CN103801172A - 使用循环流化移动床捕获电厂烟气中co2的工艺及装置 - Google Patents

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Abstract

一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺是烟道气与吸附剂一起进入吸附循环流化移动床提升管，在提升管内进行吸附CO2，吸附后的吸附剂与来自载气换热器的高温CO2和140-300oC水蒸汽载气一起进入再生循环流化移动床提升管中进行CO2脱附，脱附后的吸附剂与冷却空气一起进入冷却循环流化移动床提升管中进行冷却活化。本发明具有普遍适用于固体吸附剂大规模捕获电厂烟气中CO2的优点。

Description

使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺及装置
技术领域
本发明属于一种捕获CO2的工艺及装置，具体涉及一种使用固体吸附剂循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺及装置。
技术背景
随着人类社会现代化进程的加快，CO2的过度排放引起的“温室效应”已成为全球性环境问题，引起了国际国内社会的广泛关注，其势必成为严重阻碍我国经济可持续发展的主要瓶颈之一。我国政府高度重视CO2减排问题，2009年正式承诺到2020年我国单位GDP CO2排放量比2005年下降40～45%的减排目标，不附加任何条件，并作为约束性指标纳入国民经济和社会发展中长期规划。但快速的工业化和城市化进程，决定了中国碳排放绝对量在较长的一段时间内还将持续增长。
据经济合作发展组织（OECD）和国际能源署（IEA）数据显示，目前全球的CO2年排放量已达约290亿吨，而现有电厂CO2年排放量约106亿吨，占全世界排放总量的40%左右，其中燃煤电厂76亿吨，占发电行业排放量的72%。据报告预测显示：2011年我国排放CO2总量约为74.5亿吨，其中来源于煤炭消费的CO2排放量约为56亿吨。中国能源消费结构中燃煤在今后相当长的时间内不会有太大的变化。预计到2020年，煤电在全国发电量中的比重仍会占到60%以上。可见，以燃煤为主的火力发电企业是CO2主要的排碳源。因而对于电厂烟道气中的CO2进行捕获对于解决全球变暖和温室效应问题具有重大意义。
CO2捕获、封存及利用技术（CO2Capture，Storage and Utilization，CCSU）被认为是短期之内应对气候变化的重要技术手段之一。根据IEA的研究，在CO2浓度控制在450ppm的情景下，2020年、2030年和2050年由提高能效带来的减排量将分别占当年能源相关减排量的65%、57%和54%。但随着提高能效技术的“天花板效应”逐渐显现、替代能源资源由易开发逐渐转为难开发等原因，CCSU的减排贡献必须逐步增加，从2020年占总减排量的3%上升至2030年的10%，并在2050年将达到19%。我国政府也在2013年明确提出发展CCSU技术是在我国能源结构以煤为主的现实情况下，有效控制温室气体排放的一项重要举措，并有助于实现煤、石油等高碳资源的低碳化、集约化利用，促进电力、煤化工、油气等高排放行业的转型和升级，带动其他相关产业的发展，对我国中长期应对气候变化、推进低碳发展具有重要意义。目前，碳捕集、利用和封存各环节的技术研发已取得显著进展，但仍然存在成本和能耗高、长期安全性和可靠性有待验证等问题，其中CO2捕集技术是CCSU全流程中成本最高的环节，约占全流程成本的70%左右，这也是限制CCSU技术大规模应用的最大瓶颈。目前CO2捕获技术主要包括燃烧前捕获、化学循环燃烧、富氧燃烧捕获、燃烧后捕获技术。由于燃烧后捕获技术不需要改变原有的设备和布局，只需在原有的设备上加一套CO2捕获装置，在经济和技术上都具有较高的可行性。在燃烧后CO2分离方法中，由于固体吸附剂（有机、有机-无机和无机类固体吸附剂），不易失活，循环利用率高，对设备几乎没有腐蚀性等优点开始引起许多研究者的关注。在吸附工艺研究方面，目前国内外主要通过热重分析仪、固定床、小型流化床反应器来进行吸附CO2实验，但由于吸附反应的高放热特性和对温度要求的严格性，固定床内不易散热而引起局部温度过高，使反应不完全，尤其针对电厂烟道气排放气流量大的特点，对设备提出了吸附设备更高的要求，由于流化床层内流体和固体剧烈搅动混合，使床层温度分布均匀，避免局部过热，（或局部反应不完全）。流化床单位体积内气固相之间接触面积大，使界面的传热、传质速率增强，提高了反应强度和设备的生产能力，同样的设备容积，流化床的生产能力要比固定床大很多。因此，针对电厂烟道气排放气流量大的特点，采用流化床基于固体吸附剂吸附酸性气体引起越来越多国家的重视。由于因此采用利用流化床反应器吸附CO2成为目前研究的热点。
