CN103681886B - 用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层及其制备方法。用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层,所述支架层具有多孔结构,以便在其中填充具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料;所述支架层由聚合物材料形成。本发明采用聚合物材料作为支架层制备钙钛矿基薄膜太阳电池,支架层材料不同于传统的无机宽禁带半导体和无机绝缘体。与现有的钙钛矿基薄膜太阳电池相比,本发明在支架层制备过程中,不需采用任何特殊的溶剂,或特殊的仪器设备,即可得到符合条件的多孔结构的支架层。制备支架层时不需要高温处理,在室温干燥即可,制备过程简单,易于操作。
Description
技术领域
本发明涉及太阳电池技术领域,特别是涉及一种用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层及其制备方法。
背景技术
太阳电池是一种直接把太阳光能转换为电能的器件。目前硅基太阳电池技术是最为成熟、应用最广的光伏技术。但由于其制作成本高,人们开始把目光转向低成本的太阳电池材料与技术。新型薄膜太阳电池由于其低廉的成本和简单的制备工艺越来越受到人们的重视。提高薄膜太阳电池效率的关键之一在于寻求低成本、吸光范围宽、高吸收系数的吸光材料。具有钙钛矿型层状结构的有机金属材料作为一种廉价、高吸收系数的吸光材料,受到关注。近两年来基于钙钛矿基薄膜太阳电池的发展非常迅速。
钙钛矿基薄膜太阳电池的一般结构为:致密层、支架层、吸光层、空穴传输层和对电极。其中,吸光层由具有钙钛矿结构的材料形成。基于不同种类的支架层,此类电池又分为两种:一种是基于钙钛矿对纳晶多孔宽禁带半导体薄膜(如TiO2,ZnO,SnO2)敏化的薄膜电池,另一种是以多孔绝缘材料薄膜(如Al2O3,ZrO2,SiO2等)为支架层的本体异质结薄膜电池。其中,基于钙钛矿对TiO2敏化电池的光电转换效率已经达到15%。近期发现采用Al2O3和ZrO2绝缘材料作为支架层的钙钛矿基薄膜太阳电池的最高效率可以达到12.3%。证明了这种钙钛矿材料不仅有很好的吸光特性,还具有很好的传输电子的能力。钙钛矿的这种优点为支架层材料的选择提供了更大的空间。
现有钙钛矿基薄膜太阳电池在制备支架层的过程中需要高温烧结,这使得电池的制备工艺复杂化,且成本增加。在该技术领域,急切希望能够扩展支架层材料的选择范围以及低成本的电池制备工艺。
发明内容
本发明的一个目的在于提供一种由聚合物材料形成的钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层。本发明的另一个目的是要简化钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层的制备方法。本发明又一个目的是要提供一种钙钛矿基薄膜太阳电池。
为了实现上述目的,本发明提供了一种用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层,所述支架层具有多孔结构,以便在其中填充具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料;其中,所述支架层由聚合物材料形成。
在一种实施方式中,所述支架层可以由聚合物纳米材料形成;可选地,所述聚合物纳米材料可以为纳米颗粒形式,所述纳米颗粒的粒径可以为30-200nm。
在一种实施方式中,所述聚合物材料可以为交联化聚合物材料;可选地,所述交联化聚合物材料可以包括交联聚苯乙烯、交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联酚醛树脂中的一种或多种。
在一种实施方式中,所述支架层的厚度可以为200-1000nm;优选地,所述支架层的厚度可以为200-600nm。
本发明还提供了一种钙钛矿基薄膜太阳电池,包括:
衬底;
在所述衬底上形成的导电层;
