CN103460422A - 热偶发电器及其制造方法 - Google Patents

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加埃莱·戴莱泽
朱迪思·莫尼厄
克劳德·戈达特
克里斯泰勒·纳沃内
乔汉·泰斯塔德
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Abstract

本发明涉及一种制造热偶发电器(10)的方法，所述热偶发电器(10)包括由p型热电偶元件(12)和n型热电偶元件(14)构成的多个热电偶。具有多个孔(20a，20b)的晶片(18)在热电材料粉末(22，24)中覆盖。当加热时，将压力(P)施加于所述粉末(22，24)，使之渗入孔(20a，20b)中，从而构成包含在晶片(18)中的多个p型和n型热电偶元件(12，14)。晶片(18)变薄，使得变薄的晶片构成含有热电偶元件(12，14)的基体(16)。在保存基体(16)的同时，连接p型热电偶元件使之构成热电偶以及连接n型热电偶元件使之构成热电偶，从而获得热偶发电器(10)。

Description

热偶发电器及其制造方法
本发明涉及热偶发电器，所述热偶发电器包括由p型热电偶元件和n型热电偶元件构成的多个热电偶。这些热电偶作为热电模块而相互关联。所述热电模块包括成对电性能连接的热电偶。各个热电偶均分别由具有孔空穴传导和电子传导的p型材料(塞贝克系数(Seebeck coefficient)s＞0)和n型材料(塞贝克系数s＜0)构成。热电偶元件的组成材料可由假定热能为零的导电材料键合。热电偶的两个分支(p和n)和构成模块的所有热电偶都电性能串联和热性能并联。这些模块可根据组成材料用于冷却(珀尔帖效应)或用于发电(热偶发电器，塞贝克效应)。
本发明涉及热偶发电器的制造方法。
更具体的说，本发明涉及热偶发电器，所述热偶发电器包括由位于同一平面所交替的p型和n型热电偶元件构成的多个热电偶。籍助于烧结方法，将热电偶元件放置于绝缘基体的步骤，包括其致密化，可在一个单独的步骤中进行。
众所周知，当热源形成温度梯度时，热偶发电器允许可回收能量。就Bi2Te3材料来说，热源位于中等温度，一般低于200℃。这一热源可为气态、固态和/或可能的液态。
目前，热电学在冷却应用中尤其有用，通常具有低功率损耗(小型条状，等)。发电应用，尽管开发较少，但涉及更高的功率级别，因为在任何工业环境中，由系统所消耗的能量十分显著、甚至系统消耗的大部分能量通常被无意义地以热量来释放。由于热电材料的低效能和热偶发电器的复杂设计，使得回收能量解决方案的效率低、价格贵并且难以实现。在环境温度具有较小温度梯度的领域中，会发生两种情况：
即通过热电冷却来消散热能，一种保护设备比风扇更可靠的系统，这是例如用于电子组件的情况；
或使用废热来回收可观的能量，因为它与系统运行相关联，但效率很低(仅几个百分点)。
众所周知，尤其是基于Bi2Te3的热电模块，其表面积通常很小，最多只有几平方厘米。
一般而言，已知包括热电偶元件的热偶发电器的常规几何结构及其相互的连接都是插入在通常为氧化铝、硅等支撑体之间。这些支撑体确保了单元的机械刚度。在这些支撑体之间电性能连接的热电偶元件可由空气环绕或者在一些情况下可由热性能绝缘材料环绕，从而避免可能的腐蚀。
于是，已知的热偶发电器并不允许以合理的代价来产生电能，这是由于它们的低能效和高生产成本(需要劳力来将p型和n型材料切薄以便制造p型和n型热电偶元件以及之后的组装和相互连接)。
本发明的目的是实现以单一步骤来制造和组装p型和n型热电偶元件，并且大幅减低成本。
低成本、大表面面积的热偶发电器的创造适用于从具有低温度梯度的大量热源中创新获得能量的应用，以便获得更大的发电量，这在经济上更有竞争力。
已知热偶发电器的制造方法如图1所示，通过在支撑体上定义金属连接，然后交替地放置p型和n型热电偶元件来实现。随后由同样配备有金属连接的另一个单元覆盖该“热电偶元件/金属连接和基底支撑体”单元。如图1所示，具有第二支撑体的组件制造出已知类型的热偶发电器。
本发明的目的是以单一步骤来制造具有在同一平面交替放置的热电偶元件并且p型和n型元件之间具有电性能绝缘的热偶发电器；其表面积大于已知的热偶发电器，从而基于从低温源(尤其是低于200℃)中回收能量的原理以合理的成本来产生电能。