韩国能源研究所采用流化床装置对钾基固体吸附剂进行CO2捕获进行了一系列研究。2007年，Seo等人利用鼓泡流化床研究了KX35吸附剂（35%K2CO3，65%的载体）吸附模拟烟气中CO2，为了提高CO2去除率，吸附床内径5cm，高度80cm，结果表明：在50-70℃的低温下，碳酸化反应效率较好，再生温度为135-300℃下再生；在随后的研究中Yi等利用中试规模双流化床反应器（碳化器：高5.4m，直径0.025m；再生器：高1.28m，直径0.1m）研究了KX35吸附剂碳酸化反应的特性，在该试验台上进行了表观气速、固体物料循环倍率、碳酸化温度和水蒸汽含量的影响试验，获得了相应的试验数据；2009年Yi等利用中试规模双流化床反应器（碳化器：高10.8m，直径0.075m；再生器：高2.7m，直径0.1m）对sorbA吸附剂在真实的烟道气（100m3/h）中进行了吸附CO2实验，在2h的连续的实验中CO2脱除率在70%以上。国内赵传文等采用K2CO3/Al2O3吸附剂在流化床（高1.0m，直径0.05m）进行了研究。结果显示：K2CO3/Al2O3吸附剂经过10次吸脱附循环仍保持较好的CO2吸附量。东南大学利用双流化床（碳化反应器、再生反应器）装置捕获CO2，并申请专利：200810122644.2；2010年，中科院山西煤化所利用流化床对K2CO3/MgO/Al2O3吸附剂吸附CO2性能进行了研究。综上所述，从目前研究可以看出，仍存在流化床内气固接触时间短（小于3秒）、吸附剂有效利用率低、进而造成能源浪费的缺点，并且普遍适用于固体吸附剂大规模捕获电厂烟道气CO2的装置和工艺方法的文献还未见报道。
发明内容
本发明的第一个目的是提供一种普遍适用于固体吸附剂大规模捕获电厂烟气中CO2的工艺方法。
本发明的第二个目的是设计一种结构简单、处理量大、占地面积小、传热效果好、并且有利于气固充分接触的循环流化移动床装置。
本发明使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺包括如下步骤：
（1）吸附剂捕获CO2
脱硫脱硝的烟道气经烟气离心泵与吸附剂一起进入吸附循环流化移动床提升管，在提升管内进行吸附CO2，吸附温度由提升管中间层管程里的冷却水流量控制，吸附CO2后吸附剂和烟道气一同进入吸附循环流化移动床下降管，由于下降管扩大段原因，气体速度变小，大部分吸附剂沿下降管折流板移动；烟气和部分细小吸附剂进入吸附旋风分离器进行气固分离，分离出的吸附剂循环至流化移动床下降管内；同理吸附温度由吸附循环流化移动床下降管中间层冷却水流量控制，分离出的烟气经吸附布袋除尘器一部分进入烟气排空系统，另一部分循环至循环流化移动床下降管的底部，与吸附剂逆向接触，进一步提高吸附剂的利用率，其中循环烟气与进口烟气的循环比为0-1，吸附CO2饱和的吸附剂进入吸附剂储罐；
（2）吸附剂再生
来自吸附剂储罐的吸附剂与来自载气换热器的高温CO2和140-300℃水蒸汽载气一起进入再生循环流化移动床提升管中，吸附剂被载气携带进入再生循环流化移动床下降管中，下降管中间层通入电厂热烟气作为再生热源对下降管内层的吸附剂加热至脱附温度进行CO2脱附，大部分吸附剂沿下降管折流板移动，脱附的CO2和小部分吸附剂进入再生旋风分离器进行气固分离，分离出的小部分吸附剂循环至再生流化移动床下降管内和大部分吸附剂一起与来自载气换热器的高温CO2或水蒸汽载气逆向接触，提高吸附剂的再生效率，脱附CO2后的吸附剂进入再生吸附剂储罐；再生旋风分离器分离出的烟气经再生布袋除尘器进入再生循环流化移动床提升管壳程内进而预热需要再生的吸附剂，提高再生热量利用率，从再生循环流化移动床提升管壳程内出来的烟气经与再生吸附剂储罐的吸附剂进行换热后，一部分进入载气换热器进行加热到100-400℃后循环使用，另一部分经过冷却得到CO2产品，其中进入载气换热器循环烟气与进再生循环流化移动床提升管流化介质的循环比为0-0.9，经过载气换热器加热的烟气一部分进入再生循环流化移动床提升管内循环，另一部分进入再生循环流化移动床下降管；
（3）吸附剂冷却活化
来自再生吸附剂储罐的吸附剂与冷却空气一起进入冷却循环流化移动床提升管中，吸附剂被冷却空气携带进入冷却移动床下降管中，大部分吸附剂沿下降管折流板移动，冷却空气和小部分吸附剂进入冷却旋风分离器进行气固分离，分离出的吸附剂循环至冷却循环流化移动床下降管内和大部分吸附剂一起与来自空气泵的湿空气逆向接触，将吸附剂冷却至60-90℃，进一步提高吸附剂的冷却活化效率；冷却旋风分离器分离出的空气经冷却布袋除尘器直接排空。
如上所述的步骤（1）烟道气与吸附剂在循环流化移动床提升管进行吸附CO2时的吸附温度为60-90℃，由于吸附过程为放热反应，可以调节冷却水流量控制吸附温度。
如上所述的步骤（2）中的脱附温度100-400℃，可由再生热源的流量加以控制。
如上所述的步骤（3）中的冷却温度可由冷却空气的流量控制。
