CN103695001A - 一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，首先采用硝酸镥、草酸铈和正硅酸乙酯TEOS的混合溶液制作成前驱体溶液；利用超声喷雾器热解所配制的前驱体溶液，并利用载气将超声喷雾得到的前驱体小液滴通过管式热解炉；使用平板静电收集器收集得到粒径分布为200-500nm的闪烁物质粉末；在马弗炉内对所述闪烁物质粉末进行退火热处理，得到所述纳米级硅酸镥闪烁粉体。所制得的硅酸镥闪烁粉体为球形颗粒，尺寸分布较均匀，其发光强度是溶胶凝胶法发光强度的4.4倍，且相比溶胶凝胶法等传统方法更易实现连续、批量化生产。

Description

一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法
技术领域
本发明涉及闪烁粉体制备技术领域，尤其涉及一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法。
背景技术
目前，硅酸镥闪烁晶体光产额高，衰减时间短，荧光发射波长适宜，密度较高，化学性质稳定，能量分辨率高，因而在高能物理特别是正电子发射层析成像（PET）领域应用前景广阔。透明闪烁体陶瓷相比闪烁晶体虽然光产额有一定差距，但强度高、耐高温、耐腐蚀，制备方法容易，成本较低，因而发展潜力巨大。纳米级闪烁粉体颗粒小、表面原子数多、表面能高，烧结过程中高能量的界面有利于孔洞收缩和空位团的消失，因此制备出高纯度、单分散、掺杂均匀及高烧结性的纳米级硅酸镥闪烁粉体，是决定硅酸镥闪烁陶瓷体性能的关键问题。
现有技术方案中采用火焰喷雾热解法生产一系列包括硅酸镥在内的纳米级粉末产品，火焰喷雾热解法易实现连续化生产，获得的颗粒粒径小且分布均匀，缺点是由于涉及火焰操作，需要昂贵的生产设备，一次性投入较大；另外，其他还有采用固相化学反应法、燃烧法、溶胶凝胶法等制备纳米粉体，上述方案中：固相化学反应法需要较高的反应温度和较长的反应时间，且粉体需要球磨，从而易引入杂质引起晶格缺陷；燃烧法过程突发剧烈，不容易控制，合成的粉体颗粒形状不规整；溶胶凝胶法过程复杂，耗时较长，不适应连续化生产，且溶胶干燥时易形成严重的团聚，所制备粉体的烧结性能较差。
发明内容
本发明的目的是提供一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，所制得的硅酸镥闪烁粉体为球形颗粒，尺寸分布较均匀，其发光强度是溶胶凝胶法发光强度的4.4倍，且相比溶胶凝胶法等传统方法更易实现连续、批量化生产。
一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，所述方法包括：
采用硝酸镥、草酸铈和正硅酸乙酯TEOS的混合溶液制作成前驱体溶液；
利用超声喷雾器热解所配制的前驱体溶液，并利用载气将超声喷雾得到的前驱体小液滴通过管式热解炉；
使用平板静电收集器收集得到粒径分布为200-500nm的闪烁物质粉末；
在马弗炉内对所述闪烁物质粉末进行退火热处理，得到所述纳米级硅酸镥闪烁粉体。
所述前驱体溶液的具体制备过程为：
将氧化镥Lu2O3、正硅酸乙酯TEOS和草酸铈Ce2(C2O4)3按配比(48-50)mol%:(48-50)mol%：(0-2)mol%溶解于硝酸中；
再用去离子水稀释溶液，使得硝酸镥和正硅酸乙酯的浓度分别为0.01-0.5mol/L和0.01-0.5mol/L，并调节pH值为2-4。
所述超声喷雾器的频率为100-1700kHz；所述载气流量为200-500l/h；所述管式热解炉的温度为700-1000摄氏度；所述平板静电收集器的电压为2000-3000V。
所述闪烁物质粉末在所述马弗炉内1200-1500摄氏度下热处理2-8h。
所制得的纳米级硅酸镥闪烁粉体中，铈离子Ce3+的最佳掺杂量为粉体总配比的0.10-0.50mol%。
由上述本发明提供的技术方案可以看出，所制得的硅酸镥闪烁粉体为球形颗粒，尺寸分布较均匀，其发光强度是溶胶凝胶法发光强度的4.4倍，且相比溶胶凝胶法等传统方法更易实现连续、批量化生产。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域的普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他附图。
图1为本发明实施例所提供纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法流程示意图；
图2为本发明实施例所述闪烁粉体在360nm荧光激发下的发射光谱示意图；
图3为本发明实施例所述铈离子的掺杂浓度对闪烁粉体荧光激发发光性能的影响对比示意图。
具体实施方式
下面结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明的保护范围。
本发明实施例所述纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法具体是利用喷雾热解法喷雾热解硝酸镥和正硅酸乙酯的混合溶液，从而制备出铈离子掺杂的纳米尺度的硅酸镥闪烁粉体。下面将结合附图对本发明实施例作进一步地详细描述，如图1所示为本发明实施例所提供纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法流程示意图，所述方法包括：
步骤11：采用硝酸镥、草酸铈和正硅酸乙酯TEOS的混合溶液制作成前驱体溶液
在该步骤中，所述前驱体溶液的具体制备过程为：
首先将氧化镥Lu2O3、正硅酸乙酯TEOS和草酸铈Ce2(C2O4)3按配比(48-50)mol%:(48-50)mol%：(0-2)mol%溶解于硝酸中；
再用去离子水稀释溶液，使得硝酸镥和正硅酸乙酯的浓度分别为0.01-0.5mol/L和0.01-0.5mol/L，并调节pH值为2-4。
步骤12：利用超声喷雾器热解所配制的前驱体溶液，并利用载气将超声喷雾得到的前驱体小液滴通过管式热解炉
在该步骤中，所述超声喷雾器的频率为100-1700kHz；所述载气流量为200-500l/h；所述管式热解炉的温度为700-1000摄氏度。
步骤13：使用平板静电收集器收集得到粒径分布为200-500nm的闪烁物质粉末
这里，所述平板静电收集器的电压为2000-3000V。
步骤14：在马弗炉内对所述闪烁物质粉末进行退火热处理，得到所述纳米级硅酸镥闪烁粉体。
在该步骤中，所述闪烁物质粉末在所述马弗炉内1200-1500摄氏度下热处理2-8h。
且所制得的纳米级硅酸镥闪烁粉体中，铈离子Ce3+的最佳掺杂量为粉体总配比的0.10-0.50mol%。
下面对所制备的纳米级硅酸镥闪烁粉体的性能进行验证说明，如图2所示为闪烁粉体在360nm荧光激发下的发射光谱示意图，图2中虚线为传统溶胶凝胶法获得的粉体在同样条件下的发射光谱，由图2可知：采用本实施例所述方法制备得到的闪烁硅酸镥闪烁粉体的发光强度约是溶胶凝胶法获得粉体发光强度的4.4倍。
如图3所示为铈离子的掺杂浓度对闪烁粉体荧光激发发光性能的影响对比示意图，由图3可知：铈离子Ce3+的最佳掺杂浓度为0.10-0.50mol%。
下面以具体的实例对上述制备过程进行说明：
首先将39.4000克Lu2O3、0.2450克Ce、22.70ml正硅酸乙酯溶于硝酸中，并加入去离子水稀释至1L，调节pH值至2-3。
再调整超声喷雾器频率为1.7MHz，载气流量为200-300L/h，平板静电收集器电压为2000V，管式热解炉温度为900℃。
载气载着喷雾得到的小液滴通过管式热解炉后，在静电收集器上被收集。
取部分收集到的粉体置于氧化铝坩埚中，在马弗炉1100-1300℃下煅烧4-6h，得到掺杂铈离子的Lu2SiO5粉体，即得到纳米级硅酸镥闪烁粉体。
综上所述，本发明实施例所述纳米级硅酸镥闪烁粉体具有如下优点：
1）制备过程中混合硝酸镥、正硅酸乙酯和草酸铈，保证了Lu3+、Ce3+和Si的定量配比；
2）所得到的粉体粒径分布均匀，颗粒大小为200-500nm，属于纳米级粉体，基本无团聚现象；
3）喷雾热解过程参数易调节，便于确定不同操作条件下颗粒粒径分布和发光强度的最佳参数；
4）与传统方法制备的粉体相比，喷雾热解法制备的粉体由于尺寸为纳米级，降低了无辐射跃迁的几率，因此荧光激发和X射线激发条件下的发光性能优异，发光强度为传统溶胶凝胶方法制备产品的4.4倍。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明披露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。