本发明的第一目的涉及热偶发电器的制造方法，所述热偶发电器包括由p型热电偶元件和n型热电偶元件构成的多个热电偶，所述p型热电偶元件和n型热电偶元件各自包括p型热电材料和n型热电材料，其特征在于，执行以下步骤：
a)制备热性能和电性能绝缘的晶片，所述晶片具有第一面和第二面，所述第二面与第一面相背，所述第一面具有向第二面方向延伸的多个第一盲孔，所述第二面具有向第一面方向延伸的多个第二盲孔，两个面的盲孔相互交错，
b)制备p型热电材料粉末和n型热电材料粉末，
c)由p型或n型热电材料粉末的其中之一构成第一层；该第一层面对着晶片的第一面放置，
d)由p型或n型热电材料粉末的其中另一构成第二层；该第二层面对着晶片的第二面放置，
e)将压力施于第一和第二层上，使得第一层的粉末渗入第一孔和第二层的粉末渗入第二孔，
f)以温度(T)加热且保持持续时间(D)，烧结各个p型和n型热电材料粉末，从而在第一和第二孔中构成包含在晶片中的多个p型和n型热电偶元件，
g)减小晶片在其第二面一侧的厚度，直至在第一孔中所构成的热电偶元件到达第二面，
h)减小晶片在其第一面一侧的厚度，直至在第二孔中所构成的热电偶元件到达第一面，所述晶片因变薄而构成其中包含热电偶元件的基体，以及，
i)在保存基体的同时，连接p型和n型热电偶元件，以构成热电偶，从而获得热偶发电器。
于是，通过这一方法所获得的构成热偶发电器的p型和n型热电偶元件集成于热性能和电性能绝缘的晶片(或基体)中，所述晶片的最终厚度等于热电偶元件的最终高度。
热性能和电性能绝缘的晶片可为任意类型，例如陶瓷，且特别有利于选择廉价的聚合物或使得晶片具有些柔性的塑性材料。然而，该材料的熔点或玻璃转换温度优选必须高于构成p型和n型热电偶元件的材料的烧结温度(T)。
适用于热性能和电性能绝缘所使用的聚合物或塑性材料允许制造具有大表面积的低廉组件，构成盲孔的晶片通孔即使对于非常小直径的孔而言都特别容易。
在本发明的热偶发电器的各种实施例中，还可能使用下述安排中的一个或多个：
步骤e)和f)同时执行，
步骤e)和f)采用烧结技术执行，优选通过快速烧结或通过两种热烧结技术其中之一来执行：HIP(热等静压法)或HUP(单轴热压法)，
持续时间(D)是可变的，这取决于晶片和孔的尺寸以及材料，所述持续时间小于或等于60分钟，但是它也可为5分钟那样短，尤其是在快速烧结的情况下。持续时间(D)实际上更取决于p型和n型热电偶元件所需的最终厚度而改变。
本发明还涉及包括多个热电偶的热偶发电器，所述热电偶由p型热电偶元件和n型热电偶元件构成。所述热偶发电器包括具有p型热电偶元件和n型热电偶元件的热性能和电性能绝缘的基体。
在本发明的热偶发电器的多种实施例中，还可能使用下述安排的一个或多个：
基体包括选自聚合物和陶瓷的材料，
基体包括选自聚合物的材料，该材料具有高于p型和n型热电材料的烧结温度的玻璃转换温度，
基体包括选自陶瓷的材料，该材料具有高于p型和n型热电材料的烧结温度的烧结温度。
通过阅读下面仅作为本发明方法的非限制性示例的详细说明，本发明将得到更好的理解并且其优点将变得更为清晰。
该说明引用附图，包括：
图1图示了已知热偶发电器的制造方法，
图2A示出了根据本发明的热偶发电器，
图2B示出了根据本发明的热偶发电器的制造方法，
图3A和3B示出了本发明一个示例的照片。
在图2A和2B中，相同的附图标记表示相同或相似的组件。
图2A(图(a)和(b))示出了包括多个热电偶的热偶发电器10，所述热电偶由多个p型热电偶元件10和n型热电偶元件14所构成。这些各自为p型和n型的热电偶元件12，14包含在基体16中，由图2A的图(a)作最好地展示。这些p型和n型热电偶元件12，14优选在基体16中交替，如图2A的图(b)所示。
基体16由热性能绝缘和电性能绝缘材料制成。因此，基体16优选由选自聚合物和陶瓷的材料制成。
当基体由聚合物材料制成时，该材料必须具有高于p型和n型热电材料的烧结温度的玻璃转换温度Tg。用于制造基体16的聚合物可以选自诸如聚酰亚胺类的材料，它的玻璃转换温度Tg超过350℃。电性能绝缘基体还可由陶瓷材料制成，其烧结温度高于p型和n型热电材料的烧结温度。因此，基体可包括氧化铝、磷灰石和/或玻璃。
为了制造根据本发明的热偶发电器，参考图2B按照如下步骤进行。
如图2B的步骤(a)所示，提供热性能和电性能绝缘的晶片18，优选为上述材料(聚合物或陶瓷)之一。该晶片18具有第一面18a以及与第一面18a相背的第二面18b。