如上所述的吸附剂包括有机、有机-无机、无机类固体CO2吸附剂。其中有机类吸附剂主要包括：四乙烯五胺（TEPA）、聚乙烯亚胺（PEI）、五乙烯六胺（PEHA）、六乙烯七胺等胺类材料；有机-无机吸附剂主要包含：TEPA负载型、PEI负载型、PEHA负载型、六乙烯七胺负载型（载体为MCM-41、SBA15、介孔硅等多孔材料）TEPA嫁接型、PEI嫁接型、PEHA嫁接型、六乙烯七胺嫁接型以及金属有机骨架（MOF）（Mg-MOF-74、Ni-MOF-74、嫁接胺型MOF材料）；无机类吸附剂主要包括：改性活性炭、分子筛、类水滑石、碱金属碳酸盐、碱土金属碳酸盐、钾/镁基负载型吸附剂（载体为Al2O3、介孔硅等材料）。
如上所述的吸附循环流化移动床，再生循环流化移动床和冷却循环流化移动床是同一种循环流化移动床装置。
为了实现本发明的目的，设计了一种循环流化移动床装置，循环流化移动床分为外循环流化移动床、内循环流化移动床两种。
外循环流化移动床包括循提升管、下降管、吸附剂出口、吸附剂进料口、烟道气进口和气体出口，提升管由外层提升管保温层、中间层提升管管程、内层提升管壳程和底部进料装置组成，底部进料装置的壳体中部内有气体分布板，在气体分布板下面有烟道气进口，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂卸料口，壳体上部有吸附剂进料口，壳体顶端的开口与提升管壳程下端口连通，提升管保温层与壳体相连，在提升管保温层上部有换热介质进口，在提升管保温层下部有换热介质出口；下降管由外层下降管保温层、中间层下降管管程、内层下降管壳程的三段渐缩管组成，三段渐缩管是由上到下渐缩，渐缩管上部的下降管壳程顶端有气体出口和颗粒喇叭出口、渐缩管上部的下降管保温层有换热介质进口，在渐缩管中部的下降管壳程内壁有向下倾斜折流板，折流板之上有经旋风分离器分离吸附剂进口，在渐缩管下部的下降管壳程内有气体分布板，在气体分布板下面有载气进口，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂出口，在渐缩管下部的下降管保温层有换热介质出口，颗粒喇叭出口与提升管壳程顶端连通。
内循环流化移动床包括提升管、下降管、吸附剂出口、吸附剂进料口、烟道气进口和气体出口，下降管由外层下降管保温层、中间层下降管管程、内层下降管壳程的三段渐缩管组成，三段渐缩管是由上到下渐缩，渐缩管上部的下降管壳程顶端有气体出口，在下降管壳程上部内有颗粒喇叭出口、渐缩管上部的下降管保温层有换热介质进口，在渐缩管中部的下降管壳程内壁上有向下倾斜折流板，折流板之上有经旋风分离器分离吸附剂进口，在渐缩管中部的下降管壳程内中央有提升管，提升管由外层提升管保温层、中间提升管管程、内层提升管壳程和底部进料装置组成，底部进料装置的壳体中部内有气体分布板，在气体分布板下面有烟道气进口，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂卸料口，壳体上部有吸附剂进料口，壳体顶端的开口与提升管壳程下端口连通，提升管保温层与壳体相连，在提升管保温层上部有换热介质进口，在提升管保温层下部有换热介质出口，颗粒喇叭出口与提升管壳程顶端连通，在渐缩管下部的下降管壳程内有气体分布板，在气体分布板下面安装载气进口，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂出口，在渐缩管下部的下降管保温层有换热介质出口。
所述的气体分布板的开孔率为0.5-2%，孔径为Ф0.5-2mm，气体分布板锥角α为90°-180°，所述的折流板向下倾斜角度β为30°-80°。
如上所述在提升管中气体分布板与吸附剂卸料口连接的中心管上还可以有烟道气进口。
如上所述的外循环流化移动床或内循环流化移动床可以用于本发明的步骤（1）中的CO2吸附，步骤（2）中的CO2脱附，步骤（3）中的吸附剂活化。
本发明具有如下优点：
（1）采用燃烧后固体吸附剂捕获电厂烟气CO2，不需改变原有的设备和布局，只需在现有的设备上加一套CO2捕获装置。该系统具有能耗低，吸附剂利用率高、传热效果好、处理量大的优点。
（2）本发明提供了一种普遍适用于大规模捕获电厂烟气CO2的方法及装置，适用范围较广。
（3）流程中采用了3套循环流化移动床装置，分别为吸附循环流化移动床、再生循环流化移动床、冷却循环流化移动床，有利于搭建大规模捕获电厂烟道气CO2的配套设备。尤其将经吸附布袋除尘器出来的一部分烟气循环至吸附循环流化移动床下降管底部，与吸附剂逆向接触，进一步提高吸附剂的利用率和CO2捕获效率。
（4）循环流化床移动床均采用套管设计方案，有利于进行热量交换，节省投机和提高系统的热经济性能。
（5）循环流化移动床下降管顶部由扩大段组成，有利于提高气固分离效率，下降管内部采用折流板构件形式，有利于延长吸附剂的停留时间，增强吸附、再生、冷却效率。
（6）再生载气采用回收的高浓度CO2、水蒸汽、或两者的混合气作为流化介质，根据吸附剂的性质，在再生的同时可以对吸附剂进行活化处理，后经冷凝器将水蒸汽冷凝下来得到高浓度的CO2进行封存或利用。
附图说明
图1为采用循环流化移动床捕获火电厂烟气CO2工艺流程图。
