜上的具有六方结构的MgXM1-XO膜；
其中，
将Mg或M示为20、将O示为22时，所述六方结构为图8的晶体结构。
根据本发明，可以高效生成自旋极化传导电子。
就上述构成而言，可以形成上述底膜的晶格常数a和b分别大于在上述MgXM1-XO膜为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b的构成。
就上述构成而言，可以形成上述底膜为具有纤锌矿结构的氧化锌的构成。根据该构成，可以形成六方结构的MgXM1-XO膜。
就上述构成而言，可以形成上述M为Co、上述MgXM1-XO膜的膜厚为60nm以下的构成。
就上述构成而言，可以形成上述M为Co、上述MgXM1-XO膜的X的范围为0.1以上且0.5以下的构成。
就上述构成而言，可以形成上述MgXM1-XO膜为在该膜上具有覆盖膜的MgXM1-XO膜，且形成上述覆盖膜的结晶的晶格常数a和b分别大于在上述MgXM1-XO膜为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b的构成。
就上述构成而言，可以形成上述MgXM1-XO膜为MgXCo1-XO膜的构成。另外，就上述构成而言，当M为Co和Zn、且将Y的范围设为0<Y<1时，可以形成上述MgXM1-XO膜为MgXCoYZn1-X-YO膜的构成。
本发明为一种结晶，其特征在于，
将M设为3d过渡金属元素、且将X的范围设为0<X<1时，所述结晶为具有六方结构的MgXM1-XO，将Mg或M示为20、将O示为22时，上述六方结构为图8的晶体结构。根据本发明，可以提供一种结晶，其用于实现能够高效生成自旋极化传导电子的层叠体。
就上述构成而言，可以形成上述MgXM1-XO为MgXCo1-XO的构成。另外，就上述构成而言，当M为Co和Zn、且将Y的范围设为0<Y<1时，可以形成上述MgXM1-XO为MgXCoYZn1-X-YO的构成。
发明效果
根据本发明，可以提供高效生成自旋极化传导电子的层叠体、以及能够制造该层叠体的结晶。随着自旋电子学的发展，它们作为电子器件、晶体管等是有用的。
附图说明
图1(a)～图1(c)为表示非专利文献1的图1所图示的MgO的晶体结构的附图。
图2为实施例1所述的结晶的剖面图。
图3(a)～图3(c)为表示堆积膜厚为60nm以下的MgCoO膜时的RHEED图像的图。
图4(a)～图4(c)为表示堆积膜厚大于60nm的MgCoO膜时的RHEED图像的图。
图5(a)和图5(b)为XRD的测定结果。
图6为在非专利文献2的图4上叠加实施例2的结果而示出的图。
图7为在非专利文献3的图1上叠加实施例2的结果而示出的图。
图8为表示六方结构的晶体结构的图。
具体实施方式
图1(a)～图1(c)为表示非专利文献1的图1所图示的MgO的晶体结构的图。作为MgO的晶体结构，除了纤锌矿结构(WZ)以及岩盐结构(RS)之外，从理论上推测出h-MgO结构是稳定的。如图1(a)所示，就纤锌矿结构而言，Mg(镁)上键合有4个O(氧)。如图1(c)所示，就岩盐结构而言，Mg上键合有6个O。如图1(b)所示，就六方结构而言，纤锌矿结构的Mg与上下的O也发生键合。因此，Mg与5个O键合。另外，六方结构的Z方向的晶格常数c与岩盐结构大致相同。另一方面，六方结构的晶格常数a和b与纤锌矿结构大致相同。
就使用了作为MgO与CoO(氧化钻)的混合晶的MgXCo1-XO(以下也记为MgCoO)结晶的层叠体而言，发明人确认出可以高效生成自旋极化电子。就MgXCo1-XO结晶而言，在室温和大气压下岩盐结构是最稳定相。若在纤锌矿结构的结晶上形成MgXCo1-XO(0<X<1)结晶，则在直至MgXCo1-XO结晶发生晶格弛豫为止的膜厚中，可以形成不稳定相。可以确认出该不稳定相为六方结构。
实施例1