在所述导电层上形成的且为半导体材料的致密层;
在所述致密层上形成的前述任一种支架层;
在所述支架层内填充的钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层;
在所述有机金属半导体吸光层上形成的空穴传输层;以及
在所述空穴传输层上形成的对电极。
在一种实施方式中,所述有机金属半导体吸光层还包括覆盖所述支架层之上的加盖层(capping layer)。
在一种实施方式中,所述有机金属半导体吸光层的材料可以为选自化学通式为(CH3NH3)PbXmYn中的一种或多种材料,其中X,Y=Cl,Br,I;m=1,2,3;n=3-m。
在一种实施方式中,所述致密层可以由TiO2薄膜或掺锂TiO2薄膜形成;可选地,所述致密层的厚度可以为20-150nm;优选地,所述致密层的厚度可以为50nm。
在一种实施方式中,所述空穴传输层可以由spiro-OMeTAD、P3HT、PCBTDPP、PTAA中的一种或几种材料形成;可选地,所述空穴传输层的厚度可以为20-500nm。
在一种实施方式中,所述对电极可以由金或银材料形成,所述对电极的厚度可以为50-200nm。
进一步地,本发明还提供了一种制备用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层的方法,所述钙钛矿基薄膜太阳电池包括致密层和形成在所述致密层上的支架层,所述支架层具有多孔结构,以便在其中填充具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料;所述方法包括:
将聚合物纳米材料均匀分散于有机溶剂中,以形成浆料;
将所述浆料覆盖在所述致密层上;和
将所述浆料进行干燥,以形成所述支架层。
在一种实施方式中,所述浆料中所述聚合物纳米材料的浓度可以为5-50%;优选地,所述浓度可以为20%。
在一种实施方式中,所述聚合物纳米材料可以为纳米颗粒;优选地,所述纳米颗粒的粒径可以为30-200nm。
在一种实施方式中,所述聚合物纳米材料可以由耐所述有机溶剂的交联化聚合物形成;可选地,所述交联化聚合物可以包括交联聚苯乙烯、交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联酚醛树脂中的一种或多种。
在一种实施方式中,所述有机溶剂可以包括乙醇、甲醇、异丙醇、丙酮、1,4-二氧六环、乙腈、3-甲氧基丙腈、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、二甲亚砜、N-甲基吡咯烷酮中的一种或多种,优选为乙醇。
本发明采用聚合物材料作为支架层制备钙钛矿基薄膜太阳电池,支架层材料不同于传统的无机宽禁带半导体和无机绝缘体。与现有的钙钛矿基薄膜太阳电池相比,本发明具有如下优点:
1)在支架层制备过程中,不需采用任何特殊的溶剂,或特殊的仪器设备,即可得到符合条件的多孔结构的支架层。
2)制备支架层时不需要高温处理,在室温干燥即可,制备过程简单,易于操作。
3)聚合物纳米材料种类选择多种多样,极大地拓展了钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层材料的选择范围。
4)相比于无机材料,采用聚合物纳米材料制备的支架层厚度易于控制。
根据下文结合附图对本发明具体实施例的详细描述,本领域技术人员将会更加明了本发明的上述以及其他目的、优点和特征。
附图说明
后文将参照附图以示例性而非限制性的方式详细描述本发明的一些具体实施例。本领域技术人员应该理解,附图未必是按比例绘制的。为了明显地示出钙钛矿基薄膜太阳电池的层状结构,太阳电池在竖向上的尺寸要比实际的大很多倍。附图中:
图1是根据本发明一个实施例的钙钛矿基薄膜太阳电池的结构示意图。
具体实施方式
在具体描述本发明的实施方式之前,首先介绍本发明所采用的电池效率测量方法。电池的光电性能用计算机控制的恒电位/恒电流仪(Princeton Applied Research,Model263A)。将制备的太阳电池器件的光阳极和光阴极分别与恒电位/恒电流仪的工作电极和对电极端连接。光源使用500W氙灯,入射光强为100mW/cm2,光照面积为0.1cm2。除非另有说明,以下各实施例中的光电性能测量都是在室温下进行的。