图2为循环流化移动床外循环结构示意图。
图3为循环流化移动床内循环结构示意图。
如图中所示：Aa电厂烟道气、Ab进吸附循环流化移动床提升管烟气、Ac进吸附旋风分离器烟气（携带吸附剂）、Ad进吸附布袋除尘器烟气、Ae排放清洁烟气、Af循环清洁烟气、Ag循环至吸附循环流化移动床下降管烟气、Ah进再生循环流化移动床提升管吸附剂、Ai进冷却水、Aj出冷却水、Ba进再生循环流化移动床提升管流化介质、Bb出再生循环流化移动床提升管壳程高温CO2/水蒸汽、Bc进再生旋风分离器烟气（携带吸附剂）、Bd进再生布袋除尘器烟气、Be进再生循环流化移动床提升管壳程高温CO2/水蒸汽、Bf经再生器吸附剂储罐换热后载气、Bi电厂再生热源烟气进口、Bj电厂再生热源烟气出口、Bh进冷却循环流化移动床提升管吸附剂、Bk进载气换热器载气、Bm二氧化碳冷凝器、Bn进CO2储罐的二氧化碳、Bo用于封存或利用的CO2、Bp出载气换热器载气、Bq高温蒸汽、Ca冷却空气、Cb进冷却循环流化移动床下降管流化介质湿空气、Cc进冷却旋风分离器烟气（携带吸附剂）、Cd进冷却布袋除尘器空气、Ce排出空气、Cf进冷却循环流化移动床提升管冷却空气、Cg进水储罐空气、Ch进冷却循环流化移动床提升管吸附剂、Ci进冷却水、Cj出冷却水。
A1烟气离心泵、A2吸附循环流化移动床提升管、A3吸附循环流化移动床下降管、A4吸附剂储罐、A5吸附旋风分离器、A6吸附布袋除尘器、B1载气循环泵、B2再生循环流化移动床提升管、B3再生循环流化移动床下降管、B4再生吸附剂储罐、B5再生旋风分离器、B6再生布袋除尘器、B7载气换热器、B8CO2冷凝器、B9CO2储罐、C1空气离心泵、C2冷却循环流化移动床提升管、C3冷却循环流化移动床下降管、C4冷却吸附剂储罐、C5冷却旋风分离器、C6冷却布袋除尘器、C7水储罐。
2循环流化移动床提升管、3循环流化移动床下降管、4吸附剂卸料口、5，6气体进口、7循环流化移动床提升管视镜、8，24换热介质出口、9吸附剂进料口、10循环流化移动床提升管外层保温层、11循环流化移动床提升管中间层管程、12循环流化移动床提升管内层壳程、13，17换热介质进口、14连接管、15气体出口、16颗粒喇叭出口、18循环流化移动床下降管扩大段、19经旋风分离器分离吸附剂进口、20折流板、21循环流化移动床下降管中间层管程、22循环流化移动床下降管外层保温层、23循环流化移动床下降管视镜、25循环流化移动床载气进口、26循环流化移动床下降管吸附剂出口。
具体实施方式
本发明的循环流化移动床捕获CO2方法及装置结合附图说明如下
实施例1：
循环流化移动床采用外循环流化移动床，外循环流化移动床包括循提升管2、下降管3、吸附剂出口26、吸附剂进料口9、烟道气进口5、6和气体出口15，其特征在于提升管2由外层的提升管保温层10、中间层的提升管管程11、内层的提升管壳程12和底部进料装置组成，底部进料装置的壳体中部内有气体分布板，在气体分布板下面有烟道气进口5、6，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂卸料口4，壳体上部有吸附剂进料口9，壳体顶端的开口与提升管壳程12下端口连通，提升管保温层10与壳体相连，在提升管保温层10上部有换热介质进口13，在提升管保温层10下部有换热介质出口8；下降管3由外层的下降管保温层22、中间层的下降管管程21、内层的下降管壳程的三段渐缩管组成，三段渐缩管是由上到下渐缩，渐缩管上部的下降管壳程顶端有气体出口15和颗粒喇叭出口16、渐缩管上部的下降管保温层22有换热介质进口17，在渐缩管中部的下降管壳程内壁有向下倾斜折流板20，折流板20之上有经旋风分离器分离吸附剂进口19，在渐缩管下部的下降管壳程内有气体分布板，在气体分布板下面有载气进口25，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂出口26，在渐缩管下部的下降管保温层22有换热介质出口24，颗粒喇叭出口16经过连接管14与提升管壳程12顶端连通。
气体分布板的开孔率为0.5%，孔径为Ф1mm，气体分布板锥角α为90°，折流板向下倾斜角度β为30°。
本发明采用的新型循环流化移动床电厂烟气捕获CO2工艺流程为：电厂烟道气Aa（流量800,000Nm3/h，压力1bar，温度75℃），经烟气离心泵A1与来自冷却吸附剂储罐C4的钾基吸附剂Ch从烟道气进口5，6进入吸附流化移动床提升管A2进行CO2捕获，后经吸附流化移动床下降管A3的扩大段18，由于气速减小，大部分吸附剂沿折流板20向下流动，从吸附流化移动床上段出口15的低浓度CO2烟气Ac经吸附旋风分离器A5进行气固分离，吸附剂进入吸附流化移动床下降管A3内；含低浓度CO2烟气Ad经吸附布袋除尘器A6一部分进行排空Ae，另一部分烟气Af经清洁烟气循环泵A7从循环流化移动床载气进口25进入吸附流化移动床下降管A3内与吸附剂逆流接触（循环烟气Af与进口烟气Ab的循环比为0.2），进一步提高吸附剂的利用率和CO2捕获效率。在A2和A3中的吸附温度采用换热介质出口中的换热介质进口13，17和换热介质出口8，24的Aj进冷却水和Ai出冷却水的流量进行控制。