图2为实施例1所述的层叠体的剖面图。利用MBE(Molecular BeamEpitaxy)法，在ZnO(氧化锌)基板10上堆积ZnO膜12作为底层，在ZnO膜12上堆积MgXCo1-XO膜14，在MgXCo1-XO膜14上堆积Y=0.05的MgYZn1-YO(以下也记为MgZnO)膜16(0<Y<1)作为覆盖层。各膜被堆积为单晶。堆积条件如下。
供给至MBE的元素：Mg(镁)、Co(钻)、Zn(锌)、O2(氧)自由基
堆积温度：750℃(用thermoviewer测量)
Zn原料：Zn金属由克努森容器(Knudsen cell)供给
Zn供给蒸汽压：4×10-4Pa
Mg原料：Mg金属由克努森容器供给
Mg供给蒸汽压：1×10-5Pa
Co原料：Co金属由克努森容器供给
Co供给蒸汽压：1×10-5Pa
O2自由基生成法：200W等离子体源
O2自由基流量：2sccm
使X为0.5的MgXCo1-XO膜14成膜时，进行了RHEED(ReflectionHigh Energy Electron Diffraction)观察。图3(a)～图3(c)为表示堆积膜厚为60nm以下的MgCoO膜14时的RHEED图像的图。图3(a)表示堆积ZnO膜12过程中的RHEED图像，图3(b)表示堆积ZnO膜12、MgCoO膜14和MgZnO膜16过程中的RHEED图像，图3(c)表示堆积MgZnO膜后的RHEED图像。ZnO膜12的膜厚为100nm，MgCoO膜16的膜厚为30nm，MgZnO膜16的膜厚为100nm。
图4(a)～图4(c)为表示堆积膜厚大于60nm的MgCoO膜时的RHEED图像的图。ZnO膜12的膜厚为100nm，MgCoO膜14的膜厚大于60nm，MgZnO膜16的膜厚为100nm。图4(a)～图4(c)为与图3(a)～图3(c)同样的附图。从图3(a)和图4(a)可知，堆积ZnO膜12过程中的RHEED图案稳定。中心的点与两侧的点的间隔D对应于晶格常数a，若间隔D小，则对应于晶格常数a大。另外，如纤锌矿结构和六方结构这样的六方晶结构中，晶格常数a和晶格常数b成比例关系，可以认为对应于晶格常数a的变化，晶格常数b也变化。
图3(b)和图4(b)中，纵向为堆积时间。分别相对于堆积时间示出图3(a)和图4(a)的白虚线的信号。中心的点与两侧的点的间隔D对应于晶格常数a。图3(b)中，在ZnO膜12的堆积、MgCoO膜14的堆积以及MgZnO膜16的堆积的期间，间隔D基本不变。这表示：从ZnO膜12到MgZnO膜16，晶格常数a基本不变。
另一方面，图4(b)中，在MgCoO膜14的堆积途中(从MgCoO膜14的成长开始至堆积到60nm的膜厚的时间点)，间隔D变大。这表示：发生晶格弛豫，晶格常数a变小。也就是说，对于膜厚大于60nm的MgCoO膜14而言，变成岩盐结构。
如图3(c)所示，通过堆积MgZnO膜16后的RHEED图像可知，表面极其平坦。另一方面，如图4(c)所示，若MgCoO膜14的膜厚超过60nm，则可以观测到多个点衍射点，可知表面粗糙。可以认为这是由于下述理由所致的，即，因为MgCoO膜14发生晶格弛豫，所以堆积面粗糙。
如上所述，从图3(a)～图4(c)的RHEED的结果可知，MgCoO膜14的膜厚为60nm以下时，晶格常数a基本与纤锌矿结构相同。MgCoO膜14的膜厚超过60nm时，变为岩盐结构的晶格常数a。
接着，进行了X为0.5的MgXCo1-XO膜14的XRD(X-ray diffraction)测定。图5(a)和图5(b)为XRD的测定结果。图5(a)表示发生了晶格弛豫后的MgCoO膜14(即将MgCoO膜14堆积为比60nm厚的膜)的XRD的测定结果。图5(b)表示没有发生晶格弛豫的MgCoO膜14(即膜厚为60nm以下的MgCoO膜14)的XRD的测定结果。通过图5(a)和图5(b)可知，纤锌矿结构的ZnO的晶格常数c均为0.2603nm。图5(a)的MgCoO膜14的晶格常数c为0.244nm，图5(b)的MgCoO膜14的晶格常数c为0.247nm。