本发明中所使用的术语,除非另外指出,是根据其在本技术领域中的常规含义来理解。
图1是根据本发明一个实施例的钙钛矿基薄膜太阳电池的结构示意图。如图1所示,钙钛矿基薄膜太阳电池一般性地可包括衬底1,设置在衬底1上的导电层2,在导电层2上形成的半导体材料的致密层3,在致密层3上形成的支架层4,在支架层4上内填充的钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层5,在有机金属半导体吸光层5上形成的空穴传输层6;以及在空穴传输层6上形成的对电极7。在图1示出的实施例中,有机金属半导体吸光层5还包括覆盖支架层4之上的加盖层(capping layer)5’。在其他的实施例中,通过进一步完善制备工艺,可以使有机金属半导体吸光层5与支架层4的上表面基本齐平,而不会出现覆盖在支架层4上的加盖层(capping layer)5’。
衬底1可以为玻璃,并且,导电层2可以为玻璃上的FTO或ITO薄膜。致密层3可以由TiO2薄膜或掺锂TiO2薄膜形成;其厚度可以在20-100nm之间;优选可以为50nm。支架层4可以由聚合物材料形成。优选由聚合物纳米材料形成。可以为纳米颗粒、纳米棒或纳米线的形式。聚合物材料可以为交联化聚合物材料。可以为交联聚苯乙烯、交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联酚醛树脂等中的一种或多种。或者选为其他的耐溶剂的交联化聚合物材料。当聚合物纳米材料具有纳米颗粒形式时,纳米颗粒的粒径可以为30-200nm。支架层4的厚度可以为200-1000nm。优选为200-600nm。
有机金属半导体吸光层5由有机金属半导体吸光材料形成。可以选自化学通式为(CH3NH3)PbXmYn中的一种或多种材料,其中X,Y=Cl,Br,I;m=1,2,3;n=3-m。具体包括CH3NH3PbCl3,CH3NH3PbBr3,CH3NH3PbI3,CH3NH3PbClBr2,CH3NH3PbCl2Br,CH3NH3PbBrI2,CH3NH3PbBr2I,,CH3NH3PbClI2,CH3NH3PbCl2I中的一种,或上述钙钛矿材料的两种或多种以任意摩尔比的复合材料。覆盖支架层4之上的加盖层(capping layer)5’的厚度可以为50-500nm。
本发明的基于多孔聚合物支架层的钙钛矿基薄膜太阳电池,适用于由不同空穴传输材料形成的空穴传输层6。这里的空穴传输材料可以包括2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-OMeTAD)、聚3-己基噻吩(P3HT)、聚[N-9’-十七烷基-2,7-咔唑-交替-3,6-二(噻吩-5-基)-2,5-二辛基-2,5-二氢吡咯并[3,4]吡咯-1,4-二酮](PCBTDPP)、聚三芳胺(PTAA)等,但本发明并不局限于此。
本发明的对电极7可以由金或银材料形成,对电极的厚度可以为50-200nm。
下面结合图1所示的钙钛矿基薄膜太阳电池,简单描述本发明的制备方法。
提供表面具有导电层2的衬底1,在导电层2上形成半导体材料的致密层3。接着在致密层3上形成支架层4,支架层4可以由聚合物纳米材料形成。在多孔聚合物支架层4上制备由具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料形成的有机金属半导体吸光层5,在形成有机金属半导体吸光层5的过程中,部分或全部有机金属半导体吸光材料从支架层4的上表面向下渗透进而填充到支架层4内部的孔隙中。然后在有机金属半导体吸光层5上形成空穴传输层6;以及在空穴传输层6上形成对电极7。
其中,致密层3可以采用丝网印刷法或旋涂法制备,这两种方法得到的薄膜均需经过450℃烧结得到TiO2致密层,厚度在20-100nm之间。优选采用文献(Chin.Phys.Lett.,2006,23(9),2606-2608)中公开的丝网印刷方法制备。