吸附剂储罐A4吸附CO2饱和的吸附剂Ah与来自载气换热器B7的高温CO2（300℃）Ba一起从气体进口5，6进入再生循环流化移动床提升管B2内，后经再生循环流化移动床下降管B3与部分来自载气换热器B7的高温CO2（300℃）Bn逆向接触，采用脱硝以前烟气（450℃）作为吸附剂再生热源，其再生热量由Bi电厂再生热源烟气进口24和Bj电厂再生热源烟气出口17的热源流量控制；从再生流化移动床下降管出口15的高浓度CO2和水蒸汽Bc经再生旋风分离器B5进行气固分离，吸附剂经再生流化移动床下降管B3后进入再生吸附剂储罐B4；来自再生旋风分离器B5分离出的高温CO2(300℃)Bd经再生布袋除尘器B6后气体Be，从换热介质进口13进入再生流化移动床提升管B2的提升管中间层管程11内作为再生吸附剂预热热源，有利于提高热量有效利用率，换热后气体Bb进入再生吸附剂储罐B4与高温吸附剂进行换热后Bf经烟气循环泵B1，一部分CO2Bm进入CO2冷凝器B8，将少量水蒸汽冷凝下来，得到高纯度的CO2Bn进入CO2储罐B9，另一部分CO2Bk进入载气换热器B7换热后内循环使用，其进入载气换热器循环烟气Bk与进再生循环流化移动床提升管流化介质Ba的循环比为0.8。
来自再生吸附剂储罐B4吸附剂Bh与来自空气离心泵C1的冷却空气Cf一起从烟道气进口5，6进入冷却循环流化移动床提升管C2内，空气携带颗粒一起进入冷却循环流化移动床下降管C3与来自空气离心泵C1的湿空气Cd逆向接触，对吸附剂进行进一步冷却活化，从冷却循环流化移动床下降管出口15的携带吸附剂的空气Cc经冷却旋风分离器C5进行气固分离，吸附剂经冷却流化移动床下降管C3后进入冷却吸附剂储罐C4(75℃)进行循环利用，其冷却效率可通过C2和C3中的换热介质进口13，17和换热介质出口8，24的Cj进冷却水和Ci出冷却水的流量进行控制。来自冷却旋风分离器C5分离出的空气Cd经冷却布袋除尘器C6后排空（烟气组成及CO2脱除率见表1）。
实施例2：
循环流化移动床采用内循环流化移动床，内循环流化移动床包括提升管2、下降管3、吸附剂出口26、吸附剂进料口9、烟道气进口5、6和气体出口15，其特征在于下降管3由外层的下降管保温层22、中间层的下降管管程21、内层的下降管壳程的三段渐缩管组成，三段渐缩管是由上到下渐缩，渐缩管上部的下降管壳程顶端有气体出口15，在下降管壳程上部内有颗粒喇叭出口16、渐缩管上部的下降管保温层22有换热介质进口17，在渐缩管中部的下降管壳程内壁上有向下倾斜折流板20，折流板20之上有经旋风分离器分离吸附剂进口19，在渐缩管中部的下降管壳程内中央有提升管2，提升管2由外层的提升管保温层10、中间的提升管管程11、内层的提升管壳程12和底部进料装置组成，底部进料装置的壳体中部内有气体分布板，在气体分布板下面有烟道气进口5、6，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂卸料口4，壳体上部有吸附剂进料口9，壳体顶端的开口与提升管壳程12下端口连通，提升管保温层10与壳体相连，在提升管保温层10上部有换热介质进口13，在提升管保温层10下部有换热介质出口8，颗粒喇叭出口16与提升管壳程12顶端连通，在渐缩管下部的下降管壳程内有气体分布板，在气体分布板下面安装载气进口25，气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂出口26，在渐缩管下部的下降管保温层22有换热介质出口24。
气体分布板的开孔率为1%，孔径为Ф1mm，气体分布板锥角α为120°，折流板向下倾斜角度β为45°。
本发明采用的新型循环流化移动床电厂烟气捕获CO2工艺流程为：电厂烟道气Aa（流量1,000,000Nm3/h，压力1.1bar，温度75℃），经烟气离心泵A1与来自冷却吸附剂储罐C4的有机-无机类PEHA型吸附剂Ch从气体进口5，6进入吸附流化移动床提升管A2进行CO2捕获，后经吸附流化移动床下降管A3的扩大段18，由于气速减小，大部分吸附剂沿折流板20向下流动，从吸附流化移动床上段出口15的低浓度CO2烟气Ac经吸附旋风分离器A5进行气固分离，吸附剂进入吸附流化移动床下降管A3内；含低浓度CO2烟气Ad经吸附布袋除尘器A6一部分进行排空Ae，另一部分烟气Af经清洁烟气循环泵A7从循环流化移动床载气进口25进入吸附流化移动床下降管A3内与吸附剂逆流接触（循环烟气Af与进口烟气Ab的循环比为0.4），进一步提高吸附剂的利用率和CO2捕获效率。在A2和A3中的吸附温度采用换热介质出口中的换热介质进口13，17和换热介质出口8，24的Aj进冷却水和Ai出冷却水的流量进行控制。