第一面18a具有多个第一孔20a，所述第一孔为盲孔并且向着第二面的方向延伸。所有这些第一孔20都优选为基本横向于晶片18的第一面18a延伸。对于第二面18b也是如此，其具有多个第二孔20b，同样基本横向于第二面18b延伸。在这种情况下，如图2B所示，平行六面体晶片18的面18a和18b是基本平的并且相对于彼此平行；于是第一孔20a和第二孔20b是相对于彼此基本平行的并且基本垂直于两个面18a和18b延伸。晶片18具有所述多个第一孔20a和第二孔20b，优选均匀分布并且第一孔20a和第二孔20b交替，即，第二孔20b优选在两个第一孔20a之间。
如图2B的步骤(b)所示，制备一些p型热电粉末22和一些n型热电粉末24。晶片18放在这些粉末之一的第一层上，例如p型粉末22，然后n型粉末24放在晶片18之上。在这种情况下，晶片18的第二面18b放在一层p型粉末22上，然后一层n型粉末24覆盖在晶片18的第一面18a上。当然，对于这些面的安排可以颠倒，这样第一面18a放在p型粉末层22上，以及第二面18b使用一层n型粉末24覆盖。相似地，位置可以颠倒，这样先放置一层n型粉末24，然后放置晶片18，随后使用一层p型粉末22覆盖晶片。
如图2B的步骤(c)所示，然后，将压力施加于这些p型和n型层上，使得粉末渗入各个孔中。在该示例中，压力p施加于各个层，使得p型粉末22渗入第二孔20b以及n型粉末24渗入第一孔20a中。优选的是，将相同数值的压力P施加于晶片18的两侧；这一单轴压力通过在第一面18a和第二面18b之间以对称的方式填充盲孔，使得粉末准确地渗入盲孔。
晶片18具有厚度e18，第一盲孔20a具有深度e20a第二孔20b具有深度e20b。第一孔20a的深度e20a和第二孔20b的深度e20b优选具有相同数值并且理应小于晶片18的厚度e18。
将由基体18和p型和n型粉末22和24所构成的这一单元加热至温度T并持续一段时间D。温度T高于或等于p型或n型粉末22和24的烧结温度，使得在这一加热操作期间，烧结p型粉末22和n型粉末24。在该情况下，加热操作可与施加压力P同时执行，使得p型粉末22和n型粉末24分别渗入第一和第二孔，完全填充这些孔并在孔内烧结。
为了能在非常短的时间内烧结粉末，可籍助于快速烧结(flashsintering)来执行加热，也称之为“放电等离子体烧结”(允许非常短的加热时间D并达到高温)。加热的总的持续时间D(即，达到温度T的时间和保持温度T的时段，不包括冷却时段)优选小于或等于60分钟，但是可为5分钟那样短。也可能使用其它较常规的热烧结技术(HIP或HUP)。
在烧结粉末后，在第一孔20a中获得n型热电偶元件14以及在第二孔20b中获得p型热电偶元件12。无论是物理上还是化学上，这些热电偶元件12和14都包含在晶片18中并坚固地固定着。可以理解，在某种程度上，这些热电偶元件12和14成形于晶片18中。
在加热后，下一步骤是清除没有渗入孔20a和20b中的多余p型22和n型24粉末，如图2B的步骤(d)所示。这一减小单元厚度的执行，直到第一孔20a和第二孔20b成为通孔。
在烧结后减小单元的厚度E，例如采用抛光或刨切第一和第二面的方法或者采用其它消除材料的技术，使得单元的厚度减小至厚度e10。这一厚度e10对应于第一孔20a和第二孔20b分别到达第二面18b和第一面18a的厚度。可以理解，在减小厚度E后所获得的厚度e10小于或等于第一孔20a和第二孔20b的各自深度e20a和e20b。
采用对称或非对称的方式来减小厚度。的确，可以理解，依据第一面18a上多余p型粉末22的厚度、第二面18b上多余n型粉末24的厚度以及第一和第二孔20a和20b的各自深度e20a和e20b，或多或少的材料必须从单元的两侧消除，直至每一个第一孔20a和每一个第二孔20b所有都到达背面，分别为第二面18b和第一面18a。
在减小厚度后，获得具有厚度e10的单元，如图2B的步骤(e)所示。因此，这一单元包括基体16(对应于减小了厚度的晶片18)，其中第一孔20a包括n型热电偶元件14和第二孔包括p型热电偶元件12。
在该方法的最后步骤中，同样如图2B的步骤(e)所示，p型热电偶元件12电性能连接至n型热电偶元件14，以便构成热电偶。由包含(固定)在基体16中的p型和n型热电偶所构成的单元构成根据本发明的热偶发电器10。于是，基体16(源自初始晶片18)维持p型和n型热电偶之间的空间并将它们固定。
制造热偶发电器的示例如下所述(参见图3A和3B)。