如上所述，岩盐结构中发生了晶格弛豫后的晶格常数c与膜厚为60nm以下且没有发生晶格弛豫的晶格常数c基本相同。
从这些结果可知，对于膜厚为60nm以下的MgCoO膜14而言，晶格常数a与纤锌矿结构相同，晶格常数c与岩盐结构相同。通过以上可以认为，膜厚为60nm以下的MgCoO膜14为六方结构。即，可以认为MgCoO膜14为Mg或Co原子占据图1(b)的Mg的位点且O占据图1(b)的O的位点而成的结构。另一方面，膜厚大于60nm的MgCoO膜14发生晶格弛豫，变成稳定相的岩盐结构。
像这样，在X=0.5的MgXCo1-XO膜14为最稳定相的岩盐结构的情况下，与ZnO膜12产生了约7％的晶格不整合。因此，在MgXCo1-XO膜14的表面产生较大表面能。由此，若MgXCo1-XO膜14的膜厚超过临界膜厚(对于实施例1而言为60nm)，则MgXCo1-XO膜14的晶格应变得到松弛而变成岩盐结构。另一方面，若为临界膜厚以下，则MgXCo1-XO膜14变成六方结构。
实施例2
接着，在实施例2中，作为层叠体的样品1，制作出膜厚为30nm且X为0.5的MgXCo1-XO膜14的样品，作为层叠体的样品2，制作出膜厚为10nm且X为0.1的MgXCo1-XO膜14的样品。ZnO膜12和MgZnO膜16与实施例1相同。将样品1和样品2加工成霍尔棒(Hall bar)形状。
使用霍尔棒形状的样品，测定电阻的温度依存性、磁场中的磁阻、和霍尔效应。电阻的温度依存性为金属性的。得到约60％这样大的正的磁阻效应。对于温度为4K下的霍尔电阻(Hall resistance)的磁场依存性来说，观测到正常霍尔效应和异常霍尔效应。已知异常霍尔效应与自旋极化有关。若异常霍尔效应的纵磁传导率(vertical magnetic conductance)σXX与霍尔电导率(Hall conductance)σXY的比率大，则可以高效生成自旋极化电流。
图6为在非专利文献2的图4上叠加实施例2的结果而示出的图。利用异常霍尔效应的测定结果，假定实施例2所述的结构二维地进行传导，从而计算出σXY。图6中，白圆表示样品1，黑圆表示样品2。样品1和样品2的σXY/σXX值均变大。由此可知，实施例2中，MgCoO的自旋极化传导电子的生成效率高。
图7为在非专利文献3的图1上叠加实施例2的结果而示出的图。假定实施例2所述的结构具有约30nm的宽度三维地进行传导，从而计算出σAH。另外，虽然MgCoO膜14为绝缘体，但由于ZnO膜12、MgCoO膜14和MgZnO膜16的自发极化之差，因而在ZnO膜12的MgCoO膜14侧的界面和MgZnO膜16的MgCoO膜14侧的界面产生二维电子。因此，假定ZnO膜12与MgCoO膜14的界面以及MgZnO膜16与MgCoO膜14的界面也包括在内，为约30nm左右宽的传导层。如图7所示，样品1和样品2的σAH/σXX值均变大。
如上所述，无论假定实施例2的传导为二维传导或三维传导中的哪一种，异常霍尔效应的σXY/σXX和σAH/σXX也显示为大的值。由此可以认为，实施例2所述的晶体结构的自旋极化传导电子的生成效率高。另外，即使MgCoO膜14的一部分发生了晶格弛豫，也可以得到高自旋极化传导电子。在20K以下的温度下可观测到这样的效果。可以认为这依存于磁性的转移温度。
如实施例2那样，可以认为，在具有六方结构的MgXCo1-XO膜14与具有纤锌矿结构的ZnO膜12的界面生成了高迁移率且具有高自旋极化率的电子系。