吸附剂储罐A4吸附CO2饱和的吸附剂Ah与来自载气换热器B7的高温CO2（150℃）Ba一起从气体进口5，6进入再生循环流化移动床提升管B2内，后经再生循环流化移动床下降管B3与部分来自载气换热器B7的高温CO2（150℃）Bn逆向接触，采用脱硝以前烟气（160℃）作为吸附剂再生热源，其再生热量由Bi电厂再生热源烟气进口24和Bj电厂再生热源烟气出口17的热源流量控制；从再生流化移动床下降管出口15的高浓度CO2和水蒸汽Bc经再生旋风分离器B5进行气固分离，吸附剂经再生流化移动床下降管B3后进入再生吸附剂储罐B4；来自再生旋风分离器B5分离出的高温CO2和水蒸汽（150℃）Bd经再生布袋除尘器B6后气体Be，从换热介质进口13进入再生流化移动床提升管B2的提升管中间层管程11内作为再生吸附剂预热热源，有利于提高热量有效利用率，换热后气体Bb进入再生吸附剂储罐B4与高温吸附剂进行换热后Bf经烟气循环泵B1，一部分CO2Bm进入CO2冷凝器B8，将少量水蒸汽冷凝下来，得到高纯度的CO2Bn进入CO2储罐B9，另一部分CO2Bk进入载气换热器B7换热后内循环使用，其进入载气换热器循环烟气Bk与进再生循环流化移动床提升管流化介质Ba的循环比为0.6。其余同实例1。
实施例3：
在本实例中循环流化移动床分布板的开孔率为1.5%，孔径为Ф1.5mm，气体分布板锥角α为135°，折流板倾斜角度β为60°。
本发明采用的新型循环流化移动床电厂烟气捕获CO2工艺流程为：电厂烟道气Aa（流量1,200,000Nm3/h，压力1.2bar，温度75℃），经烟气离心泵A1与来自冷却吸附剂储罐C4的有机-无机类TEPA型吸附剂Ch从气体进口5，6进入吸附流化移动床提升管A2进行CO2捕获，后经吸附流化移动床下降管A3的扩大段18，由于气速减小，大部分吸附剂沿折流板20向下流动，从吸附流化移动床上段出口15的低浓度CO2烟气Ac经吸附旋风分离器A5进行气固分离，吸附剂进入吸附流化移动床下降管A3内；含低浓度CO2烟气Ad经吸附布袋除尘器A6一部分进行排空Ae，另一部分烟气Af经清洁烟气循环泵A7从循环流化移动床载气进口25进入吸附流化移动床下降管A3内与吸附剂逆流接触（循环烟气Af与进口烟气Ab的循环比为0.6），进一步提高吸附剂的利用率和CO2捕获效率。在A2和A3中的吸附温度采用换热介质出口中的换热介质进口13，17和换热介质出口8，24的Aj进冷却水和Ai出冷却水的流量进行控制。
吸附剂储罐A4吸附CO2饱和的吸附剂Ah与来自载气换热器B7的高温CO2和水蒸汽（140℃）Ba一起从气体进口5，6进入再生循环流化移动床提升管B2内，后经再生循环流化移动床下降管B3与部分来自载气换热器B7的高温CO2和水蒸汽（140℃）Bn逆向接触，采用脱硝以前烟气（160℃）作为吸附剂再生热源，其再生热量由Bi电厂再生热源烟气进口24和Bj电厂再生热源烟气出口17的热源流量控制；从再生流化移动床下降管出口15的高浓度CO2和水蒸汽Bc经再生旋风分离器B5进行气固分离，吸附剂经再生流化移动床下降管B3后进入再生吸附剂储罐B4；来自再生旋风分离器B5分离出的高温CO2和水蒸汽（140℃）Bd经再生布袋除尘器B6后气体Be，从换热介质进口13进入再生流化移动床提升管B2的提升管中间层管程11内作为再生吸附剂预热热源，有利于提高热量有效利用率，换热后气体Bb进入再生吸附剂储罐B4与高温吸附剂进行换热后Bf经烟气循环泵B1，一部分CO2Bm进入CO2冷凝器B8，将少量水蒸汽冷凝下来，得到高纯度的CO2Bn进入CO2储罐B9，另一部分CO2Bk进入载气换热器B7换热后内循环使用，其进入载气换热器循环烟气Bk与进再生循环流化移动床提升管流化介质Ba的循环比为0.4。其余同实例1。
实施例4：
在本实例中循环流化移动床分布板的开孔率为2%，孔径为Ф2mm，气体分布板锥角α为180°，折流板倾斜角度β为80°。
本发明采用的新型循环流化移动床电厂烟气捕获CO2工艺流程为：电厂烟道气Aa（流量1,400,000Nm3/h，压力1.3bar，温度75℃），经烟气离心泵A1与来自冷却吸附剂储罐C4的有机类PEI型吸附剂Ch从气体进口5，6进入吸附流化移动床提升管A2进行CO2捕获，后经吸附流化移动床下降管A3的扩大段18，由于气速减小，大部分吸附剂沿折流板20向下流动，从吸附流化移动床上段出口15的低浓度CO2烟气Ac经吸附旋风分离器A5进行气固分离，吸附剂进入吸附流化移动床下降管A3内；含低浓度CO2烟气Ad经吸附布袋除尘器A6一部分进行排空Ae，另一部分烟气Af经清洁烟气循环泵A7从循环流化移动床载气进口25进入吸附流化移动床下降管A3内与吸附剂逆流接触（循环烟气Af与进口烟气Ab的循环比为0.8），进一步提高吸附剂的利用率和CO2捕获效率。在A2和A3中的吸附温度采用换热介质出口中的换热介质进口13，17和换热介质出口8，24的Aj进冷却水和Ai出冷却水的流量进行控制。