示例
晶片18：聚酰亚胺薄膜(聚酰亚胺类)，其玻璃转换温度Tg等于390℃的
晶片的厚度e18：介于500μm和1mm之间
孔20a和20b的直径
Figure BPA00001751821700081
介于100μm和1mm之间
p型粉末22：Bi0.5Sb1.5Te3.4，其烧结温度等于360℃
n型粉末24：Bi2Se0.3Te2.7，其烧结温度等于360℃
放电等离子体烧结参数：
压强P：50MPa
温度：320-360℃
保压时间：5分钟
用于施加压力P的石墨基体的直径：8mm。
这一热偶发电器使用10分钟的总持续时间D(温度升高和稳定阶段)制造出；在快速烧结的情况下，当温度T不太高时，则持续时间D可缩短至5分钟。相反地，如果温度T较高或采用常规的HUP或HIP烧结技术，则总持续时间D可增加至60分钟。
因此，如上文所述的热偶发电器10可具有相当显著的尺寸，直径达到几百毫米。
取决于为晶片18所选择的材料，可获得具有或多或少柔性机械结构的热偶发电器。在例如核电站或电力变电站的热能回收领域中(柔性热电包层以在符合聚合物温度的温度下安装在管道周围)，或者对于民用或军用中的冷却生成(用于伤员的柔性冷却担架)而言，这种柔性尤其令人满意。

Claims (8)

1.一种热偶发电器(10)的制造方法，所述热偶发电器包括多个由p型热电偶元件(12)和n型热电偶元件(14)构成的热电偶，所述p型(12)和n型(14)热电偶元件各自包括p型热电材料(22)和n型热电材料(24)，其特征在于，执行以下步骤：
a)制备热性能和电性能绝缘的晶片(18)，所述晶片(18)具有第一面(18a)和第二面(18b)，所述第二面(18b)与第一面(18a)相背，所述第一面(18a)具有向第二面(18b)方向延伸的多个第一盲孔(20a)，所述第二面(18b)具有向第一面(18a)方向延伸的多个第二盲孔(20b)，
b)制备p型热电材料粉末(22)和n型热电材料粉末(24)，
c)由p型或n型热电材料粉末(22，24)的其中之一构成第一层，第一层面对着晶片(18)的第一面(18a)放置，
d)由p型或n型热电材料粉末(22，24)的其中另一构成第二层，第二层面对着晶片(18)的第二面(18b)放置，
e)将压力(P)施加于第一和第二层上，使得第一层的粉末(22)渗入第一孔(20a)和第二层的粉末(24)渗入第二孔(20b)，
f)以温度T加热并保持持续时间D，以便烧结各个p型和n型热电材料粉末(22，24)，从而在第一和第二孔(20b)中构成包含在晶片(18)中的多个p型和n型热电偶元件(12，14)，g)减小晶片(18)在其第二面(18b)一侧的厚度，直至在第一孔(20a)中所构成的热电偶元件(14)到达第二面(18b)，
h)减小晶片(18)在其第一面(18a)一侧的厚度，直至在第二孔(20b)中所构成的热电偶元件(12)到达第一面(18a)，所述晶片(18)因变薄而构成其中包含热电偶元件(12，14)的基体(16)，以及，
i)在保存基体(16)的同时，连接p型和n型热电偶元件以构成热电偶，从而获得热偶发电器(10)，所述基体允许间隔并固定p型和n型热电偶。
2.根据权利要求1所述热偶发电器(10)的制造方法，其特征在于，所述步骤e)和f)同时执行。
3.根据权利要求1或2所述热偶发电器(10)的制造方法，其特征在于，所述步骤e)和f)由烧结来执行。
4.根据上述权利要求中任一项所述的热偶发电器(10)的制造方法，其特征在于，所述持续时间(D)小于或等于60分钟。
5.一种包括多个热电偶的热偶发电器(10)，所述热电偶由p型热电偶元件(12)和n型热电偶元件(14)构成，其特征在于：所述热偶发电器包括其中包含p型热电偶元件(12)和n型热电偶元件(14)的热性能和电性能绝缘的基体(16)。
6.根据权利要求5所述的热偶发电器(10)，其特征在于，所述基体(16)包括选自聚合物和陶瓷的材料。
7.根据权利要求5或6所述的热偶发电器(10)，其特征在于，所述基体(16)包括选自聚合物的材料，该材料的玻璃转换温度高于p型和n型热电材料(22，24)的烧结温度。
8.根据权利要求5或6所述的热偶发电器(10)，其特征在于，所述基体包括选自陶瓷的材料，该材料的烧结温度高于p型和n型热电材料的烧结温度。
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