支架层4可以采用旋涂法、刮涂法或丝网印刷法等将聚合物纳米材料浆料涂布于致密层3的表面,在室温下干燥即可得到有序多孔支架结构。聚合物纳米材料浆料可以通过以下方式获得:将粒径范围在30-200nm的聚合物纳米颗粒均匀分散于有机溶剂中,制成聚合物纳米材料的质量百分比浓度为5-50%,优选为20%的浆料。其中,聚合物纳米材料可以包括交联聚苯乙烯、交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联酚醛树脂中的一种或两种以上材料按一定比例混合。使用的有机溶剂可以包括乙醇、甲醇、异丙醇、丙酮、1,4-二氧六环、乙腈、3-甲氧基丙腈、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、二甲亚砜、N-甲基吡咯烷酮中的一种或多种,优选为乙醇。该层的厚度可以在200-1000nm之间。
制备好支架层4后,将具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料沉积在支架层4上。该过程可以通过如下两种方式的任一种实现。一种为一步法-旋涂,将等摩尔量的PbX3(X=Cl,Br,I)与有机碘化胺CH3NH3I共同溶解在γ-丁内酯或N,N-二甲基甲酰胺中制成旋涂液,通过旋涂法将有机金属半导体吸光材料从支架层4的表面填充至支架层4内部的空隙中。有时候也可以在支架层4的表面形成加盖层(capping layer)5’;可选地,旋涂液的质量百分比浓度为5-45%,优选为40%。另一种为两步法-先旋涂再浸渍:将PbI2溶解在N,N-二甲基甲酰胺中制成质量百分比浓度为5-65%,优选为32%的旋涂液,以一定的转速旋涂,再将旋涂了PbI2的支架层薄膜浸泡在一定浓度的CH3NH3X(X=Cl,Br,I)溶液中。
空穴传输层6可以通过将spiro-OMeTAD、P3HT、PCBTDPP、PTAA等空穴传输材料以一定浓度溶于氯苯中,采用旋涂的方式将空穴传输材料沉积在有机金属半导体吸光层5或加盖层capping layer)5’上。金属对电极7可以通过真空蒸镀、磁控溅射或分子束外延等方法制备,厚度可以为50-200nm。
由以上的描述可知,本发明通过采用聚合物材料制备支架层,制作过程简便易行、节约了成本,并有利于实现钙钛矿基薄膜太阳电池的工业化。与现有的钙钛矿基薄膜太阳电池制备方法相比,本发明的优点在于:1)在制备支架层的过程中,只需选用常规溶剂即可,不需要使用任何特殊的溶剂,即得到符合条件的支架层;2)整个制备工艺不需要高温处理,简单,易于操作;3)聚合物纳米材料种类选择多种多样;4)支架层厚度易于控制。
下面结合具体实施例,说明本发明钙钛矿基薄膜太阳电池的转换效率。
实施例1-60是按照本发明的基于聚合物纳米颗粒作为支架层而制备的钙钛矿基薄膜太阳电池。其中支架层由不同的聚合物纳米颗粒和/或不同的聚合物纳米颗粒粒径通过旋涂法形成具有不同的厚度,其余层结构的材料和厚度均完全相同。具体地,由FTO导电玻璃提供衬底和导电层;致密层由TiO2形成,厚度为50nm,通过旋涂法制备,旋涂条件为2000rpm、20s;有机金属半导体吸光层的材料为CH3NH3PbI2Cl,加盖层的厚度为200nm,采用一步法-旋涂制备,旋涂条件为3000rpm、30s;空穴传输层的材料为spiro-OMeTAD,厚度为100nm,采用旋涂法制备,旋涂条件为3000rpm、20s;对电极为金,厚度为80nm,以真空蒸镀的方式制备,真空度小于10-6Pa。
表1给出了支架层由不同粒径的交联聚苯乙烯纳米颗粒形成的钙钛矿基薄膜太阳电池。
表1基于交联聚苯乙烯纳米颗粒支架层的钙钛矿基薄膜太阳电池
表2给出了支架层由不同粒径的交联聚甲基丙烯酸甲酯纳米颗粒形成的钙钛矿基薄膜太阳电池。
表2基于交联聚甲基丙烯酸甲酯纳米颗粒支架层的钙钛矿基薄膜太阳电池
表3给出了支架层由不同粒径的交联酚醛树脂纳米颗粒形成的钙钛矿基薄膜太阳电池。
表3基于交联酚醛树脂纳米颗粒支架层的钙钛矿基薄膜太阳电池
尽管以上实施例1-60只列举出了三种聚合物材料,但本领域技术人员可以理解实际应用中并不局限于这三种材料,还应包括其他交联化的耐溶剂的聚合物,以及这些聚合物中的两种或多种以一定比例的混合材料。