另外，在晶格常数a和b分别大于在MgCoO膜14为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b的底膜(例如ZnO膜12)上，形成MgXCo1-XO膜14。这样，由于底膜的晶格常数大于MgCoO膜14的晶格常数，因此，在如图1(a)那样的纤锌矿结构中，MgCoO膜14沿着a、b方向扩张。因此，Mg或Co与没有发生键合的上或下的O键合，且容易变成如图1(b)所示的六方结构。
作为底膜，可以像实施例1和实施例2那样，使用纤锌矿结构的氧化锌(ZnO)。氧化锌的晶格常数a和b比在MgCoO膜14为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b大出约7％。因此，ZnO膜12上的MgCoO膜14容易变成六方结构。作为晶格常数a和b比MgCoO膜14的晶格常数a和b大的纤锌矿结构的底膜，还可以使用例如ScAlMgO4等。
另外，如图4(b)所示，为了使MgCoO膜14形成六方结构，优选MgCoO膜14的膜厚为60nm以下。另外，优选30nm以下，进一步优选20nm以下。另外，为了作为MgCoO膜14而起作用，MgCoO膜14的膜厚优选为1nm以上，更优选为5nm以上。
进一步，在MgCoO膜14上形成晶格常数a和b分别大于在MgCoO膜14为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b的MgZnO膜16来作为覆盖膜。覆盖膜具有使MgCoO膜14稳定的功能。MgZnO膜16的膜厚以及Mg的浓度不会大幅地影响自旋极化传导电子的生成。因此，可以使用ZnO膜作为覆盖膜。
如图6和图7所示可知，在MgXCo1-XO膜14的X值为0.1以上且0.5以下的范围时，异常霍尔效应的σXY/σXX和σAH/σXX变大。由此，至少在X值为0.1以上且0.5以下的范围时，自旋极化传导电子的生成效率大。X值更优选0.2以上且0.4以下。将M设为3d过渡金属元素时，对于六方结构的MgXM1-XO膜来说也同样，X值优选为0.1以上且0.5以下，更优选0.2以上且0.4以下。
实施例1和实施例2中，作为六方结构的膜，以MgCoO膜14为例进行了说明，但将M设为3d过渡金属元素时，也可以是具有六方结构的MgXM1-XO膜。此处，3d过渡金属元素M可以是Zn(锌)、Mn(锰)、Ni(镍)、Co(钻)、Sc(钪)、Ti(钛)、V(钒)、Cr(铬)、Fe(铁)或Cu(铜)等第一过渡元素或它们的混合物。从使岩盐结构物质群成为纤锌矿结构而形成界面，从而得到六方结构的实施例1和实施例2的想法出发，作为M，除Co以外，也可以使用上述3d过渡金属元素。在岩盐结构物质群中，从能够取得2价的电子配置并能够成为磁性的起源的过渡金属元素的观点来看，M优选为Co、Fe、Mn或Ni或者它们的混合物。而且，可以混合Zn(锌)。由于对于氧化锌而言六方晶系为稳定结构，因此Zn的混合有助于使六方结构稳定化。特别是在使用氧化锌作为底膜的情况下，通过Zn向MgCoO膜14扩散，从而即使作为六方结构的MgXCoYZn1-X-YO膜(0<X<1、0<Y<1)，也可以得到与MgCoO膜同样的特性。
进一步，对于纤锌矿结构等具有自发极化的物质群而言，为了在不同物质之间的界面上消除因极化差所致的静电不稳定性，而生成传导电子系。在纤锌矿结构与六方结构的界面上，生成低电子浓度且具有高电子迁移率的传导电子。因此，由偏斜散射来确定自旋极化率。即，可以认为：通过使该传导电子与3d过渡金属的定域自旋相互作用，从而如实施例2所述，能够生成具有高自旋极化率的传导电子。根据该想法，底膜12具有纤锌矿结构即可，将M设为3d过渡金属元素时，底膜12上的膜为六方结构的MgXM1-XO膜即可。通过适宜选择3d过渡金属，可以改变发生自旋极化的温度。例如，通过使用磁性的转移温度更高的物质，从而在更高温下也可以实现自旋极化。这样，本发明人首次确认出下述结晶，即，具有六方结构的MgXM1-XO。根据该六方结构的MgXM1-XO结晶，可以提供MgXM1-XO膜，该MgXM1-XO膜用于实现能够高效生成自旋极化传导电子的层叠体。