吸附剂储罐A4吸附CO2饱和的吸附剂Ah与来自载气换热器B7的高温水蒸汽（150℃）Ba一起从气体进口5，6进入再生循环流化移动床提升管B2内，后经再生循环流化移动床下降管B3与高温水蒸汽（150℃）Bn逆向接触，采用脱硫以前烟气（160℃）作为吸附剂再生热源，其再生热量由Bi电厂再生热源烟气进口24和Bj电厂再生热源烟气出口17的热源流量控制；从再生流化移动床下降管出口15的高浓度CO2和水蒸汽Bc经再生旋风分离器B5进行气固分离，吸附剂经再生流化移动床下降管B3后进入再生吸附剂储罐B4；来自再生旋风分离器B5分离出的高温CO2和水蒸汽（150℃）Bd经再生布袋除尘器B6后气体Be，从换热介质进口13进入再生流化移动床提升管B2的提升管中间层管程11内作为再生吸附剂预热热源，有利于提高热量有效利用率，换热后气体Bb进入再生吸附剂储罐B4与高温吸附剂进行换热后Bf经烟气循环泵B1，携带CO2的水蒸汽Bm进入CO2冷凝器B8，将水蒸汽冷凝下来，得到高纯度的CO2Bn进入CO2储罐B9。（烟气组成及CO2脱除率见表1），其余同实施例1。
表1在不同条件下循环流化移动床基于固体吸附剂捕获烟气CO2的气体组成
Figure BDA0000467132110000131

Claims (12)

1.一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于包括如下步骤： 
  （1）吸附剂捕获CO2
脱硫脱硝的烟道气经烟气离心泵与吸附剂一起进入吸附循环流化移动床提升管，在提升管内进行吸附CO2，吸附温度由提升管中间层管程里的冷却水流量控制，吸附CO2后吸附剂和烟道气一同进入吸附循环流化移动床下降管，由于下降管扩大段原因，气体速度变小，大部分吸附剂沿下降管折流板移动；烟气和部分细小吸附剂进入吸附旋风分离器进行气固分离，分离出的吸附剂循环至流化移动床下降管内；同理吸附温度由吸附循环流化移动床下降管中间层冷却水流量控制，分离出的烟气经吸附布袋除尘器一部分进入烟气排空系统，另一部分循环至循环流化移动床下降管的底部，与吸附剂逆向接触，进一步提高吸附剂的利用率，其中循环烟气与进口烟气的循环比为0-1，吸附CO2饱和的吸附剂进入吸附剂储罐； 
（2）吸附剂再生
来自吸附剂储罐的吸附剂与来自载气换热器的高温CO2和140-300 oC水蒸汽载气一起进入再生循环流化移动床提升管中，吸附剂被载气携带进入再生循环流化移动床下降管中，下降管中间层通入电厂热烟气作为再生热源对下降管内层的吸附剂加热至脱附温度进行CO2脱附，大部分吸附剂沿下降管折流板移动，脱附的CO2和小部分吸附剂进入再生旋风分离器进行气固分离，分离出的小部分吸附剂循环至再生流化移动床下降管内和大部分吸附剂一起与来自载气换热器的高温CO2或水蒸汽载气逆向接触，提高吸附剂的再生效率，脱附CO2后的吸附剂进入再生吸附剂储罐；再生旋风分离器分离出的烟气经再生布袋除尘器进入再生循环流化移动床提升管壳程内进而预热需要再生的吸附剂，提高再生热量利用率，从再生循环流化移动床提升管壳程内出来的烟气经与再生吸附剂储罐的吸附剂进行换热后，一部分进入载气换热器进行加热到100-400 oC后循环使用，另一部分经过冷却得到CO2产品，其中进入载气换热器循环烟气与进再生循环流化移动床提升管流化介质的循环比为0-0.9，经过载气换热器加热的烟气一部分进入再生循环流化移动床提升管内循环，另一部分进入再生循环流化移动床下降管； 
（3）吸附剂冷却活化
来自再生吸附剂储罐的吸附剂与冷却空气一起进入冷却循环流化移动床提升管中，吸附剂被冷却空气携带进入冷却移动床下降管中，大部分吸附剂沿下降管折流板移动，冷却空气和小部分吸附剂进入冷却旋风分离器进行气固分离，分离出的吸附剂循环至冷却循环流化移动床下降管内和大部分吸附剂一起与来自空气泵的湿空气逆向接触，将吸附剂冷却至60-90 oC，进一步提高吸附剂的冷却活化效率；冷却旋风分离器分离出的空气经冷却布袋除尘器直接排空。
2.如权利要求1所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的步骤（1）烟道气与吸附剂在循环流化移动床提升管进行吸附CO2时的吸附温度为60-90 oC。
3.如权利要求1所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的步骤（2）中的脱附温度100-400 oC。
4.如权利要求1所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的吸附剂包括有机、有机-无机或无机类固体CO2吸附剂。
5.如权利要求4所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的有机类吸附剂包括：四乙烯五胺、聚乙烯亚胺、五乙烯六胺或六乙烯七胺。
6.如权利要求4所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的有机-无机吸附剂包含：TEPA负载型、PEI负载型、PEHA负载型、载体为MCM-41、SBA15或介孔硅的六乙烯七胺负载型、TEPA嫁接型、PEI嫁接型、PEHA嫁接型、六乙烯七胺嫁接型或Mg-MOF-74、Ni-MOF-74、嫁接胺型金属有机骨架。