Claims (5)

1.一种纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，其特征在于，所述方法包括：
采用硝酸镥、草酸铈和正硅酸乙酯TEOS的混合溶液制作成前驱体溶液；
利用超声喷雾器热解所配制的前驱体溶液，并利用载气将超声喷雾得到的前驱体小液滴通过管式热解炉；
使用平板静电收集器收集得到粒径分布为200-500nm的闪烁物质粉末；
在马弗炉内对所述闪烁物质粉末进行退火热处理，得到所述纳米级硅酸镥闪烁粉体。
2.根据权利要求1所述纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，其特征在于，所述前驱体溶液的具体制备过程为：
将氧化镥Lu2O3、正硅酸乙酯TEOS和草酸铈Ce2(C2O4)3按配比(48-50)mol%:(48-50)mol%：(0-2)mol%溶解于硝酸中；
再用去离子水稀释溶液，使得硝酸镥和正硅酸乙酯的浓度分别为0.01-0.5mol/L和0.01-0.5mol/L，并调节pH值为2-4。
3.根据权利要求1所述纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，其特征在于，
所述超声喷雾器的频率为100-1700kHz；所述载气流量为200-500l/h；所述管式热解炉的温度为700-1000摄氏度；所述平板静电收集器的电压为2000-3000V。
4.根据权利要求1所述纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，其特征在于，
所述闪烁物质粉末在所述马弗炉内1200-1500摄氏度下热处理2-8h。
5.根据权利要求1所述纳米级硅酸镥闪烁粉体的制备方法，其特征在于，
所制得的纳米级硅酸镥闪烁粉体中，铈离子Ce3+的最佳掺杂量为粉体总配比的0.10-0.50mol%。
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