从上述具体实施例的太阳电池的光电转换效率测试结果可知,聚合物纳米材料的种类、粒径以及形成的支架层的厚度都会影响太阳电池的转换效率。通过合理选择工艺参数,本发明的太阳电池的光电转换效率至少可达到9.9%。由此可见,本发明的基于聚合物纳米材料的支架层在钙钛矿基薄膜太阳电池中具有实用价值。
至此,本领域技术人员应认识到,虽然本文已详尽示出和描述了本发明的多个示例性实施例,但是,在不脱离本发明精神和范围的情况下,仍可根据本发明公开的内容直接确定或推导出符合本发明原理的许多其他变型或修改。因此,本发明的范围应被理解和认定为覆盖了所有这些其他变型或修改。
Claims (16)
1.一种钙钛矿基薄膜太阳电池,包括:
衬底;
在所述衬底上形成的导电层;
在所述导电层上形成的且为半导体材料的致密层;
在所述致密层上形成的支架层;
在所述支架层内填充的钙钛矿结构的有机金属半导体吸光层;
在所述有机金属半导体吸光层上形成的空穴传输层;以及
在所述空穴传输层上形成的对电极;
其中,所述支架层具有多孔结构,以便在其中填充具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料;所述支架层由聚合物材料形成。
2.根据权利要求1所述的钙钛矿基薄膜太阳电池,其特征在于,所述支架层由聚合物纳米材料形成。
3.根据权利要求2所述的钙钛矿基薄膜太阳电池,其特征在于,所述聚合物纳米材料为纳米颗粒形式,所述纳米颗粒的粒径为30-200nm。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的钙钛矿基薄膜太阳电池,其特征在于,所述聚合物材料为交联化聚合物材料。
5.根据权利要求4所述的钙钛矿基薄膜太阳电池,其特征在于,所述交联化聚合物材料包括交联聚苯乙烯、交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联酚醛树脂中的一种或多种。
6.根据权利要求1-3中任一项所述的钙钛矿基薄膜太阳电池,其特征在于,所述支架层的厚度为200-1000nm。
7.根据权利要求6所述的钙钛矿基薄膜太阳电池,其特征在于,所述支架层的厚度为200-600nm。
8.一种制备用于钙钛矿基薄膜太阳电池的支架层的方法,所述钙钛矿基薄膜太阳电池包括致密层和形成在所述致密层上的支架层,所述支架层具有多孔结构,以便在其中填充具有钙钛矿结构的有机金属半导体吸光材料;所述方法包括:
将聚合物纳米材料均匀分散于有机溶剂中,以形成浆料;
将所述浆料覆盖在所述致密层上;和
将所述浆料进行干燥,以形成所述支架层。
9.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,所述浆料中所述聚合物纳米材料的质量百分比浓度为5-50%。
10.根据权利要求9所述的方法,其特征在于,所述浓度为20%。
11.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,所述聚合物纳米材料为纳米颗粒。
12.根据权利要求11所述的方法,其特征在于,所述纳米颗粒的粒径为30-200nm。
13.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,所述聚合物纳米材料由耐所述有机溶剂的交联化聚合物形成。
14.根据权利要求13所述的方法,其特征在于,所述交联化聚合物包括交联聚苯乙烯、交联聚甲基丙烯酸甲酯、交联酚醛树脂中的一种或多种。
15.根据权利要求8-14中任一项所述的方法,其特征在于,所述有机溶剂包括乙醇、甲醇、异丙醇、丙酮、1,4-二氧六环、乙腈、3-甲氧基丙腈、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、二甲亚砜、N-甲基吡咯烷酮中的一种或多种。
16.根据权利要求15所述的方法,其特征在于,所述有机溶剂为乙醇。
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