另外，在MgXM1-XO膜内，可以在能够形成六方结构的范围内含有其他元素。
图8为表示六方结构的晶体结构的图。将Mg或M示为20、将O示为22、并用线棒表示20与22的键合时，六方结构为图8的晶体结构。六方结构中，纤锌矿结构的20与上下的22键合，因而与5个22键合。
在由强磁性金属对高迁移率二维电子气、低载流子浓度半导体材料进行自旋注入的情况下，通过借助肖特基接合(Schottky junction)、隧道绝缘膜(tunneling insulator film)来进行自旋注入，从而能够进行高效的自旋注入。然而，若借助肖特基接合、隧道绝缘膜，则电导就会变小。根据本发明，不借助肖特基接合、隧道绝缘膜，就能够对二维电子气、低载流子浓度半导体材料进行高效率的自旋注入。这是由于低电子浓度的不匹配(mismatch)小。这样，可以高效生成自旋极化传导电子。由此，可以在例如使用了自旋极化传导电子的自旋晶体管中应用本发明。
以上详述了本发明的优选实施例，但本发明并不限于所述特定的实施例，在专利技术方案所记载的本发明的要点的范围内，可以进行各种变形·变更。
符号说明
10  ZnO基板
12  ZnO膜
14  MgCoO膜
16  MgZnO膜
20  Mg或M
22  O

Claims (11)

1.一种层叠体，其特征在于，
具备：
作为具有纤锌矿结构的结晶的底膜，和
将M设为3d过渡金属元素并且将X的范围设为0<X<1时，形成于所述底膜上的具有六方结构的MgXM1-XO膜；
其中，
将Mg或M示为20、将O示为22时，所述六方结构为以下的晶体结构，
Figure FDA0000487351400000011
2.如权利要求1所述的层叠体，其特征在于，
所述底膜的晶格常数a和b分别大于在所述MgXM1-XO膜为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b。
3.如权利要求1或2所述的层叠体，其特征在于，
所述底膜为具有纤锌矿结构的氧化锌。
4.如权利要求1～3中任意一项所述的层叠体，其特征在于，
所述M为Co，所述MgXM1-XO膜的膜厚为60nm以下。
5.如权利要求1～4中任意一项所述的层叠体，其特征在于，
所述M为Co，所述MgXM1-XO膜的X的范围为0.1以上且0.5以下。
6.如权利要求1～5中任意一项所述的层叠体，其特征在于，
所述MgXM1-XO膜为在该膜上具有覆盖膜的膜，形成所述覆盖膜的结晶的晶格常数a和b分别大于在所述MgXM1-XO膜为纤锌矿结构的情况下的晶格常数a和b。
7.如权利要求1～3中任意一项所述的层叠体，其特征在于，
所述MgXM1-XO膜为MgXCo1-XO膜。
8.如权利要求1～3中任意一项所述的层叠体，其特征在于，
当M为Co和Zn、将Y的范围设为0<Y<1时，所述MgXM1-XO膜为MgXCoYZn1-X-YO膜。
9.一种结晶，其特征在于，
将M设为3d过渡金属元素、且将X的范围设为0<X<1时，该结晶为具有六方结构的MgXM1-XO，
将Mg或M示为20、将O示为22时，所述六方结构为以下的晶体结构，
10.如权利要求9所述的结晶，其特征在于，
所述MgXM1-XO为MgXCo1-XO。
11.如权利要求9所述的结晶，其特征在于，
当M为Co和Zn、将Y的范围设为0<Y<1时，所述MgXM1-XO为MgXCoYZn1-X-YO。
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