7.如权利要求4所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的无机类吸附剂包括：改性活性炭、分子筛、类水滑石、碱金属碳酸盐、碱土金属碳酸盐、载体为Al2O3或介孔硅的钾/镁基负载型吸附剂。
8.如权利要求1所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺，其特征在于所述的吸附循环流化移动床，再生循环流化移动床和冷却循环流化移动床是同一种循环流化移动床装置。
9.如权利要求1－8任一项所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺使用的外循环流化移动床装置，其特征在于包括循提升管（2）、下降管（3）、吸附剂出口（26）、吸附剂进料口（9）、烟道气进口（6）和气体出口（15），提升管（2）由外层的提升管保温层（10）、中间层的提升管管程（11）、内层的提升管壳程（12）和底部进料装置组成，底部进料装置的壳体中部内有气体分布板，在气体分布板下面有烟道气进口（6），气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂卸料口（4），壳体上部有吸附剂进料口（9），壳体顶端的开口与提升管壳程（12）下端口连通，提升管保温层（10）与壳体相连，在提升管保温层（10）上部有换热介质进口（13），在提升管保温层（10）下部有换热介质出口（8）；下降管（3）由外层的下降管保温层（22）、中间层的下降管管程（21）、内层的下降管壳程的三段渐缩管组成，三段渐缩管是由上到下渐缩，渐缩管上部的下降管壳程顶端有气体出口（15）和颗粒喇叭出口（16）、渐缩管上部的下降管保温层（22）有换热介质进口（17），在渐缩管中部的下降管壳程内壁有向下倾斜折流板（20），折流板（20）之上有经旋风分离器分离吸附剂进口（19），在渐缩管下部的下降管壳程内有气体分布板，在气体分布板下面有载气进口（25），气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂出口（26），在渐缩管下部的下降管保温层（22）有换热介质出口（24），颗粒喇叭出口（16）经过连接管（14）与提升管壳程（12）顶端连通。
10.如权利要求1－8任一项所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺使用的内循环流化移动床装置，其特征在于包括提升管（2）、下降管（3）、吸附剂出口（26）、吸附剂进料口（9）、烟道气进口（6）和气体出口（15），下降管（3）由外层的下降管保温层（22）、中间层的下降管管程（21）、内层的下降管壳程的三段渐缩管组成，三段渐缩管是由上到下渐缩，渐缩管上部的下降管壳程顶端有气体出口（15），在下降管壳程上部内有颗粒喇叭出口（16）、渐缩管上部的下降管保温层（22）有换热介质进口（17），在渐缩管中部的下降管壳程内壁上有向下倾斜折流板（20），折流板（20）之上有经旋风分离器分离吸附剂进口（19），在渐缩管中部的下降管壳程内中央有提升管（2），提升管（2）由外层的提升管保温层（10）、中间的提升管管程（11）、内层的提升管壳程（12）和底部进料装置组成，底部进料装置的壳体中部内有气体分布板，在气体分布板下面有烟道气进口（6），气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂卸料口（4），壳体上部有吸附剂进料口（9），壳体顶端的开口与提升管壳程（12）下端口连通，提升管保温层（10）与壳体相连，在提升管保温层（10）上部有换热介质进口（13），在提升管保温层（10）下部有换热介质出口（8），颗粒喇叭出口（16）经过连接管（14）与提升管壳程（12）顶端连通，在渐缩管下部的下降管壳程内有气体分布板，在气体分布板下面安装载气进口（25），气体分布板中心位置通过中心管连接吸附剂出口（26），在渐缩管下部的下降管保温层（22）有换热介质出口（24）。
11.如权利要求9或10所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺使用的装置，其特征在于所述的气体分布板的开孔率为0.5-2%，孔径为Ф0.5-2 mm，气体分布板锥角α为90o-180o，所述的折流板向下倾斜角度β为30o-80o。
12.如权利要求9或10所述的一种使用循环流化移动床捕获电厂烟气中CO2的工艺使用的装置，其特征在于所述在提升管（2）中气体分布板与吸附剂卸料口（4）连接的中心管上还有烟道气进口（5）。
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